目前,我國煤制工業(yè)燃?xì)庵饕怨潭ù矚饣夹g(shù)為主,存在放大困難、原料成本高、對碎煤適用性差、焦油含量高等局限性,急需開發(fā)出可以處理廉價(jià)而豐富的碎煤、易大型化、燃?xì)庵薪褂秃康偷男滦蜌饣夹g(shù)。為此,中國科學(xué)院過程工程研究所提出了一種新型流化床兩段氣化技術(shù),將煤氣化過程解耦為兩個(gè)子過程:煤熱解在流化床熱解器進(jìn)行和半焦氣化反應(yīng)在輸送床氣化爐中實(shí)現(xiàn),在氣化爐中還可以強(qiáng)化焦油的高溫裂解反應(yīng)并利用熱態(tài)半焦顆粒對其進(jìn)行催化脫除。本論文圍繞該技術(shù)首次系統(tǒng)地研究了兩種不同水分模式對上段煤熱解過程的產(chǎn)物分布;利用熱重-質(zhì)譜聯(lián)用分析儀考察了半焦對焦油脫除性能,探索了半焦對焦油的催化重整機(jī)理,確立了流化床兩段氣化工藝的優(yōu)化操作條件,為工藝技術(shù)放大與產(chǎn)業(yè)化發(fā)展提供了理論與數(shù)據(jù)支撐。本文的主要研究內(nèi)容和結(jié)果如下:(1)低階褐煤流化床熱解過程的基礎(chǔ)研究。重點(diǎn)考察了熱解溫度、外部水蒸氣和內(nèi)部含水對小龍?zhí)逗置涸诹骰矁?nèi)熱解產(chǎn)物分布規(guī)律的影響。N2氣氛中,隨熱解溫度的升高,氣體產(chǎn)率明顯增加、半焦和焦油產(chǎn)率都明顯降低;兩種不同模式的水分引入的水蒸汽使得半焦和焦油產(chǎn)率進(jìn)一步降低,而氣體產(chǎn)率、尤其是H2產(chǎn)率明顯升高。對于固有含水煤樣來說,任意溫度下,半焦產(chǎn)率都是在Rw/c=19%達(dá)到最小值。與N2中的干燥煤相比,固有水分和模擬水蒸氣條件都可以在低于700℃的溫度下強(qiáng)烈促進(jìn)焦油產(chǎn)率的提高。對于含水量為4%的情況,溫度為600℃時(shí),固有含水煤樣的焦油產(chǎn)率低于模擬水蒸氣條件下的焦油產(chǎn)率,隨著熱解溫度的升高,這種差異逐漸變小。在高含水14%條件下,特別是在700-800℃的熱解溫度下,固有含水煤樣的焦油產(chǎn)率遠(yuǎn)高于具有模擬水蒸氣條件下的焦油產(chǎn)率。(2)半焦氣化活性與比表面積密切相關(guān),低溫條件下生成半焦的氣化活性較低、蒸汽能提高半焦的氣化活性。與純N2氣氛中煤熱解產(chǎn)生的焦油相比,特別是在較高的水分含量下,固有水分和模擬水分均可促進(jìn)低沸點(diǎn)餾分,即環(huán)數(shù)低于2的芳烴和雜環(huán)化合物的產(chǎn)生。固有水分對重組分焦油重整的影響大于模擬水分,含水煤樣生成的焦油重質(zhì)組分隨水分的增加而減少,導(dǎo)致更多的輕質(zhì)組分和微分子化合物的產(chǎn)生,熱裂解活性好。(3)焦油裂解特性和半焦脫除焦油的基礎(chǔ)研究。在TG-MS聯(lián)用儀中考察了升溫速率、反應(yīng)氣氛、原始半焦、脫灰半焦對流化床熱解生成焦油的脫除效果的影響。結(jié)果表明,半焦催化重整在脫除重質(zhì)組分焦油方面較熱裂解更有效,可有效轉(zhuǎn)化為小分子有效氣體。通過脫灰半焦與原始半焦的對比發(fā)現(xiàn),原始半焦中的S、Cl及金屬元素有利于焦油的脫除。
【學(xué)位單位】：華北電力大學(xué)(北京)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：TQ530.2;TD849.2
【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章 緒論
    1.1 課題背景和研究意義
    1.2 煤氣化原理概述
        1.2.1 熱解反應(yīng)過程
        1.2.2 氣化反應(yīng)過程
    1.3 氣化工藝和典型氣化技術(shù)
        1.3.1 固定床氣化工藝
        1.3.2 氣流床氣化工藝
        1.3.3 流化床氣化工藝
        1.3.4 中科院過程工程研究所流化床兩段氣化工藝
    1.4 熱解氣化過程中水分的影響
    1.5 半焦催化焦油脫除技術(shù)
    1.6 課題研究目的和內(nèi)容
第2章 實(shí)驗(yàn)儀器和分析方法
    2.1 實(shí)驗(yàn)裝置及操作步驟
        2.1.1 流化床熱解反應(yīng)裝置
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)步驟
    2.2 產(chǎn)物表征與分析方法
        2.2.1 氣體分析方法
        2.2.2 固體分析方法
        2.2.3 焦油分析方法
    2.3 實(shí)驗(yàn)計(jì)算方法
        2.3.1 流化速度計(jì)算
        2.3.2 熱解產(chǎn)物產(chǎn)率計(jì)算
第3章 流化床內(nèi)的煤熱解特性
    3.1 實(shí)驗(yàn)原料分析
    3.2 氣體產(chǎn)率及組分變化
    3.3 固體產(chǎn)率及表觀特征
        3.3.1 熱解產(chǎn)物半焦產(chǎn)率分析
        3.3.2 半焦分析表征
    3.4 焦油產(chǎn)率及特性研究
        3.4.1 焦油產(chǎn)率分析
        3.4.2 焦油多尺度表征分析
    3.5 本章小結(jié)
第4章 焦油熱裂解和催化脫除特性
    4.1 實(shí)驗(yàn)部分
        4.1.1 樣品制備
        4.1.2 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)處理方法
    4.2 結(jié)果分析
        4.2.1 升溫速率對焦油裂解的影響
        4.2.2 氣氛對焦油裂解的影響
        4.2.3 半焦對焦油催化重整效果
    4.3 本章小結(jié)
第5章 結(jié)論與展望
    5.1 結(jié)論
    5.2 創(chuàng)新性
    5.3 工作展望
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的論文及其它成果
攻讀碩士學(xué)位期間參加的科研工作
致謝

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