鈾礦開采產(chǎn)生的大量鈾尾礦通常被堆置在鈾尾礦庫內(nèi),在物理、化學、生物風化和雨水淋溶的作用下,鈾尾礦中的鈾會釋放并遷移到環(huán)境中,對生態(tài)系統(tǒng)及人類健康造成危害。鈾尾礦中鈾的釋放首先取決于鈾的形態(tài)。其中水溶態(tài)和可交換態(tài)鈾的活性最高,屬于易遷移態(tài);碳酸鹽結(jié)合態(tài)、鐵錳氧化態(tài)及有機結(jié)合態(tài)鈾的活性次之,屬于潛在遷移態(tài);殘渣態(tài)鈾最穩(wěn)定,屬于穩(wěn)定態(tài)。其次,鈾尾礦中鈾的釋放受很多物理化學因素的影響,如液固比、pH值、氧化還原條件、無機鹽離子、可溶性有機物等;同時,微生物的催化氧化作用對鈾尾礦中鈾的釋放也存在影響。本研究以中國南方某鈾尾礦為研究對象,利用正交試驗、連續(xù)提取法及主成分分析研究了液固比、PO_4~(3-)濃度、浸出時間、CO_3~(2-)和Ca~(2+)濃度、酸雨pH值、腐殖酸濃度等理化因素對鈾尾礦庫內(nèi)鈾尾礦中不同形態(tài)鈾釋放的影響;同時開展嗜酸氧化亞鐵硫桿菌(Acidithiobacillus ferrooxidans,A.f)靜態(tài)淋溶鈾尾礦實驗,研究了微生物對淋溶液中鈾的釋放率和溶解速率以及淋溶后尾渣中不同形態(tài)鈾含量的影響。主成分分析結(jié)果表明,7個理化因素對易遷移態(tài)鈾釋放的影響,按重要程度排序為:Ca~(2+)(29)酸雨pH值(29)CO_3~(2-)(29)腐殖酸(29)浸出時間(29)PO_4~(3-)(29)液固比,前4個是主要因素;對潛在遷移態(tài)鈾釋放的影響,按重要程度排序為:Ca~(2+)(29)液固比(29)浸出時間(29)CO_3~(2-)(29)腐殖酸(29)酸雨pH值(29)PO_4~(3-),前4個是主要因素;對穩(wěn)定態(tài)鈾釋放的影響,按重要程度排序為:PO_4~(3-)(29)腐殖酸(29)CO_3~(2-)(29)酸雨pH值(29)液固比(29)Ca~(2+)(29)浸出時間,前4個是主要因素。微生物淋溶實驗結(jié)果表明,接種A.f不添加Fe~(2+)、接種A.f添加Fe~(2+)的淋溶液中鈾的釋放率分別為84.17%和88.45%,鈾的溶解速率常數(shù)分別為0.0233 d~(-1)和0.0297 d~(-1)。淋溶后尾渣的連續(xù)提取結(jié)果表明,接種A.f的淋溶尾渣中不同形態(tài)鈾含量的變化分為3個階段,急劇下降期、緩慢下降期和穩(wěn)定期;反應結(jié)束后,接種A.f不添加Fe~(2+)、接種A.f添加Fe~(2+)的淋溶尾渣中可交換態(tài)和碳酸鹽結(jié)合態(tài)鈾幾乎為0,鐵錳氧化態(tài)鈾分別降低了92.05%和85.52%;有機結(jié)合態(tài)鈾分別降低了89.31%和99.94%;殘渣態(tài)鈾分別降低了73.59%和82.59%,生物淋溶作用通過改變鈾的形態(tài)促使鈾從鈾尾礦中釋放出來從而降低鈾在尾礦中的遷移性。尾渣的SEM-EDS分析表明,接種A.f的淋溶尾渣表面出現(xiàn)大量絮狀物質(zhì)空洞和孔隙,細菌附著在溶蝕坑內(nèi),淋溶過程中細菌對鈾尾礦存在氧化溶解作用。這些研究結(jié)果為進一步研究鈾尾礦中鈾污染的控制方法提供參考。
【學位單位】：南華大學
【學位級別】：碩士
【學位年份】：2019
【中圖分類】：TD926.4
【部分圖文】：

第 1 章 緒 論 鈾尾礦概述.1 鈾尾礦來源目前，能源的產(chǎn)生主要依靠化石燃料，但隨之產(chǎn)生并排放到大氣中的二導致全球氣候變暖，為了解決這一全球性的問題，尋找替代能源刻不容具有清潔、高效和綠色等優(yōu)點，而鈾資源是發(fā)展核電的物質(zhì)基礎(chǔ)[1]。1 克上通過核裂變可以產(chǎn)生相當于燃燒 150 萬克煤的能量[2]，鈾能否穩(wěn)定供影響核電發(fā)展的規(guī)模。鈾在世界范圍內(nèi)的分布并不均勻，圖 1.1 顯示了的鈾資源在全球的分布情況[3]。由圖 1.1 可知，鈾儲量最豐富的國家是，占全球鈾資源的 29%，我國鈾資源僅占全球鈾資源總量的 5%。

26mm，3.35 mm~5 mm，5 mm~10 mm以及+10 mm。不同粒徑鈾尾礦的累積分布率及各粒徑鈾尾礦中鈾的含量分析結(jié)果如圖3.1。由圖3.1可知，鈾尾礦的粒徑不僅分布較廣，而且顆粒較大，約88%的鈾尾礦顆粒的粒徑超過0.25 mm，這表明鈾尾礦形成的堆積體孔隙率較大，滲水性較強，為尾礦中鈾的迀移提供了連通的路徑，對土壤和水體造成潛在威脅[87]。此外，各粒徑下的鈾含量分布不均勻，且隨著鈾尾礦粒徑的增大，鈾含量逐漸降低，但當粒徑超過1.18 mm時

圖 3.2 初始鈾尾礦 XRD 圖Fig. 3.2 XRD pattern of initial uranium tailings鈾尾礦 XRF 分析結(jié)果列于表 3.2。由表 3.2 可知，鈾尾礦的主要成分有 SiOl2O3、CaO、K2O、SO3，這與 XRD 分析發(fā)現(xiàn)鈾尾礦中的主要礦物為 SiO2、AlPOaAl2Si2O8·4H2O、KAlSi3O8這一結(jié)果相一致。但是 XRD 分析中并沒有檢測出 的礦物成分，這進一步表明鈾在尾礦中的存在形式可能多以類質(zhì)同像代替方吸附于其他物質(zhì)表面形式存在。表 3.2 鈾尾礦中化學成分分析表Table 3.2 Chemical components of the uranium tailings化學成分 SiO2Al2O3CaO K2O SO3Fe2O3MgO P2O5Cr2O TiO2Rb2O Mn百分含量(%) 69.05 13.7 4.999 4.472 4.46 1.787 0.921 0.334 0.143 0.0967 0.042 0.02圖 3.3 顯示的是鈾尾礦樣品的 SEM-EDS 面掃分布圖，從圖 3.3 可看出，
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本文編號：2859378