【摘要】：近年來(lái),我國(guó)煤炭開(kāi)采和洗煤過(guò)程產(chǎn)生大量的煤矸石和煤泥,其大量堆放不僅占用土地,也造成了嚴(yán)重的環(huán)境污染。因此,對(duì)煤矸石和煤泥的的綜合利用日益受到人們的重視。由于煤矸石和煤泥具有一定的熱值,常作為低熱值煤電廠的燃料用于發(fā)電。然而,煤矸石和煤泥中的汞在燃燒過(guò)程中會(huì)釋放到大氣環(huán)境中,造成一定的大氣汞污染。為控制煤矸石和煤泥中汞的排放,有必要對(duì)煤矸石和煤泥熱處理過(guò)程中汞的釋放行為進(jìn)行深入的研究。本論文利用原子熒光光譜儀(AFS)與程序升溫?zé)峤?TPD)的耦合裝置(TPD-AFS),對(duì)煤矸石和煤泥在程序升溫?zé)峤膺^(guò)程中逸出的氣態(tài)汞進(jìn)行實(shí)時(shí)動(dòng)態(tài)檢測(cè),并通過(guò)安大略法(OH法)測(cè)定Hg~0和Hg~(2+)的含量,考察熱解氣氛對(duì)汞釋放的影響;通過(guò)測(cè)定汞的釋放速率,考察了汞的動(dòng)力學(xué)釋放行為;通過(guò)煤與煤矸石的混合熱處理實(shí)驗(yàn),考察了氣氛和摻燒比例對(duì)汞釋放的影響。論文主要結(jié)論如下:1.煤矸石和煤泥在固定床熱處理過(guò)程中,Hg~0是汞釋放的主要形式。熱處理氣氛的不同,Hg~0的釋放曲線不同。對(duì)于煤矸石來(lái)說(shuō),氮?dú)鈿夥障翲g~0的釋放曲線有兩個(gè)主峰,溫度區(qū)間范圍分別是200-500℃,500-650℃�？諝鈿夥障翲g~0的釋放曲線有一個(gè)主峰,溫度區(qū)間范圍是300-500℃。對(duì)于煤泥來(lái)說(shuō),氮?dú)鈿夥障翲g~0的釋放曲線有三個(gè)主峰,溫度區(qū)間范圍分別是200-500℃,500-650℃,950-1100℃,空氣氣氛下Hg~0的釋放曲線也有三個(gè)主峰,分別是200-400℃,400-550 ℃,700-850℃。氮?dú)鈿夥障旅喉肥兔耗嘀蠬g~0的釋放率高于空氣下的Hg~0的釋放率。同時(shí),煤矸石和煤泥在氮?dú)鈿夥障碌膿]發(fā)率均低于空氣氣氛下的揮發(fā)率。2.在實(shí)驗(yàn)室小型模擬流化床燃燒過(guò)程中,煤矸石中的汞釋放率均隨燃燒溫度的升高而升高,且均大于90%。Hg~0釋放率和Hg~(2+)釋放率隨煤矸石樣品和溫度的不同而不同,且Hg~0是氣態(tài)汞中的主要形式。同時(shí),煤矸石Hg~0釋放速率與溫度呈正相關(guān),通過(guò)ln(r_(max))與1/T的線性關(guān)系,得到本論文所研究的兩種煤矸石Hg~0釋放的活化能分別為18.20KJ/mol和17.14 KJ/mol,指前因子分別為4.49、5.49。進(jìn)一步得出兩種煤矸石Hg~0釋放的動(dòng)力學(xué)方程分別為:r(x)=4.49e~(-18.20/RT)(-1.62x~4+4.09x~3-2.08x~2-1.69x+1.31),r(x)=5.49e~(-17.14/RT)(1.74x~4-2.95x~3+2.21x~2-2.34x+1.34)。3.在煤與煤矸石的混合熱處理過(guò)程中,氮?dú)鈿夥障禄旌蠠崽幚碇饕绊懝瘻囟柔尫艆^(qū)間,對(duì)汞釋放量的影響較小;空氣氣氛下混合熱處理影響汞的溫度釋放區(qū)間,同時(shí)也影響汞釋放量。煤與煤矸石的摻燒比例在一定程度上影響汞的釋放行為。
【圖文】：

量方法：積分時(shí)間：5s；采樣延時(shí)：15s；載氣: 氬氣；校準(zhǔn)分析實(shí)驗(yàn)為高溫管式電爐，（額定溫度 1300oC），采用 2 根硅碳棒做加管為內(nèi)徑 20mm 的石英管，石英管由管式爐直接加熱，且與，組成為 TPD-AFS 裝置。再配有相應(yīng)程序升溫控制儀來(lái)控制載氣為氮?dú)�，由轉(zhuǎn)子流量計(jì)控制其流量為 300mL/min。石英管機(jī)自動(dòng)進(jìn)行，TPD-AFS 裝置參見(jiàn)圖 3.1。準(zhǔn)確稱取 0.2g 煤矸石或者煤泥樣品置于石英舟中，將其推入掃連接管路 10min, 由程序升溫控制儀設(shè)定樣品以 20oC/min00oC，樣品的溫度由計(jì)算機(jī)采集并記錄。熱解過(guò)程產(chǎn)生的氣相熒光光譜儀（AFS），產(chǎn)生的汞信號(hào)的熒光強(qiáng)度由計(jì)算機(jī)連續(xù)記檢測(cè)器進(jìn)口之間設(shè)置有冷卻裝置用以冷卻樣品熱解過(guò)程產(chǎn)生的入檢測(cè)系統(tǒng)，，堵塞檢測(cè)系統(tǒng)管路。

幾種標(biāo)準(zhǔn)溶液濃度分別為 0.1ng/ml、0.2 ng/ml 、0.5 ng/ml 、1.0 ng/ml 、2.0 ng/ml，對(duì)樣品中汞含量測(cè)定前先用配置好的標(biāo)準(zhǔn)溶液制作標(biāo)準(zhǔn)工作曲線如下：R=0.9996圖3.2 汞標(biāo)準(zhǔn)工作曲線Figure 3.2 The standard working curve of mercury本實(shí)驗(yàn) Hg0釋放率（Hg0RR）和 Hg2+（Hg2+RR）釋放率分別表示從樣品中釋放出的 Hg0和 Hg2+占煤矸石中總汞含量的百分?jǐn)?shù)，樣品燒失率（VY）表示樣品熱處理過(guò)程損失的質(zhì)量與樣品熱處理之前質(zhì)量之比，樣品汞的總釋放率（HgRR）表示從樣品中釋放出的總汞與煤矸石中總汞含量的比值。其計(jì)算公式為：VY（%）= [(樣品熱處理之前質(zhì)量－熱處理產(chǎn)物質(zhì)量)/樣品熱處理之前質(zhì)量]×100%HgRR（%）= [(煤矸石中總汞含量－熱處理產(chǎn)物中汞含量)/煤矸石中總汞含量]×100%Hg0RR（%）= （Hg0釋放量/煤矸石中總汞含量）×100%Hg2+RR（%）= （Hg2+釋放量/煤矸石中總汞含量）×100%
【學(xué)位授予單位】：太原科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X752

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前7條

1 苗利軍;;汞污染對(duì)人體的危害[J];農(nóng)業(yè)工程;2013年03期

2 程偉雪;;水俁公約——新的多邊環(huán)境協(xié)議[J];環(huán)境保護(hù);2013年09期

3 程川;何屏;;煤泥利用現(xiàn)狀及分析[J];新技術(shù)新工藝;2012年09期

4 王琿;宋薔;姚強(qiáng);陳昌和;俞非漉;;微波消解與ICP-OES/ICP-MS測(cè)定飛灰中的多種元素[J];光譜實(shí)驗(yàn)室;2012年01期

5 葉吉文;沈國(guó)棟;路露;;煤矸石的危害與綜合利用[J];中國(guó)資源綜合利用;2010年05期

6 劉玲;段鈺鋒;王運(yùn)軍;王卉;尹建軍;;兩種煤在熱解過(guò)程中汞的析出和形態(tài)分布實(shí)驗(yàn)研究[J];燃料化學(xué)學(xué)報(bào);2010年02期

7 裘國(guó)華;施正倫;余春江;徐揚(yáng);邱坤贊;施正展;駱仲泱;;煤矸石代黏土煅燒水泥熟料配方優(yōu)化試驗(yàn)研究[J];浙江大學(xué)學(xué)報(bào)(工學(xué)版);2010年02期

本文編號(hào)：2666074