【摘要】：我國(guó)是產(chǎn)煤大國(guó),堆積大量的煤矸石。煤矸石是采煤和洗煤過(guò)程中排放的固體廢料,其主要成分為硅和鋁的氧化物,可作為合成X型沸石的原料。利用沸石的吸附性能處理洗煤等過(guò)程中產(chǎn)生重金屬離子,實(shí)現(xiàn)以廢治廢。本實(shí)驗(yàn)以內(nèi)蒙古赤峰地區(qū)煤矸石為原料,采用堿融熔-水熱法合成X型沸石,通過(guò)控制變量法對(duì)合成條件進(jìn)行優(yōu)化;同時(shí)利用XRD、SEM、FT-IR、BET等表征對(duì)X型沸石的結(jié)構(gòu)、形貌及化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行分析;進(jìn)一步探究了X型沸石對(duì)Cu~(2+)、Hg~(2+)的適宜吸附條件及吸附機(jī)理。得出以下結(jié)論:(1)赤峰地區(qū)煤矸石合成X型沸石的最佳制備流程:取3.0 g煤矸石調(diào)節(jié)鈉硅比n(Na_2O):n(SiO_2)為1.8;在700℃下焙燒2.0 h,再調(diào)節(jié)硅鋁比n(SiO_2):n(Al_2O_3)為2.8、堿度比n(H_2O):n(Na_2O)為28;在50°C下攪拌2.0 h,取上清液置于反應(yīng)釜中,在真空干燥箱中100℃下晶化8.0 h;冷卻室溫后離心抽濾、水洗至中性,在100°C中干燥制得X型沸石。(2)通過(guò)對(duì)X型沸石表征,根據(jù)XRD、SEM、FI-IR、EDS測(cè)定的數(shù)據(jù)顯示,在最優(yōu)的制備條件下合成的X型沸石度較高、晶型完整、顆粒大小均勻,呈棱角分明的八面體結(jié)構(gòu);BET的結(jié)果顯示:合成的X型沸石孔徑均一,其比表面積約為355 m~2/g,最可幾孔徑為3.80 nm,為介孔材料。(3)X型沸石對(duì)Cu~(2+)離子的最佳吸附條件為:在投加量為0.1 g X型沸石中,加入初始濃度為300 mg/L含Cu~(2+)離子的溶液,調(diào)節(jié)初始pH值為6.0,在225 r/min下振蕩120 min;其達(dá)到最大吸附量和去除率分別為149 mg/g、99.1%。(4)X型沸石對(duì)Hg~(2+)離子的最佳吸附條件為:在投加量為0.1 g X型沸石中,加入初始濃度為200 mg/L含Hg~(2+)離子的溶液,調(diào)節(jié)初始pH值為5.0,在200 r/min下振蕩120 min;其達(dá)到最大吸附量和去除率分別為97.4 mg/g、97.4%。(5)X型沸石對(duì)Cu~(2+)、Hg~(2+)離子吸附動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)表明:X型沸石對(duì)Cu~(2+)、Hg~(2+)離子的吸附速率均較快,吸附時(shí)間達(dá)到120 min后均達(dá)到吸附平衡。準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)相關(guān)系數(shù)均接近1(R~20.9990),擬合得出的飽和吸附量與實(shí)驗(yàn)所得結(jié)果高度接近,說(shuō)明X型沸石對(duì)Cu~(2+)、Hg~(2+)的吸附速率可能受化學(xué)吸附影響。通過(guò)顆粒內(nèi)擴(kuò)散模型擬合說(shuō)明X型沸石到的吸附速率受顆粒內(nèi)擴(kuò)散影響,但非唯一速率控制因素。(6)X型沸石對(duì)Cu~(2+)、Hg~(2+)離子吸附等溫實(shí)驗(yàn)表明:Langmuir模型中對(duì)Cu~(2+)、Hg~(2+)離子吸附相關(guān)系數(shù)R~2均大于0.9992,說(shuō)明Langmuir與Freundlich模型相比,可以更好地描述X型沸石對(duì)Cu~(2+)、Hg~(2+)離子的吸附行為是單分子層的化學(xué)吸附;對(duì)Cu~(2+)、Hg~(2+)離子的最大吸附量分別為150 mg/g和100 mg/g,R_L范圍分別是0.0875~0.00560和0.0172~0.219,說(shuō)明X型沸石對(duì)Cu~(2+)、Hg~(2+)離子的吸附較容易進(jìn)行。(7)再生實(shí)驗(yàn)表明:選擇0.1 mol/L HCl的再生劑,再生時(shí)間為90 min,吸附Cu~(2+)、Hg~(2+)飽和的X型沸石至少可以再生3次和1次,且再生率均在80.0%以上。(8)煤矸石與合成X型沸石對(duì)Cu~(2+)、Hg~(2+)離子的吸附性進(jìn)行比較。結(jié)果可知:X型沸石對(duì)Cu~(2+)、Hg~(2+)離子的吸附量約為煤矸石的4.0倍,說(shuō)明合成的X型沸石有良好的吸附能力。
【圖文】：

諸如離子交換性、擴(kuò)散與吸附性、形選性與催化用都取決于它獨(dú)特的結(jié)構(gòu)特征[73]。沸石的結(jié)構(gòu)特性石具有天然礦物八面沸石的骨架結(jié)構(gòu)，一般硅鋁摩爾比比表面積和孔道結(jié)構(gòu)，使其在吸附及催化方面有較多的 型沸石；大于 3.00 的叫作 Y 型沸石。NaX 型沸石的典型石屬于六方晶系，單元結(jié)構(gòu)為β籠（如圖 1-1 所示）。β籠樣排序，相鄰的β籠之間通過(guò)六方柱連接，形成一個(gè)超籠Na56[Al56Si36O384]·264H2O

2.4 實(shí)驗(yàn)方法2.4.1 X 型沸石的制備本實(shí)驗(yàn)取自內(nèi)蒙古赤峰地區(qū)煤矸石（如圖 2-2 所示），將塊狀煤矸石通過(guò)高速粉碎機(jī)粉碎，過(guò) 100 目篩備用（如圖 2-3 所示）。以其為原料對(duì) X 型沸石制備條件進(jìn)行探究。通過(guò)控制變量法對(duì)焙燒時(shí)間、焙燒溫度、晶化時(shí)間、晶化溫度、堿度、鈉硅比、硅鋁比條件進(jìn)行優(yōu)化。將預(yù)處理的煤矸石樣品稱取 3 g，加入一定量的 NaOH 調(diào)節(jié)鈉硅比，，使其混合均勻置于鎳干鍋在馬弗爐中焙燒，冷卻至室溫后研磨至粉末狀。添加一定鋁源調(diào)節(jié)硅鋁比，再加水調(diào)節(jié)堿度在 50℃下加熱攪拌陳化 2 h。取上層清液倒入反應(yīng)釜中置于真空干燥箱晶化。冷卻后將產(chǎn)物過(guò)濾、水洗中性、烘干得到灰白色粉末即為 X 型沸石。
【學(xué)位授予單位】：內(nèi)蒙古師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TQ424.25;TD849.5

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