【摘要】：鈾礦冶生產(chǎn)中,產(chǎn)生了大量的鈾廢渣、尾礦及酸性含鈾廢水。對(duì)人類的生存環(huán)境和生態(tài)環(huán)境構(gòu)成潛在威脅。研發(fā)高效低耗的鈾污染廢水的微生物治理技術(shù)是鈾礦冶領(lǐng)域亟待解決的重大而緊迫的核環(huán)境問題。本論文探討了AQS(anthraquinone-2-sulfonate,蒽醌-2-磺酸鹽,腐殖質(zhì)模式物)-奧奈達(dá)希瓦氏菌(S.oneidensis)、零價(jià)鐵(ZVI)、ZVI-S.oneidensis以及固定化奧奈達(dá)希瓦氏菌生物微球還原U(Ⅵ)的效能、主要影響因素與機(jī)制。主要研究成果如下:在AQS介導(dǎo)下,S.oneidensis對(duì)U(Ⅵ)具有較強(qiáng)的還原能力,能將水中的U(Ⅵ)高效還原為U(IV)。當(dāng)pH值為7,溫度為30℃,AQS為1.0mmol/L,U(Ⅵ)的初始濃度為20 mg/L時(shí),U(Ⅵ)的去除率可達(dá)99%。AQS(0.5-1.0 mmol/L)對(duì)U(Ⅵ)的還原具有明顯的促進(jìn)作用。共存離子Cu~(2+)、Cr~(6+)、Mn~(2+(2 mmol/L)對(duì)U(Ⅵ)的還原有不同程度的抑制,其中Cu~(2+)的抑制作用最明顯,Mn~(2+)次之;而Zn~(2+)(2 mmol/L)對(duì)U(Ⅵ)的還原幾乎沒有影響。NO_3~-離子(2 mmol/L)對(duì)U(Ⅵ)的還原抑制作用明顯;SO_4~(2-)離子(0.2-5.0 mmol/L)對(duì)U(Ⅵ)的還原有一定的促進(jìn)作用。試驗(yàn)結(jié)果還表明,S.oneidensis能利用環(huán)境中的甲苯、三氯乙酸、順丁烯二酸等有毒有機(jī)物質(zhì)為電子供體高效還原U(Ⅵ),同時(shí)有毒物質(zhì)得到了降解。掃描電鏡(SEM)、電子能譜(EDS)及紅外光譜(FTIR)分析表明,S.oneidensis菌體表面沉積了鈾元素,菌體表面的羥基、酰胺基、氨基、脂類的亞甲基、羧基及磷酸基等參與了鈾的沉積。酸性環(huán)境下,零價(jià)鐵對(duì)U(Ⅵ)的去除有較好的效果,當(dāng)pH值為3,U(Ⅵ)初始濃度為20 mg/L,應(yīng)時(shí)間為150 min時(shí),U(Ⅵ)的去除率高達(dá)96%。pH值對(duì)鈾的去除影響較大,EDTA、溫度等影響因素對(duì)U(Ⅵ)的去除影響小。零價(jià)鐵對(duì)U(Ⅵ)的去除機(jī)理為還原沉淀、吸附和共沉淀。在厭氧環(huán)境下,ZVI與S.oneidensis還原U(Ⅵ)存在協(xié)同作用,當(dāng)ZVI投量為1.0 g/L,U(Ⅵ)的初始濃度為20 mg/L時(shí),24 h內(nèi)可還原去除96.9%的U(Ⅵ)。在0.5-2.0 g/L范圍內(nèi),ZVI投量的增加有利于U(Ⅵ)的去除;鐵的形態(tài)對(duì)U(Ⅵ)的去除有影響,ZVI、Fe3O4和Fe2O3對(duì)菌體還原U(Ⅵ)的促進(jìn)顯著,而溶解態(tài)的Fe3+對(duì)U(Ⅵ)的還原抑制明顯;U(Ⅵ)的還原率與其初始濃度(5.0-50 mg/L)呈正相關(guān);30 mg/L的共存離子Cu2+、Zn2+、Mn2+和Ca2+對(duì)U(Ⅵ)的還原有影響,其中Cu2+的影響最大,Ca2+次之,Zn2+最小。陰離子NO3-(5.0 mmol/L)對(duì)U(Ⅵ)的還原抑制作用明顯;SO42-有一定的促進(jìn)作用。XPS分析表明,零價(jià)鐵粉表面吸附和沉積了U(Ⅵ)和U(IV)兩種價(jià)態(tài)的U元素,反應(yīng)后的鈾大部分形成了穩(wěn)定的UO2。S.oneidensis生物微球制備的最佳工藝參數(shù)為,聚乙烯醇濃度為10%,氯化鈣濃度為4%,海藻酸鈉0.5%,交聯(lián)時(shí)間為4h。生物微球?qū)(Ⅵ)具有很好的去除效果。在pH值為7.0,U(Ⅵ)初始濃度20.0 mg/L,菌體投加量6mL,包埋比1:2的條件時(shí),微球?qū)(Ⅵ)的還原去除率可達(dá)95.8%。金屬離子Cu2+、Mn2+對(duì)生物微球還原U(Ⅵ)有抑制,而Ca2+離子略有促進(jìn)。掃描電鏡和電子能譜分析表明:S.oneidensis微球內(nèi)部存在有U元素。
[Abstract]:A large amount of uranium waste residue, tailings and acid uranium-bearing wastewater are produced in uranium production. It is a potential threat to human living environment and ecological environment. It is an urgent and important nuclear environmental problem in uranium mining and metallurgy field to develop the microbial treatment technology of uranium contaminated wastewater with high efficiency and low consumption. In this paper, the effect of AQS (anthraquinone-2-sulfonate, anthraquinone-2-sulfonate, humus model), S.oneidensis, ZVI-S.oneidensis and immobilized biomicrospheres on U (鈪，

本文編號(hào)：2200716