褐煤微波干燥和熱解提質(zhì)的機(jī)理研究
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【摘要】:對(duì)低品質(zhì)褐煤進(jìn)行改性提質(zhì)是目前國(guó)內(nèi)外能源領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)之一。微波作為一種新型加熱方式具有選擇性、立體性和瞬時(shí)性等優(yōu)點(diǎn),但利用微波對(duì)褐煤脫水熱解提質(zhì)的微觀機(jī)理研究報(bào)道較少。本文提出采用無機(jī)離子改善褐煤介電特性促進(jìn)微波加熱高效脫水,采用微波吸收劑促進(jìn)褐煤快速升溫實(shí)現(xiàn)高效熱解提質(zhì),采用隧道式微波輻照系統(tǒng)對(duì)褐煤連續(xù)流改性提質(zhì)改善成漿特性。揭示了褐煤微波加熱獨(dú)特的干燥和水分?jǐn)U散機(jī)理,研究了微波功率、煤樣粒度、煤初始質(zhì)量、煤初始含水率和煤堆積徑高比等因素對(duì)微波加熱脫水動(dòng)力學(xué)的影響規(guī)律。首次提出采用氯化鈉強(qiáng)化褐煤離子傳導(dǎo)損耗,促進(jìn)了微波加熱褐煤快速升溫實(shí)現(xiàn)高效脫水。添加氯化鈉使褐煤的微波介電損耗因子增加,從而褐煤脫水速率和干燥水分?jǐn)U散系數(shù)升高。隨氯化鈉添加比例的增加褐煤脫水速率呈先快速后趨于穩(wěn)定漸近線增長(zhǎng)。添加的氯化鈉使在相同微波功率和時(shí)間條件下褐煤的含水率降低,并且高效脫水促進(jìn)褐煤孔隙收縮加劇使分形維數(shù)降低到。不同無機(jī)離子促進(jìn)褐煤脫水效果比較發(fā)現(xiàn),水化半徑較小的離子(Na+Ca2+,Cl-SO42-)在電磁場(chǎng)中運(yùn)動(dòng)速度較快,引發(fā)水分子和無機(jī)離子碰撞摩擦導(dǎo)致熱運(yùn)動(dòng)加劇,對(duì)褐煤脫水的促進(jìn)作用較強(qiáng)。研究了褐煤微波加熱脫除水分的理化特性。隨微波時(shí)間延長(zhǎng)褐煤中官能團(tuán)結(jié)構(gòu)發(fā)生裂解脫落,導(dǎo)致脫除廢水中的總有機(jī)碳和化學(xué)需氧量增加,這些有機(jī)物主要為脂肪類、芳香類和含氧類官能團(tuán)。褐煤中陰離子(S042-、F-和C1-)和陽離子(Na+、Ca2+和心等)在微波輻照過程中逐漸溶出,離子溶出與水脫除存在速率競(jìng)爭(zhēng)使得水中離子濃度先增加后減小,導(dǎo)致水的導(dǎo)電率也是先增加后減小,但是水的表面張力和pH都逐漸降低。采用活性炭和石墨作為微波吸收劑促進(jìn)了褐煤在微波場(chǎng)中的快速升溫和熱解提質(zhì),使煤中含氧官能團(tuán)減少煤階升高。并且添加活性炭使微波提質(zhì)褐煤的氧碳原子比、羧基芳碳比和表面親水性官能團(tuán)含量均低于添加石墨,并且分子結(jié)構(gòu)中芳香與脂肪比高于添加石墨。采用更加廉價(jià)高效的微波吸收劑焦炭強(qiáng)化微波加熱實(shí)現(xiàn)了褐煤高效熱解提質(zhì),剖析了提質(zhì)褐煤的官能團(tuán)結(jié)構(gòu)、表面官能團(tuán)分布、炭微晶結(jié)構(gòu)、表面形貌、孔隙特征和表面潤(rùn)濕性等微觀特征。添加焦炭在相同微波功率和時(shí)間條件下使褐煤的溫度顯著增加,煤大分子結(jié)構(gòu)脂肪鏈甲基與亞甲基之比、煤結(jié)構(gòu)表觀芳香度和煤顆粒表面π-π*鍵碳官能團(tuán)含量增加,導(dǎo)致煤中揮發(fā)分含量降低。采用隧道式微波輻照系統(tǒng)進(jìn)行了連續(xù)流改性提質(zhì)褐煤改善成漿性的中試研究。微波連續(xù)流提質(zhì),使煤中酸性含氧官能團(tuán)的含量降低,煤顆粒表面疏水性碳官能團(tuán)含量增加,煤的親水性指數(shù)下降,煤水接觸角增加,煤顆粒表面的化學(xué)添加劑吸附量增加,煤顆粒粒度分布更加寬泛,明顯改善了提質(zhì)褐煤的成漿特性。
【學(xué)位授予單位】:浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號(hào)】:TD849.2
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