本文關(guān)鍵詞：富鈾型燒綠石的合與制備

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【摘要】：高水平放射性廢物(High-level radioactive waste,HLW)中放射性核素放射性強、半衰期長、發(fā)熱率高、毒性大,對生物圈危害極大。因此,如何安全有效地處理和處置HLW,成為進(jìn)一步開發(fā)利用核能以及實現(xiàn)核能可持續(xù)發(fā)展的關(guān)鍵。地質(zhì)處置是目前最有希望投入應(yīng)用的處置方案,其關(guān)鍵技術(shù)是制備能夠適應(yīng)長期地質(zhì)處置環(huán)境的核素固化體。人造巖石固化體具有抗浸出性能好、膨脹率低、化學(xué)性能穩(wěn)定和熱穩(wěn)定好等優(yōu)點。作為人造巖石固化體的一種,富鈾型燒綠石(CaUTi2O7)對鈾的包容量大,致密度高,抗浸出性強,符合HLW處置的原則,有必要進(jìn)一步開發(fā)利用。本文采用溶膠-凝膠法混料,使用檸檬酸的乙二醇溶液作為溶膠劑制備了干凝膠,采用TG和DTA分析法確定650℃保溫2 h熱處理干凝膠,可獲得顆粒細(xì)小均勻的前驅(qū)體粉末。采用EDS分析了前驅(qū)體的化學(xué)組成,發(fā)現(xiàn)各元素比例為:Ca:U:Ti:O≈1:1:1.5:7,接近目標(biāo)前驅(qū)體(CaUTi1.5O7)的元素組成,可用于燒結(jié)合成實驗。通過正交實驗確定最佳燒結(jié)實驗條件為:燒結(jié)溫度1200℃、冷壓壓力9 MPa、粘結(jié)劑用量為5%、保溫時間為3 h。采用XRD分析了鈦粉摻入量對固化體的影響,發(fā)現(xiàn)U:Ti=2時重鈾酸鈣相較少,燒綠石相結(jié)晶程度好。燒結(jié)溫度達(dá)到1200℃時固化體可獲得充分的熱能,生成的燒綠石相結(jié)晶度良好,固化體致密度高。本實驗還考察了摻入Al3+作為補償電荷對固化體的影響。采用XRD分析其物相組成,發(fā)現(xiàn)主相也是燒綠石,只是部分衍射晶面的峰強度不同,而且還有少量的鈦鈾礦UTi2O6生成。采用EDS分析其元素組成,發(fā)現(xiàn)存在Al3+作為補償電荷時,燒綠石對鈾元素的固溶量增大了,其化學(xué)式為Ca0.823U1.134Ti1.827 Al0.138O7。采用SEM分析其顯微結(jié)構(gòu),發(fā)現(xiàn)晶界析出的晶體為長方體型,而未摻入補償電荷的晶體為正八面體型。根據(jù)MCC-1型靜態(tài)浸出實驗,研究最佳燒結(jié)條件合成的固化體的化學(xué)穩(wěn)定性。發(fā)現(xiàn)在模擬地下水中的元素浸出率比去離子水中的略高,摻入Al3+作為補償電荷與未摻入的兩種固化體都具有較好的化學(xué)穩(wěn)定性及抗浸出性能,但前者的鈾元素歸一化浸出率較后者略高。
【學(xué)位授予單位】：東華理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TL941;TD983

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本文編號：1230448