本文關(guān)鍵詞：鎂基儲氫合金的制備及其性能的研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：由于能源危機(jī)的產(chǎn)生以及人類長期使用化石能源所帶來的環(huán)境問題等，需要尋找到一種對環(huán)境負(fù)擔(dān)小的新型能源。鎂系儲氫合金因其價格低廉、儲氫量大等特點而受到諸多儲氫材料研究者的青睞。但鎂系儲氫合金的吸氫動力學(xué)性能和熱力學(xué)性能差以及容易受到外界環(huán)境的影響而制約著它的發(fā)展。鎂鋁系儲氫合金相對于其他鎂系儲氫材料而言，其儲氫量大（理論儲氫量為4.4wt%），鎂和鋁單質(zhì)價格低廉，容易獲得，降低了成本。 本文采用機(jī)械球磨的方法制備出Mg_(17)Al_(12)儲氫合金。其最佳球磨參數(shù)為：球磨時間12h，不銹鋼球磨罐，球磨轉(zhuǎn)速為600rmp，球料比為20：1，合金是在充滿氬氣的不銹鋼球磨罐中制備而成的，因在球磨過程中防止合金粘接在球磨罐壁上而影響合金的制備，每隔2h在充滿氬氣的真空手套箱中將結(jié)塊的合金進(jìn)行破碎。利用球磨的方法對合金進(jìn)行表面復(fù)相改性制備出Mg_(17)Al_(12)+M(M=5%Cu、10%Cu、5%Ni、10%Ni、10%B、15%B、10%C、15%C)等合金。采用XRD測試分析、PCT吸放氫測試分析儀器等對合金的性能進(jìn)行分析，研究出能夠改善合金吸放氫性能儲氫材料。研究結(jié)果表明，球磨了12小時后的Mg_(17)Al_(12)的吸放氫性能都比較好，623K高溫下Mg_(17)Al_(12)的吸氫量為4.17wt%，接近理論值4.4wt%，653K下放氫率為61.9%。 通過球磨的方法制備出的Mg_(17)Al_(12)+M（M=5%Cu、10%Cu、5%Ni、10%Ni）表現(xiàn)出來的性能：在合金中添加Ni球磨2h后，該合金在吸氫的過程中生成了少量的Al-Ni相，在合金中添加Cu球磨2h后，該合金在吸氫的過程中生成了少量的MgCu_2。經(jīng)研究發(fā)現(xiàn)，這些化合物在合金吸放氫過程起到了催化的作用。添加5%Cu和10%Cu合金在623K，240min的吸氫量分別為4.07wt%和3.94wt%，接近于理論吸氫量。同時添加Ni和Cu后的合金在553K下具有較好的放氫平臺。 通過球磨的方法制備出的Mg_(17)Al_(12)+M (M=10%B、15%B、10%C、15%C)中，利用球磨的方法在Mg_(17)Al_(12)中添加C元素，兩種合金在低溫下對于吸氫能力的改善都不明顯，甚至要差于Mg_(17)Al_(12)本身，高溫下該合金在吸放氫能力上表現(xiàn)出較好的性能。而添加了B元素的Mg_(17)Al_(12)在低溫高溫下吸放氫能力都比較差，甚至阻礙了Mg_(17)Al_(12)的吸氫，因此，B不適合對于Mg_(17)Al_(12)合金表面復(fù)相改性。 運用機(jī)械球磨的方法，將Mg粉、Al粉、Cu粉按照原子比為17：11：1和17：10：2球磨12h獲得了一種新的復(fù)合儲氫合金。研究發(fā)現(xiàn)Mg_(17)Al_(11)Cu合金在623K，60min的吸氫量達(dá)到4.07wt%左右，吸氫速率比Mg_(17)Al_(12)+5%Cu的更快。同時該合金在553K下具有較好的放氫平臺。
【關(guān)鍵詞】：鎂鋁系儲氫合金 球磨 復(fù)相球磨 吸放氫性能
【學(xué)位授予單位】：重慶大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2013
【分類號】：TG139.7
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-10
• 1 前言10-22
• 1.1 氫能開發(fā)的必要性及意義10-11
• 1.2 氫的制取11
• 1.3 氫的儲存11-12
• 1.4 儲氫材料12-13
• 1.4.1 金屬氫化物12
• 1.4.2 碳性材料12-13
• 1.4.3 配位氫化物13
• 1.5 鎂基儲氫合金的研究進(jìn)展13-15
• 1.5.1 Mg-H_2合金13
• 1.5.2 Mg-Cu 合金13
• 1.5.3 Mg-Al 合金13-14
• 1.5.4 Mg-Fe 合金14
• 1.5.5 Mg-Ni 合金14-15
• 1.6 催化劑對鎂基儲氫合金改性15-19
• 1.6.1 鎂基合金儲氫動力學(xué)和熱力學(xué)15
• 1.6.2 催化劑對動力學(xué)性能的改善15-18
• 1.6.3 催化劑對熱力學(xué)性能的改善18-19
• 1.7 課題研究目的、內(nèi)容、技術(shù)路線19-20
• 1.7.1 課題研究的目的19
• 1.7.2 課題研究的內(nèi)容19-20
• 1.7.3 課題研究的技術(shù)路線20
• 1.8 課題研究的難點與擬解決的關(guān)鍵問題20-22
• 1.8.1 創(chuàng)新之處20-21
• 1.8.2 擬解決的關(guān)鍵問題21-22
• 2 試驗方法22-30
• 2.1 合金的機(jī)械合金化法制備及改性工藝22
• 2.1.1 試驗用原材料22
• 2.1.2 實驗用輔助材料22
• 2.2 合金的制備及改性工藝22-25
• 2.2.1 Mg_(17)Al_(12)合金的制備22-23
• 2.2.2 Mg_(17)Al_(12)+5%、10%（Cu、Ni）合金的制備23
• 2.2.3 Mg_(17)Al_(12)+5%、10%（C、B）合金的制備23-24
• 2.2.4 Mg_(17)Al_(12-X)Cu_X（X=1，2）合金的制備24
• 2.2.5 最終選用的合金成分配比及球磨工藝參數(shù)24-25
• 2.3 合金物相結(jié)構(gòu)的 X 射線衍射分析25-26
• 2.4 合金的氣態(tài)儲氫性能測試26-30
• 2.4.1 實驗原理26-27
• 2.4.2 試驗前準(zhǔn)備工作27-28
• 2.4.3 吸氫動力學(xué)曲線的測試28
• 2.4.4 放氫 p-C-T 曲線的測試28-30
• 3 Mg_(17)Al_(12)合金的機(jī)械合金化法制備及測試30-38
• 3.1 Mg_(17)Al_(12)合金機(jī)械合金化制備30-32
• 3.2 Mg_(17)Al_(12)吸放氫前后的 X 射線衍射結(jié)果與分析32-33
• 3.3 Mg_(17)Al_(12)的吸放氫性能測試與分析33-36
• 3.4 本章小結(jié)36-38
• 4 Mg_(17)Al_(12)+5%、10%（Cu、Ni）合金的制備及測試38-56
• 4.1 Mg_(17)Al_(12)的表面復(fù)相球磨處理38
• 4.2 Mg_(17)Al_(12)+5%、10%（Cu、Ni）合金吸放氫前后的 X 射線衍射結(jié)果38-44
• 4.2.1 Mg_(17)Al_(12)+ xCu（x=5%、10%）合金38-43
• 4.2.2 Mg_(17)Al_(12)+xNi（x=5%、10%）合金43-44
• 4.3 Mg_(17)Al_(12)+5%、10%（Cu、Ni）合金的吸放氫性能測試44-49
• 4.4 分析與討論49-54
• 4.4.1 機(jī)械合金化及表面復(fù)相球磨工藝49-50
• 4.4.2 Mg_(17)Al_(12)合金表面復(fù)相球磨后的性能50-53
• 4.4.3 Ni/Cu 對 Mg_(17)Al_(12)合金放氫焓變值和熵變值的影響53-54
• 4.5 本章小結(jié)54-56
• 5 Mg_(17)Al_(12)+10%、15%（C、B）合金的制備及測試56-72
• 5.1 Mg_(17)Al_(12)合金表面復(fù)相球磨處理56
• 5.2 Mg_(17)Al_(12)+10%、15%（C、B）合金吸放氫前后的 X 射線衍射結(jié)果與分析56-61
• 5.2.1 Mg_(17)Al_(12)+xC(x=10%、15%)合金56-59
• 5.2.2 Mg_(17)Al_(12)+xB（x=5%、10%）合金59-61
• 5.3 Mg_(17)Al_(12)+10%、15%（C、B）合金的吸放氫性能測試61-66
• 5.4 分析與討論66-70
• 5.4.1 機(jī)械合金化及表面復(fù)相球磨后的工藝66-67
• 5.4.2 Mg_(17)Al_(12)合金表面復(fù)相球磨后的性能67-69
• 5.4.3 C/B 對 Mg_(17)Al_(12)合金放氫焓變值和熵變值的影響69-70
• 5.5 本章小結(jié)70-72
• 6 Mg_(17)Al_(12)-xCux(x=0，1，2)合金的制備及測試72-80
• 6.1 Mg_(17)Al_(12)-xCux(x=0，1，2)合金的制備72
• 6.2 Mg_(17)Al_(12)-xCux(x=0，，1，2)合金吸放氫前后的 X 射線衍射結(jié)果與分析72-75
• 6.2.1 Mg_(17)Al_(11)Cu 合金72-73
• 6.2.2 Mg_(17)Al_(10)Cu_2合金73-75
• 6.3 Mg_(17)Al_(12-x)Cu_x(x=0，1，2)合金的吸放氫性能測試75-77
• 6.4 Cu 對 Mg-Al 合金放氫焓變值和熵變值的影響77-78
• 6.5 分析與討論78-79
• 6.6 本章小結(jié)79-80
• 7 結(jié)論80-82
• 致謝82-84
• 參考文獻(xiàn)84-90
• 附錄 作者在攻讀學(xué)位期間發(fā)表的論文目錄及專利90

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