【摘要】：球形顆粒炸藥與普通炸藥相比,機(jī)械感度降低,裝藥安全性能提高。利用靜電噴霧技術(shù)制備球形含能材料,可以拓寬靜電噴霧在含能材料的制備、表面修飾與包覆等領(lǐng)域中的應(yīng)用,對新型含能材料的發(fā)展具有重要意義。本文的主要工作如下:利用靜電噴霧技術(shù)分別制備了粒徑為1μm左右的球形環(huán)三亞甲基三硝胺(RDX)和六硝基六氮雜異伍茲烷(CL-20),分析比較了電壓、接收距離、針頭尺寸、推進(jìn)速率、溶液濃度和溶劑組成等影響因素對產(chǎn)物顆粒粒徑和形貌的影響。研究發(fā)現(xiàn)產(chǎn)物顆粒的粒徑主要受溶液組成和推進(jìn)速率等因素影響,相同條件下,RDX的粒徑小于CL-20;以乙醇和丙酮為溶劑有利于減小產(chǎn)物顆粒的尺寸;推進(jìn)速率由lmL·h-1變?yōu)镺.lmL·h-1時,產(chǎn)物顆粒粒徑約減小一半。顆粒形貌主要受溶液組成和接收距離等因素影響,相同條件下CL-20球形化程度高于RDX;以乙酸乙酯為溶劑有利于產(chǎn)物顆粒球形化;溶液濃度越低、接收距離越大,產(chǎn)物顆粒越破碎。以氟橡膠(F2604)、癸二酸二異辛酯(DOS)、聚醋酸乙烯酯(PVAc)、聚乙烯醇縮丁醛(PVB)和三硝基甲苯(TNT)為鈍感劑,通過靜電噴霧技術(shù)包覆RDX,得到的復(fù)合物粒徑為1μm-4μm。復(fù)合物的紅外譜圖和X射線衍射譜圖與原料RDX的譜圖基本一致,主體炸藥RDX的結(jié)構(gòu)和晶型沒有發(fā)生變化。復(fù)合物的熱分解反應(yīng)活化能均小于原料RDX,對于含5wt%鈍感劑的復(fù)合物,RDX/F2604復(fù)合物的熱分解反應(yīng)活化能最大,為176.348kJ·mol-1,RDX/PVAc復(fù)合物的熱爆炸臨界溫度最高,為219.88℃C;RDX/PVAc復(fù)合物的撞擊感度最低,H50為87.9cm;RDX/PVB復(fù)合物的摩擦感度最低,為4%。RDX/F2604、RDX/DOS和RDX/TNT復(fù)合物的相容性等級均為A,相容性較好。以F2604、DOS、PVAc、PVB和TNT為鈍感劑,通過靜電噴霧技術(shù)包覆CL-20,得到的復(fù)合物粒徑為2μm-5μm。復(fù)合物的紅外譜圖和X射線衍射譜圖與β-CL-20基本一致,通過靜電噴霧法制備,主體炸藥CL-20的晶型由ε型轉(zhuǎn)變?yōu)棣滦�。對于�?wt%鈍感劑的復(fù)合物,CL-20/F2604復(fù)合物的熱分解反應(yīng)活化能和熱爆炸臨界溫度最高,分別為325.771KJ·mol-1和231.67℃;同時CL-20/F2604復(fù)合物的撞擊感度和摩擦感度最低,分別為42.8cm(H50)和64%。CL-20基復(fù)合物的相容性等級為C或D,相容性差。利用靜電噴霧技術(shù)制備了不同摩爾比的CL-20/RDX,CL-20/HMX(環(huán)四亞甲基四硝胺)和CL-20/NTO(3-硝基-1,2,4-三唑-5-酮)復(fù)合炸藥,并對復(fù)合炸藥的形貌粒徑、結(jié)構(gòu)、晶型、熱分解性能以及燃爆壓力進(jìn)行檢測和分析。復(fù)合炸藥的粒徑為lμm-2μm,不同摩爾比的復(fù)合炸藥結(jié)構(gòu)有所不同。對于摩爾比為1:1的混合炸藥,CL-20/HMX復(fù)合炸藥的熱分解反應(yīng)活化能、爆炸臨界溫度和燃爆壓力最大,分別為404.860kJ·mol-1、225.49℃和922kPa。利用靜電噴霧技術(shù)制備了高氯酸銨(AP)/單質(zhì)炸藥復(fù)合物,并對復(fù)合物的形貌粒徑、結(jié)構(gòu)性能、熱分解性能以及燃爆壓力進(jìn)行檢測和分析。復(fù)合物多為5μm左右不規(guī)則顆粒。AP/CL-20、AP/NTO和AP/RDX復(fù)合炸藥組分間存在相互作用。AP/CL-20復(fù)合炸藥的熱分解反應(yīng)活化能最大,為432.692kJ·mol-1,AP/TNT復(fù)合炸藥的熱爆炸臨界溫度最高,為281.97℃。CL-20/AP復(fù)合炸藥燃爆壓力最大,為1226kPa。利用分子動力學(xué)方法模擬計算了炸藥/鈍感劑和炸藥/炸藥界面相互作用,在COMPASS力場中,RDX/DOS體系的結(jié)合能為150.6kcal·mol-1,CL-20/DOS體系的結(jié)合能為128.2kcal·mol-1。在ReaxFF力場中,CL-20/RDX體系初始分解產(chǎn)物主要有N2O、HONO和CHN2O2。上述研究表明,靜電噴霧方法可以制備微米級球形RDX和CL-20單質(zhì)炸藥、鈍感劑復(fù)合炸藥、CL-20/單質(zhì)炸藥復(fù)合物和AP/單質(zhì)炸藥復(fù)合物,實現(xiàn)了炸藥表面修飾和包覆,實現(xiàn)了多組分炸藥微納米尺度的組裝和混合,可以有效地改善炸藥的性能。
【圖文】：

溶液的推進(jìn)速率和電導(dǎo)率，改變指定溶液靜電噴霧的液滴粒徑，粒徑隨著推進(jìn)速率的增逡逑大而增大，隨電導(dǎo)率的增大而減小。０＾１！［７８］等利用蔗糖溶液得到液滴粒徑與推進(jìn)速率、逡逑電導(dǎo)率之間的擬合曲線，如圖１．２所示，進(jìn)一步驗證了粒徑與電導(dǎo)率和推進(jìn)速率的關(guān)系。逡逑２００邋０邐邐邐邐邐ｘ－ｘ－ｕＪ邐．邐．＿一一…ｉ逡逑Ｄｐ邋（ｎｍｊ邋＝邋１邋４７３５邋？邋３１９邋２４？（Ｑ／Ｋ），／３邋秦逡逑１５０．０－邐Ｒ？０．９９８６７邐．邐Ｍ逡逑ｌ邐：邐＼邋／逡逑＾邋１００邋０－邐＼ｙ0邐．逡逑ｆ邐：邐／逡逑——逡逑０．０邐０．１邐１．０逡逑（0／ＫＪ，／３逡逑圖１．２靜電噴霧液滴尺寸與（Ｑ／Ｋ）”之間的擬合曲線逡逑通過控制靜電噴霧過程中形成液滴的大小，能控制最終形成微納米固體顆粒的尺寸，逡逑除粒徑外，微納米顆粒的形貌對其性能同樣有重要影響。對于含能材料顆粒，較為一致逡逑規(guī)整的形貌十分重要，球形含能材料有利于實現(xiàn)均勻裝藥。逡逑＾＾叩等［７９］研究了靜電噴霧過程中聚合物濃度和推進(jìn)速率對所制備固體顆粒形貌的逡逑影響。由于聚合物顆粒本質(zhì)上是液滴在溶劑揮發(fā)之后產(chǎn)生的殘留，所以研宄聚合物顆粒逡逑的產(chǎn)生過程主要是考慮液滴中溶劑的揮發(fā)和聚合物在液滴中的擴(kuò)散。如果溶劑揮發(fā)過快，逡逑容易形成多孔、空心、甚至碎片化顆粒；如果液滴中聚合物的擴(kuò)散速度較快

Ｓｕｈｅｎｄｉ等’］通過靜電噴霧法制備了具有核殼結(jié)構(gòu)的聚苯乙烯（ＰＳ）和二氧化硅逡逑（Ｓｉ０２）的復(fù)合物，復(fù)合物粒子尺寸在８０ｎｍ－３００ｉｉｍ左右，復(fù)合物形貌隨復(fù)合體系中ＰＳ逡逑與Ｓｉ０２配比的變化而變化，具體如圖１．３所示。當(dāng)質(zhì)量比Ｃｓ邋（Ｓｉ０２／ＰＳ）小于０．１５時，逡逑Ｓｉ０２可以部分包覆于ＰＳ表面，復(fù)合物表面較為粗糙；當(dāng)質(zhì)量比Ｃｓ在０．１５－０．２５時，Ｓｉ０２逡逑可以完全包覆于ＰＳ表面，復(fù)合物表面較為光滑，當(dāng)質(zhì)量比Ｃｓ大于０．２５時，出現(xiàn)游離逡逑的Ｓｉ０２的團(tuán)聚顆粒。逡逑３０邋ｉｌｌｕｔｔｒａｔｉａｎ邋２Ｄ邋ｉｌｉｕ？ｉｒ？Ｔ？９ｎ邋ＳＣＭ邋ｉｒｒｕ＾ｒ逡逑｜一叫邐＃邐１：．邐－逡逑Ｃｓ邋＝邋Ｓｉ！ｉｃａ／ＰＳ邋：邐；逡逑Ｑ．３５＜Ｃｌ＜Ｏ．Ｍ邐■ｎｉｌ逡逑“邋Ｉ＇．．逡逑邐邐？邐ｊ邋：：逡逑．‘ｔｓ邐：？，，邐ｉｈｉ逡逑圖１．３不同配比組成對產(chǎn)物形貌影響逡逑國內(nèi)外學(xué)者對靜電噴霧技術(shù)在不同領(lǐng)域的應(yīng)用做了相當(dāng)多的研宄。Ｎａｋａｓｏ等［８１］利逡逑用電噴技術(shù)和化學(xué)氣相沉積結(jié)合的方法，制備了邋Ｓｉ０２、Ｔｉ０２和Ｃｒ０２的納米粒子。Ｆａｎｔｉｎｉ逡逑等［８２］研宄了聚合物的粘度和分子量對靜電噴霧產(chǎn)物影響，并且制備了聚合物（ＰＳ）微球，逡逑Ｍａｅｄａ等［８３］通過靜電噴霧技術(shù)制備了多空硅酸鈣陶瓷，３冰以此１＾等［８４］通過靜電噴霧技逡逑術(shù)制備了聚乙烯（ＰＨＢＶ）邋／黃豆苷元復(fù)合物，１＾仙１＾１１＾（１３１３等［８５］通過電泳沉積（ＥＰＤ和逡逑靜電噴霧技術(shù)結(jié)合的方法
【學(xué)位授予單位】：南京理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TQ560.1

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本文編號：2661110