液體的輸運(yùn)性質(zhì),例如自擴(kuò)散系數(shù)和粘度,對(duì)于晶體形核及生長(zhǎng)、液態(tài)-非晶態(tài)轉(zhuǎn)變過(guò)程以及非晶合金的力學(xué)性能都具有重要影響。自擴(kuò)散系數(shù)和粘度的耦合及解耦反映了液體微觀動(dòng)力學(xué)的變化,因此Stokes-Einstein（SE）關(guān)系式一直是材料學(xué)及凝聚態(tài)物理領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。近年的研究表明,對(duì)一些體系而言SE關(guān)系式在遠(yuǎn)高于熔點(diǎn)溫度以上已經(jīng)發(fā)生異常失效,這與人們關(guān)于SE關(guān)系式的通常認(rèn)識(shí)有很大的不同。因此,對(duì)SE關(guān)系式的異常失效行為及失效機(jī)制的研究具有重要意義。本文通過(guò)分子動(dòng)力學(xué)方法計(jì)算了Al₇₂Ni₁₆Co₁₂液態(tài)合金的輸運(yùn)性質(zhì),并研究了不同溫度下Stokes-Einstein（SE）關(guān)系式的成立情況。在研究液體結(jié)構(gòu)、組元?jiǎng)恿W(xué)解耦及動(dòng)力學(xué)空間不均勻性的基礎(chǔ)上探究了SE關(guān)系式高溫異常失效的物理機(jī)制。本文利用Al₇₂Ni₁₆Co₁₂液態(tài)合金內(nèi)原子的均方位移計(jì)算不同組分的自擴(kuò)散系數(shù),使用反向非平衡分子動(dòng)力學(xué)方法計(jì)算了該液態(tài)合金的粘度,使用中間自散射函數(shù)計(jì)算了不同元素的α結(jié)構(gòu)弛豫... 

【文章來(lái)源】：上海交通大學(xué)上海市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

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【學(xué)位級(jí)別】：碩士

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正常液體，過(guò)冷液體和玻璃的結(jié)構(gòu)和動(dòng)力學(xué)行為示意圖

上海交通大學(xué)碩士學(xué)位論文第7頁(yè)這個(gè)平臺(tái)期的范圍會(huì)急劇增加，直至轉(zhuǎn)變成為玻璃體。（3）在最后階段，(,)呈指數(shù)衰減，并最終衰減為零，這個(gè)階段可以用拉伸指數(shù)函數(shù)（stretchedexponentialfunction）來(lái)描述：(,)∝exp()，這里0<<1，被稱(chēng)為液體的弛豫時(shí)間。這個(gè)階段對(duì)應(yīng)這粒子在液體內(nèi)的自由擴(kuò)散運(yùn)動(dòng)，被稱(chēng)為α弛豫階段。這個(gè)階段也出現(xiàn)在所有溫度下的液體的中間散射函數(shù)曲線(xiàn)中，并被實(shí)驗(yàn)證實(shí)[40]。圖1-2過(guò)冷液體的中間散射函數(shù)，可以分成三個(gè)階段：碰撞階段、弛豫階段和α弛豫階段。這三個(gè)階段分別對(duì)應(yīng)過(guò)冷液體內(nèi)粒子的三種不同運(yùn)動(dòng)：碰撞運(yùn)動(dòng)、周?chē)Ｗ咏M成的“牢籠”內(nèi)的遷移和自由擴(kuò)散運(yùn)動(dòng)。[35]Fig.1-2Theintermediatescatteringfunctioninsupercooledliquidhasthreemotionstages:ballisticmotionstage,relaxationstageandαrelaxationstage.They1.2.3模式耦合理論的成功與失敗模式耦合理論它將過(guò)冷液體中的粒子運(yùn)動(dòng)分解為“牢籠”內(nèi)的振動(dòng)以及離開(kāi)牢籠在液體內(nèi)的自由擴(kuò)散運(yùn)動(dòng)，它的具體推導(dǎo)過(guò)程以及它的數(shù)學(xué)公式這里不做介紹，這里只介紹這種理論對(duì)于過(guò)冷液體內(nèi)粒子在不同階段內(nèi)運(yùn)動(dòng)的預(yù)測(cè)，以及它的成功和失敗之處。我們先介紹模式耦合理論的成功之處。首先，模式耦合理論能夠預(yù)測(cè)過(guò)冷液體向玻璃體的轉(zhuǎn)變。如圖1-1(c)所示，硬球模型的玻璃形成體系在玻璃化轉(zhuǎn)變的臨界原子堆積因子（對(duì)應(yīng)著體系的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度）前后，體系的結(jié)構(gòu)因子沒(méi)有明顯的區(qū)別，因此僅僅根據(jù)結(jié)構(gòu)因子并不能判斷過(guò)冷液體是否轉(zhuǎn)變稱(chēng)為了玻璃體。但是根據(jù)中間散射函數(shù)以及對(duì)應(yīng)的弛豫時(shí)間可以明顯判斷出過(guò)冷液體是否轉(zhuǎn)變?yōu)椴Ａw，對(duì)于玻璃體，其中間散射函數(shù)永遠(yuǎn)不能衰減至零。模式耦合理論的另一個(gè)成功之處在于它成功地預(yù)測(cè)了過(guò)冷液體中的粒子受到的“牢籠

緒論第10頁(yè)代表了包含了這N個(gè)粒子的體系的勢(shì)能函數(shù)（一般用粒子間的對(duì)勢(shì)總和代替）。因此被模擬體系在給定的熱力學(xué)參數(shù)（例如溫度、壓強(qiáng)、體積等）條件下，隨時(shí)間的演變是通過(guò)計(jì)算相空間中每一個(gè)粒子的軌跡來(lái)確定的。這種方法和在分子模擬領(lǐng)域常用的另外一種蒙特卡羅方法不同。使用蒙特卡洛方法，系統(tǒng)隨時(shí)間的演變是根據(jù)已知體系的分布函數(shù)，通過(guò)隨機(jī)行走的方法來(lái)決定的。根據(jù)牛頓經(jīng)典力學(xué)，體系內(nèi)粒子的運(yùn)動(dòng)狀態(tài)是連續(xù)的，或者說(shuō)體系在相空間中的軌跡是連續(xù)的。但是在分子動(dòng)力學(xué)模擬中，兩個(gè)相鄰時(shí)刻之間存在時(shí)間間隔，因此體系在一段時(shí)間內(nèi)連續(xù)的狀態(tài)被分隔成有限數(shù)量的時(shí)刻的狀態(tài)。而體系在一個(gè)時(shí)刻的狀態(tài)僅僅只是根據(jù)上一個(gè)時(shí)刻的狀態(tài)預(yù)測(cè)，與兩個(gè)時(shí)刻之間的狀態(tài)無(wú)關(guān)。因此使用分子動(dòng)力學(xué)方法模擬體系存在系統(tǒng)誤差，誤差大小與時(shí)間間隔δt正相關(guān)。不過(guò)在實(shí)際模擬過(guò)程中，δt取得足夠小，模擬時(shí)間不要過(guò)長(zhǎng)，那么體系的連續(xù)性不會(huì)有明顯的破壞。一般對(duì)于金屬和合金體系而言，時(shí)間間隔設(shè)置為1fs(10-12s)是能夠滿(mǎn)足計(jì)算要求的。圖1-3簡(jiǎn)單的分子動(dòng)力學(xué)模擬算法示意圖Fig.1-3Asimpleschematicdiagramformoleculardynamics.圖1-3所示的方法是時(shí)間不可逆的。例如體系下一時(shí)刻的速度(+)=()+()，那么反過(guò)來(lái)卻有′()=(+)(+)，顯然有()≠′()。因此使用這種方法是不可逆的。


本文編號(hào)：3322602