【摘要】：鈦(Ti)及鈦合金是臨床上常用的骨植入材料,然而,由于其生物惰性,不能直接與骨組織化學(xué)鍵合,植入體內(nèi)后難以在初期快速成骨,臨床使用效果有待改善。對(duì)鈦及鈦合金表面改性,是解決上述問(wèn)題的重要途徑。近年來(lái),金屬鉭(Ta)以其優(yōu)良的抗腐蝕和生物學(xué)性能受到生物材料學(xué)界的廣泛關(guān)注,在鈦基材料表面制備鉭涂層,有望改善其生物相容性,促進(jìn)骨組織整合。但鉭彈性模量偏高,作為骨替代材料容易在體內(nèi)造成應(yīng)力屏蔽,甚至導(dǎo)致植入失效。進(jìn)行多孔結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì),可降低鉭的彈性模量,改善其與骨組織間的力學(xué)相容性。眾多涂層制備方法中,等離子噴涂法技術(shù)具有易操作、可控性強(qiáng)的特點(diǎn),且等離子焰流溫度高(可達(dá)10000℃),有利于高熔點(diǎn)鉭粉的熔融,可用于植入體表面多孔鉭基涂層的制備�；谝陨戏治�,本研究擬采用等離子噴涂方法在鈦植入體表面構(gòu)建鉭基涂層。首先,通過(guò)在多孔低彈性模量鈦涂層表面制備鉭涂層的方式制備了具有高孔隙率、低彈性模量的鉭/鈦復(fù)合涂層,在保持鈦基植入體力學(xué)匹配性的同時(shí),改善其生物相容性。其次,利用陽(yáng)極氧化技術(shù)在鉭涂層表面制備具有微納多級(jí)結(jié)構(gòu)的表面,提高其促細(xì)胞成骨分化能力。接著,從熱氧化的角度進(jìn)行涂層成分優(yōu)化,研究了不同氧含量對(duì)鉭基涂層體外成骨分化性能的影響。最后,分別采用大氣和真空等離子噴涂方法制備了黑色五氧化二鉭(Ta_2O_5)涂層,對(duì)涂層光熱轉(zhuǎn)換效應(yīng)與能帶結(jié)構(gòu)關(guān)系進(jìn)行了分析,并就涂層對(duì)腫瘤細(xì)胞的光熱殺傷能力進(jìn)行了研究。取得了如下結(jié)果:1.分別采用大氣等離子噴涂與真空等離子噴涂的方法制備了鉭涂層。真空噴涂的鉭涂層中氧化產(chǎn)物較少,與基體結(jié)合強(qiáng)度較高。由于鉭的熔點(diǎn)較高(2998~oC),密度較大(16.65 g/cm~3),只能選取粒徑較小的粉體原料,所制備的鉭涂層孔隙率不高,彈性模量相對(duì)骨組織偏高。采用真空等離子噴涂方法成功制備了Ta/Ti雙層復(fù)合涂層。該復(fù)合涂層具有多孔結(jié)構(gòu)和較低的彈性模量,涂層具有良好的抗蝕性。體外細(xì)胞實(shí)驗(yàn)表明,相對(duì)于常規(guī)的多孔鈦涂層,Ta/Ti雙層復(fù)合涂層與骨髓間充質(zhì)干細(xì)胞(hBMSCs)具有更好的相容性。2.結(jié)合陽(yáng)極氧化與真空等離子噴涂方法制備了微納米多級(jí)結(jié)構(gòu)的鉭涂層。以真空等離子噴涂方法制備了粗糙多孔的鉭涂層,采用陽(yáng)極氧化法在其表面構(gòu)建了孔徑15nm左右的Ta_2O_5納米管。研究發(fā)現(xiàn),經(jīng)陽(yáng)極氧化處理后,鉭涂層的耐蝕性顯著增強(qiáng)。微納多級(jí)結(jié)構(gòu)Ta_2O_5/Ta涂層能更好地促進(jìn)hBMSCs在其表面的粘附和生長(zhǎng),促進(jìn)干細(xì)胞的礦化以及成骨相關(guān)基因的表達(dá),從而誘導(dǎo)人骨髓間充質(zhì)干細(xì)胞向成骨細(xì)胞分化。3.對(duì)鉭涂層進(jìn)行熱氧化處理獲得不同氧含量的鉭基涂層,在低溫(400~oC)熱處理1h后,鉭發(fā)生了部分氧化,鉭基涂層中存在未氧化的鉭單質(zhì)以及其他亞穩(wěn)相的氧化物。鉭的氧化增強(qiáng)了涂層的化學(xué)穩(wěn)定性,改善了鉭涂層的細(xì)胞相容性以及細(xì)胞成骨分化性能。經(jīng)高溫(600~oC)熱處理的鉭涂層發(fā)生完全氧化,涂層因粉化而脫落。經(jīng)比較研究,經(jīng)低溫?zé)崽幚怼⑽赐耆趸你g基涂層呈現(xiàn)出了更好的細(xì)胞相容性和促細(xì)胞成骨分化能力。4.分別采用大氣和真空等離子噴涂方法制備了黑色Ta_2O_5涂層。在等離子噴涂過(guò)程中,粉末粒子與高溫等離子射流發(fā)生作用,導(dǎo)致晶格脫氧而產(chǎn)生氧空位,引入中間能帶,使帶隙大幅度減少,從而使涂層材料表現(xiàn)出較強(qiáng)的光吸收能力而呈黑色。相比于上述熱氧化處理獲得的Ta_2O_5涂層,等離子噴涂黑色Ta_2O_5涂層,無(wú)論在空氣或PBS溶液中均表現(xiàn)出更好的光熱轉(zhuǎn)化效果,這與其涂層結(jié)構(gòu)中氧空位大量存在以及禁帶寬度變窄有關(guān)。黑色Ta_2O_5涂層對(duì)體外骨腫瘤細(xì)胞表現(xiàn)出了明顯的殺傷效果,同時(shí)具有良好的光熱穩(wěn)定性。
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)院大學(xué)(中國(guó)科學(xué)院上海硅酸鹽研究所)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TG174.4;R318.08
【圖文】：

骨組織的吸收和聚集，形成新的結(jié)構(gòu)來(lái)適應(yīng)外應(yīng)力的不斷變化。有大量研究表明，外界應(yīng)力的作用控制著骨組織的形狀以及內(nèi)部結(jié)構(gòu)的變化[5]。另一方面，骨組織具有獨(dú)特的力學(xué)性能，賦予骨和骨骼系統(tǒng)所承受的各種機(jī)械和結(jié)構(gòu)載荷的顯著能力。表 1.1 列出了骨的典型機(jī)械和物理性質(zhì)[6]。表 1.1 人體骨組織的力學(xué)性能[6]Table 1.1 Mechanical performance of human bone tissue骨組織密度(g/cm3)壓縮強(qiáng)度(MPa)抗拉強(qiáng)度(MPa)彈性模量(GPa)松質(zhì)骨 1.0-1.4 1.5-9.3 1.5-38 0.01-1.57皮質(zhì)骨 1.8-2.0160（軸向）240（徑向）35 （軸向）283（徑向）5-23

骨長(zhǎng)期受力且能不斷適應(yīng)外界變化的力學(xué)環(huán)境，其結(jié)構(gòu)上也具有特殊性，因此，在構(gòu)建骨植入體時(shí)，也應(yīng)當(dāng)盡量降低植入體與自然骨力學(xué)性質(zhì)上的差異來(lái)加強(qiáng)骨修復(fù)和植入的效果。彈性模量是骨植入材料重要的力學(xué)指標(biāo)之一，同時(shí)也較大的影響著骨植入材料的力學(xué)相容性。往往植入體的彈性模量較人體骨偏高，植入人體之后，在外應(yīng)力的作用下，骨植入體和人體骨組織會(huì)產(chǎn)生不同的應(yīng)變從而導(dǎo)致二者的相對(duì)位移，產(chǎn)生應(yīng)力屏蔽（圖 1.2）。在長(zhǎng)期的使用過(guò)程中，骨組織會(huì)由于產(chǎn)生的應(yīng)變較小而發(fā)生吸收和萎縮，植入體則有可能因?yàn)槌惺茌^大應(yīng)變而產(chǎn)生變形或者斷裂，造成植入的失效，影響植入體的壽命。因此，應(yīng)該降低骨植入體的彈性模量來(lái)提高骨植入材料的力學(xué)相容性，盡量降低植入體的彈性模量使之與人體骨組織相匹配，使兩者的應(yīng)變程度一致。此外，骨植入體還應(yīng)具備一定的強(qiáng)度來(lái)支撐人體的重量以及外部的應(yīng)力作用。

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本文編號(hào)：2712851