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Cu基非晶合金的電催化氧化性能研究

發(fā)布時間:2017-03-27 16:06

  本文關鍵詞:Cu基非晶合金的電催化氧化性能研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】:直接醇類燃料電池(Direct Alcohol Fuel Cell, DAFC)具有燃料易運輸和存儲,重量輕,體積小,結構簡單,能量效率高和低污染等優(yōu)點,在手提電源,電動汽車等領域具有廣闊的發(fā)展前景。然而目前在DAFC中最常用的陽極催化材料,Pt基貴金屬催化材料存在價格昂貴,儲量較少,易中毒等缺點。本文用旋淬快速凝固法制備Cu基非晶合金條帶,使用HF溶液對非晶條帶進行活化處理,使用X射線衍射儀和掃描電子顯微鏡表征其晶體和微觀結構,通過循環(huán)伏安(Cyclic Voltammetry, CV)曲線圖和計時電流(Chronoamperometry, CA)曲線圖,分析了Cu基非晶合金的成分對甲醇和乙醇的電催化氧化性能及穩(wěn)定性的影響,使用雙恒電位階躍的方法測定了活化后的Cu60Zr3aTi6和Cu60Zr3aTi1Ni5非晶條帶對甲醇和乙醇電催化氧化反應速率常數(k)等動力學參數。未經活化的非晶條帶對甲醇和乙醇都沒有催化氧化作用,經過HF活化的非晶條帶對甲醇和乙醇存在催化氧化作用,并且改變腐蝕液的濃度和腐蝕時間可以優(yōu)化其催化氧化性能。非晶的兩個表面的電催化氧化性能不同,遠輥面要優(yōu)于近輥面,由于遠輥面形成了更好的微觀結構。非晶條帶的電催化氧化性能要優(yōu)于相同成分的晶態(tài)樣品。Cu60Zr34Ti6非晶條帶對甲醇催化反應的反應速率常數為4.55x105cm3.mol-1.s-1;對乙醇催化反應的反應速率常數為5.42x105cm3.mol-1.s-1。隨著銅含量的升高三元CuZrTi非晶條帶對醇類的電催化氧化性能先升高后減小。在(X=Co, Fe, Ni, In)非晶中,Cu60Zr34Ti5Ni非晶有著較為優(yōu)良的電催化氧化性能。不同含鎳的Cu基非晶條帶Cu60Zr34TixNi6-x(x=1,3,5)非晶條帶具有優(yōu)異的電催化氧化性能。Cu60Zr34Ti1Ni5非晶條帶對甲醇催化反應的反應速率常數為9.53x105cm3.mol-1.s-1;對乙醇催化反應的反應速率常數為8.30x105cm3.mol-1.s-1。
【關鍵詞】:Cu基非晶 旋淬快凝 HF活化處理 電催化氧化
【學位授予單位】:東南大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2016
【分類號】:TG139.8
【目錄】:
  • 摘要5-6
  • Abstract6-9
  • 第一章 緒論9-20
  • 1.1 非晶合金的研究現狀9-11
  • 1.1.1 非晶合金的結構特點9
  • 1.1.2 非晶合金在催化領域的應用9-11
  • 1.2 直接醇類燃料電池11-17
  • 1.2.1 簡介11
  • 1.2.2 工作原理及基本結構11-15
  • 1.2.3 堿性直接醇類燃料電池15-17
  • 1.3 電催化電極應用的局限和改進方法17-18
  • 1.3.1 Pt基電催化電極的局限17
  • 1.3.2 電催化電極的改進方法17-18
  • 1.3.3 非晶合金在電催化電極中的應用18
  • 1.4 本課題的研究意義和研究內容18-20
  • 第二章 實驗材料與方法20-26
  • 2.1 實驗所使用的試劑與儀器20-21
  • 2.1.1 實驗試劑20
  • 2.1.2 實驗儀器20-21
  • 2.2 實驗流程圖21
  • 2.3 樣品成分表21-22
  • 2.4 樣品的制備與腐蝕22-23
  • 2.4.1 晶態(tài)樣品的制備22
  • 2.4.2 非晶條帶的制備22-23
  • 2.4.3 非晶條帶的腐蝕23
  • 2.5 測試方法23-26
  • 2.5.1 X射線衍射(XRD)測試23-24
  • 2.5.2 掃描電子顯微鏡(SEM)觀察24
  • 2.5.3 電化學性能測試24-26
  • 第三章 三元Cu基非晶合金電催化氧化性能26-46
  • 3.1 Cu晶體的電催化氧化性能26-27
  • 3.2 Cu_(60)Zr_(34)Ti_6非晶合金電催化氧化性能27-39
  • 3.2.1 HF溶液的濃度與腐蝕時間對非晶合金電催化氧化性能的影響27-29
  • 3.2.2 腐蝕后Cu_(60)Zr_(34)Ti_6的非晶電催化氧化性能29-39
  • 3.3 Cu含量對于三元銅基非晶電催化氧化性能的影響39-45
  • 3.3.1 不同成分三元銅基合金的非晶特征39-41
  • 3.3.2 不同成分三元銅基非晶合金的微觀結構特征41-42
  • 3.3.3 不同Cu含量的三元銅基非晶合金的電催化氧化性能42-45
  • 3.4 本章小結45-46
  • 第四章 四元Cu基非晶合金的電催化氧化性能46-78
  • 4.1 Cu_(60)Zr_(34)Ti_5Ni_1非晶的電催化氧化性能46-54
  • 4.1.1 HF的腐蝕工藝參數對電催化氧化性能和微觀結構的影響46-51
  • 4.1.2 燃料濃度對電催化氧化性能的影響51-52
  • 4.1.3 Ni原子取代Ti原子對非晶合金電催化氧化性能的影響52-54
  • 4.2 Cu_(60)Zr_(34)Ti_5X_1(X=Co,Fe,Ni,In)非晶合金電催化氧化性能54-61
  • 4.2.1 腐蝕時間對電催化氧化性能的影響54-58
  • 4.2.2 Cu_(60)Zr_(34)Ti_5X_1(X=Co,Fe,Ni,In)非晶合金的電催化氧化性能58-61
  • 4.3 Ni含量對四元Cu基非晶合金電催化性能的影響61-76
  • 4.3.1 Cu_(60)Zr_(34)Ti_3Ni_3非晶合金電催化氧化性能62-64
  • 4.3.2 Cu_(60)Zr_(34)Ti_1Ni_5非晶電催化氧化性能64-71
  • 4.3.3 Ni含量對CuZrTiNi四元非晶合金電催化氧化性能的影響71-76
  • 4.4 本章小結76-78
  • 第五章 結論78-79
  • 致謝79-80
  • 參考文獻80-83
  • 在讀期間取得的成果83

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  本文關鍵詞:Cu基非晶合金的電催化氧化性能研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

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