【摘要】：原子(離子)與離子型晶體表面相互作用在過(guò)去幾十年被廣泛關(guān)注,其研究有助于理解催化、氣體敏化、吸附等物理過(guò)程,其電子轉(zhuǎn)移的動(dòng)力學(xué)信息在化學(xué)吸附和反應(yīng)中起重要作用。這些信息可以利用原子或離子與各種不同種類的離子型晶體(堿金屬鹵化物和氧化物)掠射過(guò)程,通過(guò)散射粒子的電荷態(tài)分析獲取。實(shí)驗(yàn)表明:盡管存在抑制共振電子轉(zhuǎn)移的大的禁帶,負(fù)離子轉(zhuǎn)化效率依然反常的高。該結(jié)果難以通過(guò)廣泛用于原子(離子)在金屬表面的掠射模型進(jìn)行解釋。負(fù)離子的形成與有效的電子俘獲過(guò)程緊密相關(guān),同時(shí)電子損失過(guò)程也不能被忽略�，F(xiàn)有的處理掠射條件下原子(離子)與離子型晶體作用的負(fù)離子形成理論(第一性原理計(jì)算、團(tuán)簇計(jì)算以及含參數(shù)模型),由于未考慮負(fù)離子的電子損失過(guò)程,致使其僅能描述低速負(fù)離子形成閾值附近的負(fù)離子形成過(guò)程。本工作通過(guò)在電子俘獲過(guò)程中考慮關(guān)鍵的ML-極化作用、鏡像作用,以及形成負(fù)離子在與表面陰離子作用過(guò)程中親和電子的庫(kù)倫位壘隧穿損失,得到一個(gè)能夠重復(fù)整個(gè)速度范圍內(nèi)的負(fù)離子形成過(guò)程且適用于任何AB型離子晶體的簡(jiǎn)單模型。將該模型應(yīng)用于O→KCl(100),O→KI(100)和F→KCl(100)體系,研究了原子-絕緣離子晶體掠射過(guò)程中的負(fù)離子轉(zhuǎn)化,細(xì)致分析了電子親和勢(shì)和晶格常數(shù)對(duì)最終負(fù)離子產(chǎn)額的影響,理論和實(shí)驗(yàn)結(jié)果符合很好。針對(duì)在極低速(v=0-0.1 a.u.)負(fù)離子掠入射下,庫(kù)倫位壘隧穿不適用的情況,提出了基于Landau-Zener準(zhǔn)分子非絕熱勢(shì)能曲線交叉,引入負(fù)離子親和電子損失到表面陽(yáng)離子過(guò)程的理論模型,成功解釋了實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象。
【圖文】：

蘭州大學(xué)博士研究生學(xué)位論文 掠射條件下原子和離子在離子晶體表面負(fù)離子轉(zhuǎn)化研究2.2 表面溝道效應(yīng)為了討論粒子-表面散射中的粒子軌跡，首先考慮能量為0E 的入射原子與單個(gè)原子碰撞（由于晶格離子/原子被固定在晶格位置處，這里認(rèn)為靶原子質(zhì)量無(wú)窮大）。圖 2.1 給出了均勻入射束流的粒子軌跡，該圖包含碰撞參數(shù)b 0的束流軸（散射相對(duì)該軸對(duì)稱）。減小碰撞參數(shù)對(duì)應(yīng)的偏轉(zhuǎn)角增大，因此入射粒子不能進(jìn)入靶原子后一個(gè)確定的錐形區(qū)域。當(dāng)距受碰原子(圖 2.1 圓圈)距離為 d 時(shí)，該錐形具有半徑scR ，其在非屏蔽庫(kù)倫勢(shì)下可表示為，， 1 2sc 1 2 0R 2Z Z d E (2.5)

蘭州大學(xué)博士研究生學(xué)位論文 掠射條件下原子和離子在離子晶體表面負(fù)離子轉(zhuǎn)化研可用于碰撞離子散射譜分析。在淺錐的概念下，圖 2.2 給出 1 keVAr 原子從一串 Al 原子散射的一系列跡。對(duì)于0in 30(圖 2.2(a)),經(jīng)典力學(xué)計(jì)算出的來(lái)源于單個(gè)原子散射的軌跡出明顯的角偏轉(zhuǎn)且穿入原子串。對(duì)于較小的角度0in 20(圖 2.2(b))，軌跡歸因鄰近散射的淺錐間的重疊，對(duì)頭碰撞和穿進(jìn)原子串現(xiàn)象均未出現(xiàn)，入射粒子完被從串反射。
【學(xué)位授予單位】：蘭州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TG111

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