【摘要】：亞波長金屬微納結(jié)構(gòu)及其表面等離激元的激發(fā)、耦合和傳播所引起的豐富的光學(xué)性質(zhì)是當前能源科學(xué)、信息科學(xué)、材料科學(xué)及其交叉領(lǐng)域的研究熱點之一。近年來,不斷深入的理論研究伴隨著納米材料的精確加工和控制技術(shù)的飛速發(fā)展,針對不同應(yīng)用領(lǐng)域的功能化新型金屬等離激元微結(jié)構(gòu)材料的設(shè)計層出不窮,為人們實現(xiàn)光子的操縱和光物質(zhì)相互作用的調(diào)控提供了大量有效的解決方案,并在高效光電轉(zhuǎn)換、光學(xué)非線性效應(yīng)增強以及納米集成光學(xué)芯片等領(lǐng)域展現(xiàn)出了極大的應(yīng)用前景。本論文圍繞如何利用等離激元微納結(jié)構(gòu)調(diào)控電磁波在介質(zhì)中激發(fā)和傳播這一科學(xué)問題,研究了利用人工金屬微結(jié)構(gòu)實現(xiàn)高效寬帶光子俘獲的機制和結(jié)構(gòu)設(shè)計方案,并探索等離激元激發(fā)的光學(xué)吸收和局域場增強協(xié)同下的表面增強拉曼散射效應(yīng)。論文主體的第一部分是理論設(shè)計并實驗制備出一種基于二維無序膠體晶體的金屬微納結(jié)構(gòu),從而實現(xiàn)工作波長可調(diào)的超寬帶、入射角及偏振不敏感的等離激元共振完美吸收器。在論文主體的第二部分,我們針對當前量子阱光電探測器在紅外光耦合效率方面遇到的問題,利用雜化類表面等離激元共振模式和微腔模式的耦合效應(yīng),設(shè)計出一種針對多層量子阱工作在甚長波紅外波段(14μm-16μm)的光耦合器,實現(xiàn)了光耦合效率的顯著提高。在論文的第三部分,我們將納米壓印技術(shù)以及改進的納米球刻印技術(shù)與金屬納米顆粒的沉積技術(shù)相結(jié)合,制備出了一系列大面積、高均勻性的金屬納米顆粒陣列結(jié)構(gòu),并探索其對于表面增強拉曼散射(SERS)效應(yīng)的調(diào)控。論文主要研究內(nèi)容包括以下幾個方面:1、基于大面均勻無序二維膠體晶體的自組織技術(shù),設(shè)計并制備了寬帶等離激元-光子完美吸收結(jié)構(gòu)。該結(jié)構(gòu)是通過在平整金膜上無序排列二維膠體晶體,然后沉積不同厚度金膜層得到的,其全吸收性質(zhì)來源于等離激元耦合的法布里-珀羅共振模式和磁等離激元腔模等模式的激發(fā)。由于布洛赫本征模式被無序點陣抑制,相比于有序結(jié)構(gòu)體系無序排列的等離激元-光子吸收器能夠產(chǎn)生更寬波段的完美吸收現(xiàn)象。為了更進一步的拓展帶寬,我們把不同尺寸的膠體微球混合排列,利用幾何尺寸對光吸收調(diào)控的影響,有效地實現(xiàn)了近紅外波段超寬帶的完美吸收。同時,由于單個共振單元的對稱性以及系統(tǒng)無序的排列方式的特性,該近紅外全吸收器展現(xiàn)出偏振無關(guān)和寬角度響應(yīng)的特點。我們設(shè)計的體系是基于成熟的金屬膜層沉積以及膠體晶體的自組裝方法,具有制備工藝要求低、成本可控以及高重復(fù)性等優(yōu)點,并且通過改變微球尺寸和金屬膜厚度的改變,可以實現(xiàn)此超寬帶全吸收器的工作波段在從可將光到紅外全波段的調(diào)諧。2、量子阱紅外探測器(QWIPs)相比以傳統(tǒng)材料碲鎘汞(HgCdTe)制備的紅外探測器在制成大面積、低功耗、低成本、高均勻性和高靈敏度的焦平面列陣(FPA)成像系統(tǒng)方面具有顯著優(yōu)勢。然而對于常用的n型QWIPs,由于子帶間躍遷的選擇定則,量子阱層對于垂直入射的電磁波不能耦合。論文提出了一種工作在甚長波紅外波段針對于多層量子阱光電探測器高效的金屬光學(xué)耦合結(jié)構(gòu),這種耦合結(jié)構(gòu)支持雜化類表等離激元共振和微腔共振兩只共振模式,通過調(diào)控這兩種模式的耦合,有效地提高了量子阱活性區(qū)域光子態(tài)密度,特別是使得電場Ez分量獲得了顯著的增強,提高了 QWIPs的光耦合效率。我們設(shè)計的耦合結(jié)構(gòu)相比于無金屬微結(jié)構(gòu)參考體系中量子阱活性層的吸收增強了 33倍左右,同時表征在量子阱活性層內(nèi)電場Ez分布的耦合效率因子(η)達到了 6。另外,我們設(shè)計的金屬微結(jié)構(gòu)展現(xiàn)出了很大入射角度的適用性(入射角度可達40°)以及對入射偏振的不依賴性。依據(jù)數(shù)值模擬計算的論證,我們提出了結(jié)合分子束外延生長技術(shù)以及標準的光學(xué)刻印技術(shù)的高性能紅外光電探測器聚焦平面陣列器件制備方案。3、基于納米壓印技術(shù)以及改進納米球刻印技術(shù),結(jié)合精確控制的金屬納米顆粒沉積技術(shù)制備了一系列大面積、高均勻性金屬納米顆粒陣列結(jié)構(gòu)作為SERS襯底。首先我們提出并且制備了 一種基于氧化鋁模板納米壓印技術(shù)和金屬納米顆粒沉積技術(shù)的金/PC納米柱陣列組成的SERS襯底,通過調(diào)控AAO模板的結(jié)構(gòu)參數(shù)和鍍金厚度來調(diào)節(jié)金/PC納米柱陣列的光學(xué)性質(zhì)。由于局域等離激元耦合效應(yīng),在鄰近金/PC納米柱之間的超小間隙中獲得了超高局域場增強,使得SERS效應(yīng)有了明顯的增強。這種金/PC納米柱陣列實際上是處于有彈性的PC薄膜上,因此外力扭曲和拉伸等將為SERS提供另一種調(diào)節(jié)的自由度。其次,我們介紹了一種通過改進的納米球刻印技術(shù)制備的有著大量亞納米級超小間隙的準三維金屬網(wǎng)SERS襯底。這種襯底具有高達1.5×108的拉曼增強因子,可以探測到的濃度低至1× 10-9M的水溶液中的R6G分子,在SERS強度隨空間位置分布的測試中,相對標準偏差僅為10.5%,表現(xiàn)出極佳SERS均勻性。此外,我們基于相分離刻印技術(shù)在硅片上制備了大面積銀顆粒陣列,這種陣列展現(xiàn)出了高均勻性且達到1.64×108的拉曼增強,除此之外,相對于傳統(tǒng)的制備方法,通過相分離刻印技術(shù)制備SERS襯底方法簡單、成本低廉,具有明顯的產(chǎn)業(yè)應(yīng)用前景。
[Abstract]:The abundant optical properties caused by the excitation, coupling and propagation of sub-wavelength metal Micro-Nanostructures and their surface plasmons are one of the hotspots in the fields of energy science, information science, material science and their cross-cutting. Designs of novel functional metal plasmon microstructures for different applications have emerged in an endless stream, providing a large number of effective solutions for the manipulation of photons and the regulation of light-matter interactions, and exhibiting high-efficiency photoelectric conversion, enhancement of optical nonlinear effects, and nano-integrated optical chips. Focusing on the scientific problem of how to modulate the excitation and propagation of electromagnetic waves in media by using plasmon microstructures, this paper studies the mechanism and structure design scheme of high-efficiency broadband photon capture using artificial metal microstructures, and explores the optical absorption and local field enhancement synergy of plasmon excitations. The first part of this paper is the theoretical design and experimental fabrication of a two-dimensional disordered colloidal crystal-based metal micro-nano structure, so as to achieve wavelength-tunable ultra-wideband, incident angle and polarization-insensitive plasmon resonance perfect absorber. Aiming at the problems of quantum well photodetectors in infrared optical coupling efficiency, a kind of optical coupler for multilayer quantum wells operating in very long wave infrared (14-16 micron) band was designed by using the coupling effect of hybrid surface plasmon resonance mode and microcavity mode. The optical coupling efficiency was greatly improved. In the third part of this paper, we combine nanoimprinting technology with improved nano-lithography technology and metal nanoparticle deposition technology to fabricate a series of metal nanoparticle arrays with large area and high homogeneity, and explore their regulation on surface-enhanced Raman scattering (SERS) effect. Based on the self-organization technique of large-plane homogeneous disordered two-dimensional colloidal crystals, a broadband plasmon-photon perfect absorption structure is designed and fabricated. The structure is obtained by disorderly arrangement of two-dimensional colloidal crystals on a flat gold film and deposition of different thickness of gold film. The total absorption properties of the structure are derived from plasma exciton coupling. The excitation of the combined Fabry-Perot resonance mode and the magnetic plasmon cavity mode can produce a wider band of perfect absorption than the disordered plasmon-photon absorber in the ordered structure system because the Bloch eigenmode is suppressed by the disordered lattice. The hybrid arrangement of colloidal microspheres utilizes the influence of geometrical size on the regulation of optical absorption to achieve the perfect absorption of near-infrared ultra-wideband effectively. At the same time, due to the symmetry of a single resonant unit and the disordered arrangement of the system, the near-infrared full absorber exhibits the characteristics of polarization-independent and wide-angle response. The designed system is based on mature metal film deposition and colloidal crystal self-assembly method. It has the advantages of low preparation process requirements, cost control and high repeatability. By changing the size of microspheres and the thickness of metal film, the ultra-wideband total absorber can be operated in the full band from light to infrared. 2. Quantum well infrared detectors (QWIPs) have significant advantages over conventional HgCdTe infrared detectors in fabricating large-area, low-power, low-cost, high-uniformity and high-sensitivity focal plane array (FPA) imaging systems. However, for n-type QWIPs, due to the selection of inter-band transitions, Quantum well layers can not be coupled to vertically incident electromagnetic waves. In this paper, an efficient metal optical coupling structure for multilayer quantum well photodetectors in very long wave infrared band is proposed. The coupling structure supports two resonant modes, hybrid surface plasmon resonance and microcavity resonance, by adjusting the two modes. Coupling effectively enhances the photon density of states in the active region of quantum wells, especially the Ez component of the electric field, and improves the optical coupling efficiency of QWIPs. The coupling efficiency factor (_) of the Ez distribution in the layers reaches 6. In addition, the metal microstructures we designed exhibit the applicability of large incident angles (up to 40 degrees) and the dependence on the incident polarization. Based on the numerical simulation, we propose a combination of molecular beam epitaxy and standard light. A series of large-area, highly homogeneous metal nanoparticle arrays have been fabricated as SERS substrates based on nanoimprinting and improved nano-ball lithography. Firstly, we introduce the fabrication of SERS substrates with high-performance infrared photodetectors. A SERS substrate consisting of gold/PC nano-column arrays based on alumina template nanoimprinting and metal nano-particle deposition techniques was prepared. The optical properties of gold/PC nano-column arrays were adjusted by adjusting the structural parameters and the thickness of gold plating on AAO template. This kind of gold/PC nano-column array is actually situated on the elastic PC film, so the external force distortion and stretching will provide another degree of freedom for SERS. Secondly, we introduce an improved nano-ball lithography technique. A quasi-three-dimensional metal mesh SERS substrate with a large number of sub-nanometer ultra-small gaps has been fabricated. The substrate has a Raman enhancement factor of 1.5 *108 and can detect R6G molecules in aqueous solutions with concentrations as low as 1 *10-9M. The relative standard deviation (RSD) of the SERS strength distribution with spatial position is only 10.5%, showing excellent SERS performance. In addition, we have fabricated a large area of silver particle arrays on silicon wafers based on phase separation lithography. The arrays exhibit high homogeneity and Raman enhancement of 1.64 *108. In addition, compared with traditional methods, the method of preparing SERS substrate by phase separation lithography is simple, low-cost and has obvious yield. Industry application prospects.
【學(xué)位授予單位】：南京大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：TB383.1;TG111

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本文編號：2189575