本文選題：Al_2O_3陶瓷　切入點(diǎn)：Ni　出處：《哈爾濱工業(yè)大學(xué)》2016年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：Al_2O_3陶瓷具有強(qiáng)度高、耐高溫、電絕緣性好等優(yōu)良特性,廣泛的應(yīng)用于真空電器件中。然而隨著產(chǎn)品性能的逐漸提高,極端條件下局部高溫導(dǎo)致真空器件中與Al_2O_3陶瓷連接的不銹鋼無法滿足使用要求,嚴(yán)重影響產(chǎn)品的可靠性,若使用輕質(zhì)高強(qiáng)耐高溫的Ni Al合金替代不銹鋼則可以全面提高產(chǎn)品性能。常規(guī)陶瓷/金屬釬焊接頭存在高溫性能差,殘余應(yīng)力大等問題,為此本文提出在Al_2O_3陶瓷和Ni Al合金表面外延生長晶須,利用晶須生長直接連接Al_2O_3陶瓷以獲得具有良好高溫性能的接頭,并采用釬焊方法對表面生長晶須的Al_2O_3陶瓷(簡稱Al_2O_3(W))自身及其與表面生長晶須的Ni Al合金(簡稱Ni Al(W))進(jìn)行連接,通過基體表面晶須的反應(yīng)調(diào)控形成復(fù)合焊縫區(qū),從而對釬焊接頭起到強(qiáng)化作用。分別以B_2O_3、H3BO3和B_2O_3+生長助劑為原料在Al_2O_3陶瓷和Ni Al合金表面生長晶須,利用SEM分析表征所得晶須形貌,研究了原料成分和生長工藝對晶須形貌的影響規(guī)律,并利用XRD和TEM分析了晶須成分、晶體結(jié)構(gòu)及生長特性,探討了晶須生長機(jī)理。結(jié)果表明,以B_2O_3為原料在950℃/4h工藝下可以獲得分布均勻、結(jié)晶度良好的晶須,過高生長溫度或過長保溫時間均不利于晶須維持良好的一維形態(tài);以H3BO3為原料所獲得晶須形貌與以B_2O_3為原料時類似;添加Na Cl為生長助劑時,所得晶須粗大,根部缺陷多,且生長方向與陶瓷表面夾角較小;添加K2SO4作生長助劑時,僅能在1100℃/2h工藝下獲得結(jié)晶度相對良好的晶須,但生長方向與陶瓷表面夾角較小;添加Mn O2作生長助劑時所得晶須尺寸相對較小。950℃所得晶須為正交結(jié)構(gòu)Al4B2O9相,1050℃以上獲得的晶須為正交結(jié)構(gòu)Al18B4O33相,晶須在陶瓷表面為外延生長,Al_2O_3的(101—0)晶面與Al4B2O9的(220)晶面間晶格錯配度僅為0.03%,晶須生長過程符合S-L-S自催化機(jī)理�；贏l_2O_3陶瓷表面生長晶須的研究結(jié)果,以B_2O_3為原料在Ni Al合金表面生長了硼酸鹽晶須。在950℃/4h條件下獲得了表面光滑、分布均勻的Al4B2O9晶須,1050℃/4h條件下除Al4B2O9外還發(fā)現(xiàn)了Ni3(BO3)2。隨后,以純Ni為基體對Ni3(BO3)2晶須的晶體結(jié)構(gòu)和生長特性進(jìn)行了詳細(xì)分析。利用表面生長晶須對Al_2O_3陶瓷進(jìn)行了直接連接,研究了中間層成分及連接工藝參數(shù)對所得接頭組織形貌及高溫強(qiáng)度的影響,分析了接頭的連接機(jī)理。以純B_2O_3為中間層在較低工藝參數(shù)下所得接頭中晶須尺寸小,有B_2O_3殘留。隨著連接溫度升高或保溫時間延長,能貫穿焊縫生長對陶瓷實(shí)現(xiàn)直接連接的晶須數(shù)量增多,接頭強(qiáng)度隨之升高,1100℃/4h條件下所得接頭800℃高溫抗彎強(qiáng)度最高(27MPa),斷裂發(fā)生在晶須內(nèi)部。過高的連接溫度或較長保溫時間不利于接頭中硼酸鋁以一維形態(tài)生長或保留。當(dāng)在B_2O_3中添加K2SO4或Mn O2時,所得接頭中晶須數(shù)量大幅度減少,尺寸明顯減小,接頭強(qiáng)度嚴(yán)重下降。分析了表面生長Al4B2O9晶須對Al_2O_3陶瓷表面潤濕性的影響,發(fā)現(xiàn)在真空條件下,含有活性元素的Ag Cu Ti釬料能夠潤濕生長有晶須的陶瓷表面,液態(tài)釬料在該表面的潤濕為反應(yīng)潤濕,晶須間的毛細(xì)作用可以促進(jìn)液態(tài)釬料的鋪展。隨后,以AgCu Ti為中間層對Al_2O_3(W)進(jìn)行了真空釬焊,研究了釬焊工藝參數(shù)對接頭微觀結(jié)構(gòu)及機(jī)械性能的影響規(guī)律。晶須/釬料界面由外層的(Cu,Al)3Ti3O化合物和內(nèi)層的含Ag、Ti的氧化物、Ti B2和(Cu,Al)3Ti3O納米顆粒的過渡層組成。隨著連接工藝參數(shù)的提高,晶須與釬料間反應(yīng)加劇,最終轉(zhuǎn)變?yōu)榧{米尺度的化合物顆粒彌散分布在焊縫中。當(dāng)晶須保留在焊縫中時,接頭抗彎強(qiáng)度明顯高于未生長晶須的Al_2O_3陶瓷接頭。820℃/10min條件下所得接頭抗彎強(qiáng)度達(dá)313MPa,斷口中可明顯觀察到晶須的拔離和折斷現(xiàn)象。Al_2O_3陶瓷表面生長晶須不僅可以提高接頭強(qiáng)度,同時還能降低連接溫度需求。此外,基于對接頭微觀結(jié)構(gòu)的觀察,分析了接頭界面組織的演化機(jī)制。采用Ag Cu Ti釬料真空釬焊了Al_2O_3(W)和Ni Al(W),對比分析了釬焊工藝參數(shù)對所得接頭微觀組織及機(jī)械性能的影響規(guī)律。結(jié)果表明,Ni Al合金表面生長晶須后避免了金屬基體對液態(tài)釬料中活性元素的大量消耗,且晶須保留在焊縫中提高了接頭強(qiáng)度。820℃/10min所得接頭抗剪強(qiáng)度最大(63MPa)。為避免釬料與晶須間發(fā)生劇烈反應(yīng),探索了以AgCu釬料對Al_2O_3(W)和Ni Al(W)進(jìn)行空氣釬焊。結(jié)果表明,基體表面所生長晶須在大氣條件下與共晶液相中的Cu O發(fā)生化學(xué)反應(yīng),隨著釬料中Cu含量的降低,晶須的反應(yīng)程度減弱,接頭抗剪強(qiáng)度相應(yīng)提高。
[Abstract]:Al_2O_3 ceramics with high strength, high temperature resistance, good insulation and other excellent properties, is widely used in vacuum devices. However, with the gradual increase of product performance, the local high temperature under extreme conditions in vacuum devices and Al_2O_3 ceramic connection of stainless steel can not meet the use requirements, seriously affect the reliability of the product, if the use of lightweight and high strength Ni resistant Al alloy to replace the stainless steel at high temperature can improve the performance of product. The conventional ceramic / metal brazing joint has high temperature, residual stress, so this paper proposes the whisker growth on the surface of epitaxial Al_2O_3 ceramics and Ni Al alloy, the growth is directly connected to obtain Al_2O_3 ceramic joint has good high-temperature performance by whiskers and on the surface of Al_2O_3 ceramic whiskers by brazing method (Al_2O_3 (W)) and its growth on the surface of Ni whisker Al alloy (Ni A L (W)) are connected to form a composite weld zone through the regulation of matrix whisker surface reaction, thereby strengthening effect on the brazed joint. In B_2O_3, H3BO3 and B_2O_3+ additives as raw materials in the growth of Al_2O_3 whisker growth on the surface of ceramic and Ni alloy Al, characterized the whisker morphology with SEM, studied the influence of raw materials the composition and morphology of whisker growth process, and the use of XRD and TEM whiskers analyzed the composition, structure and properties of crystal growth, discusses the whisker growth mechanism. The results show that using B_2O_3 as the raw material can be evenly distributed in 950 DEG /4h process, crystal whisker degree good, high growth temperature or holding time is too long to maintain the good form of one-dimensional whiskers; using H3BO3 as raw material obtained by the whisker morphology similar to B_2O_3 as raw material; adding Na Cl as a growth promoter, the whisker root defects, and coarse. The growth direction and angle of the ceramic surface is smaller; add K2SO4 as a growth promoter, it can only obtain crystal whisker of relatively good 1100 degrees in the /2h process, but the growth direction and angle of the ceramic surface is smaller; add Mn O2 as a growth promoter when the relatively small size of.950 whiskers by C whisker as orthorhombic Al4B2O9 phase, whisker 1050 degrees above the orthogonal structure of Al18B4O33 phase, whiskers on the surface of the ceramics for epitaxial growth of Al_2O_3 (101 - 0) crystal plane and Al4B2O9 (220) crystal lattice mismatch between only 0.03%, S-L-S self catalytic mechanism with whisker growth process. The results of Al_2O_3 ceramic surface based on whisker growth. Using B_2O_3 as raw material was grown on the surface of Ni alloy Al borate whiskers. At 950 DEG /4h under the condition of the smooth surface, uniform distribution of Al4B2O9 whisker, 1050 DEG C under the condition of /4h except Al4B2O9 also found Ni3 (BO3) and 2, YISHION Ni as the matrix of Ni3 (BO3) crystal structure and growth characteristics of 2 whiskers are analyzed in detail. The surface was directly connected to the whisker growth of Al_2O_3 ceramics, on the middle layer component and connected with the influence of process parameters on the morphology and structure obtained joint high strength, analyzes the mechanism of joint connection. YISHION B_2O_3 the middle layer in the lower income process parameters in the joint whisker size is small, with the residues of B_2O_3. With increasing the brazing temperature or holding time, can through the weld growth of ceramic whisker to achieve a direct connection increases, the joint strength increased, /4h 1100 degrees under the conditions of the joint of high temperature of 800 DEG C the highest flexural strength (27MPa) the fracture occurred in the whisker, internal connection or a longer period of time. The high temperature insulation joint is not conducive to the growth of aluminum borate or retained by one-dimensional form. When adding K2SO4 or Mn O2 in B_2O_3, The joint MICROTEK to drastically reduce the number and size was significantly decreased, the joint strength decline. Analysis of the impact of growth on the surface of Al4B2O9 whisker on the wetting of the surface of Al_2O_3 ceramic, found under vacuum, containing active element Ag Cu Ti solder can wet the growth surface of ceramic whiskers, wetting the surface of the liquid for reactive wetting, capillary action between whisker can promote the spreading of liquid solder. Then, using AgCu Ti as the middle layer of Al_2O_3 (W) by vacuum brazing, soldering on the influences of process parameters on the microstructure and mechanical properties of joints. The whisker / solder interface by the outer layer (Cu, Al) Ag the 3Ti3O compound and the inner layer, the oxide of Ti, Ti and B2 (Cu, Al) 3Ti3O transition layer of nano particles. With the connection parameters increased, the reaction between the whisker and the solder intensified, eventually into the nano scale Compound particles dispersed in the weld. When the whiskers retained in the weld, the bending strength of the joint was significantly higher than that of joint income did not grow whisker of Al_2O_3 ceramic joint.820 degree under the condition of /10min flexural strength is 313MPa, observed that the whiskers off and break the surface of.Al_2O_3 ceramic whisker growth phenomenon can not only improve the joint strength at the same time can reduce the fracture, connect the temperature requirements. In addition, the observation on the joint microstructure based on the analysis of the evolution mechanism of the interface. Using Ag Cu Ti vacuum brazing of Al_2O_3 (W) and Ni Al (W), comparative analysis of the influence of brazing parameters on the microstructure and mechanical properties Ni. The results showed that the surface of Al alloy whiskers can avoid the large consumption of metal matrix on the liquid filler active elements, and retained in the weld whisker improves the joint strength of.820 C /10min the maximum shear strength (63MPa). In order to avoid severe reaction between solder and whisker, was investigated using AgCu solder on Al_2O_3 (W) and Ni Al (W) air brazing. The results showed that the growth of whiskers and substrate surface eutectic liquid phase under atmospheric conditions Cu O chemical with the reaction, reduce the content of Cu in the solder, reaction degree of whiskers decreased, a corresponding increase in shear strength.

【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TG454

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本文編號：1617852