本文關鍵詞：復合結構滲透汽化催化膜制備及其傳質(zhì)性能的研究

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【摘要】：滲透汽化催化膜反應器(Pervaporation Catalytic Membrane Reactor,PVCMR)是一種將滲透汽化膜分離過程和催化反應過程耦合的過程強化技術。其中,同時具有分離和催化雙功能的滲透汽化催化膜因其能對反應產(chǎn)物進行“原位”分離,極大地減小了分離的傳質(zhì)阻力,提高了分離效率,近年來受到越來越多研究者的關注。本文針對復合結構滲透汽化催化膜催化層結構較為致密、傳質(zhì)阻力較大的問題,采用浸沒沉淀相轉化法制備了結構較為疏松的多孔催化層,研究了不同膜反應器的傳質(zhì)阻力及其對酯化反應中反應-分離耦合過程的影響。本文在實驗室前期研究的基礎上,選用聚乙烯醇(PVA)作為滲透汽化催化膜的膜材料,固體酸Zr(SO4)2·4H2O作為催化劑,以乙醇作為凝固浴,采用浸沒沉淀相轉化法制備了PVA復合催化膜多孔催化層�？疾炝瞬煌驴讋�(聚乙烯吡咯烷酮(PVP)、聚乙二醇(PEG)和LiCl)、致孔劑濃度、PVA濃度、凝固浴溫度等制膜條件對PVA復合催化膜分離性能的影響。使用掃描電子顯微鏡(SEM)和熱重分析(TG)對制備的PVA多孔催化層進行了形貌結構和化學物理性質(zhì)表征。此外,還對PVA多孔催化層的催化劑流失情況和孔隙率進行了測定。使用氣相色譜對膜反應器膜前側各反應組分變化進行實時監(jiān)測。實驗結果表明：采用PVP作為致孔劑時,PVA多孔催化層呈現(xiàn)出類似于網(wǎng)狀的疏松膜結構,其加壓滲透通量亦較為理想。優(yōu)化后的PVA多孔催化層的制備條件為：PVA濃度為10wt.%、PVP濃度為1.0wt.%、凝固浴溫度為40℃。制備的PVA多孔催化層對催化劑具有良好的固定效果,在使用有機溶劑對PVA多孔催化層浸泡攪拌7天后,其催化劑流失率低于3%。使用干濕法測定了PVA多孔催化層的孔隙率,其孔隙率高達80%。相同實驗條件下,PVA多孔催化層復合催化膜反應器的水通量高于PVA致密催化層復合催化膜反應器的水通量。PVA多孔催化層復合催化膜反應器膜前側水濃度由5wt.%上升到9wt.%時,其水通量由183 g·m2·h上升至441g·m2·h,分離因子由436下降為356。在合成乙酸丁酯反應28 h以后,PVA多孔催化層復合催化膜反應器膜前側水濃度基本為0,而PVA致密催化層復合催化膜反應器和PVA分離膜反應器的膜前側水濃度分別0.758 mol/L和1.02 mol/L。
【關鍵詞】：復合結構催化膜 傳質(zhì)阻力 多孔膜結構 滲透汽化
【學位授予單位】：北京化工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TQ051.893
【目錄】：

• 學位論文數(shù)據(jù)集3-4
• 摘要4-6
• ABSTRACT6-8
• 符號說明8-14
• 第一章 文獻綜述14-32
• 1.1 反應-分離耦合技術14-21
• 1.1.1 反應-分離耦合技術簡介14-15
• 1.1.2 反應-分離耦合技術分類15-18
• 1.1.3 滲透汽化膜反應器18-21
• 1.2 高分子催化膜21-25
• 1.2.1 高分子膜材料21-23
• 1.2.2 高分子催化膜的制備方法23-25
• 1.3 滲透汽化傳質(zhì)模型25-30
• 1.3.1 滲透汽化傳質(zhì)模型簡介25-26
• 1.3.2 溶解擴散模型26-30
• 1.4 本文研究的內(nèi)容及意義30-32
• 第二章 實驗部分32-40
• 2.1 實驗試劑與主要儀器32-33
• 2.2 實驗裝置及流程33-36
• 2.2.1 PVA分離膜的制備33
• 2.2.2 PVA多孔催化膜的制備33-34
• 2.2.3 PVA復合催化膜的制備34
• 2.2.4 實驗裝置34-36
• 2.3 主要評價指標36-40
• 2.3.1 滲透汽化性能評價36-38
• 2.3.2 反應轉化率評價38-40
• 第三章 PVA復合催化膜的優(yōu)化及表征40-56
• 3.1 PVA復合催化膜的表征40-45
• 3.1.1 形貌表征40-42
• 3.1.2 化學物理性質(zhì)表征42
• 3.1.3 孔隙率測定42-43
• 3.1.4 光透射動力學實驗43-45
• 3.2 PVA多孔催化膜的催化性能穩(wěn)定性測試45-47
• 3.3 PVA多孔催化膜的通量測試47-49
• 3.4 PVA復合催化膜的滲透汽化性能測試49-53
• 3.4.1 PVA濃度的影響50-51
• 3.4.2 致孔劑PVP濃度的影響51-52
• 3.4.3 凝固浴溫度的影響52-53
• 3.5 本章小結53-56
• 第四章 PVA復合催化膜反應器傳質(zhì)動力學的研究56-70
• 4.1 水濃度對不同膜反應器滲透汽化分離性能的影響56-59
• 4.2 分離層厚度對不同膜反應器滲透汽化分離性能的影響59-62
• 4.3 催化層傳質(zhì)阻力的計算62-65
• 4.4 不同膜反應器的反應-分離耦合實驗65-68
• 4.5 本章小結68-70
• 第五章 結論70-72
• 參考文獻72-76
• 研究成果及發(fā)表學術論文76-78
• 致謝78-80
• 作者和導師簡介80-82
• 附件82-83

【參考文獻】

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本文編號：538107