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多元金屬復合催化劑的制備及其在直接甲醇燃料電池中的應用

發(fā)布時間:2017-07-02 23:07

  本文關(guān)鍵詞:多元金屬復合催化劑的制備及其在直接甲醇燃料電池中的應用


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【摘要】:隨著人類對能源的需求量劇增,以及環(huán)境的惡化,目前亟需一種綠色、環(huán)保、可再生的新型能源替換傳統(tǒng)的化石燃料。直接甲醇燃料電池(DMFC)以其燃料來源廣、能量轉(zhuǎn)化率高、污染低、儲存和運輸方便等優(yōu)點,被譽為最具發(fā)展前景的發(fā)電技術(shù)之一。但燃料電池中陽極催化劑的活性較低、容易中毒及價格昂貴等問題大大阻礙了燃料電池的發(fā)展。因此,本論文在提高催化劑活性和降低催化劑成本方面開展了以下研究。首先,以羧基化多壁碳納米管為載體,制備了Ni CoPt/c-MWCNTs和NiCoPd/c-MWCNTs系列催化劑,分別在酸性及堿性條件下測試了對甲醇氧化反應(MOR)的電催化活性。研究結(jié)果表明,無論Pt基還是Pd基催化劑,三元金屬催化劑均表現(xiàn)出更高的電化學活性及穩(wěn)定性,優(yōu)于相應的二元催化劑和一元催化劑。此外,我們對Ni CoPd/c-MWCNTs系列催化劑在氧還原(ORR)中進行電化學性能測試,結(jié)果表明,三元金屬催化劑具有最高活性。其次,以還原的氧化石墨烯為載體,用NaBH4為還原劑一步法制備了CuFePt/rGO,Ni FePt/rGO,CoFePt/rGO系列Pt基催化劑。電化學測試結(jié)果表明,三元催化劑對MOR表現(xiàn)出最強的活性及穩(wěn)定性。同時考察了CuFePt/rGO催化劑中各組分不同比例對催化活性的影響,發(fā)現(xiàn)Cu的引入不僅可以提高催化劑的催化活性,而且提高了抗CO中毒能力。此外,研究了CuFePt/rGO系列催化劑對甲酸氧化反應(FAOR)的催化性能,結(jié)果表明,三元催化劑CuFePt/rGO仍具有最高的電化學活性及穩(wěn)定性。最后,分別通過電化學法和酸處理法對NiCo Pd/c-MWCNTs催化劑進行去合金,研究了去合金化后催化劑的電化學活性及穩(wěn)定性,結(jié)果表明,去合金后催化劑的活性顯著提高,但穩(wěn)定性會有所下降。
【關(guān)鍵詞】:直接甲醇燃料電池 多元金屬電催化劑 碳納米管 石墨烯
【學位授予單位】:東華大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2016
【分類號】:O643.36;TM911.4
【目錄】:
  • 摘要5-7
  • ABSTRACT7-11
  • 第一章 緒論11-26
  • 1.1 引言11
  • 1.2 燃料電池簡介11-15
  • 1.2.1 燃料電池的發(fā)展史11-12
  • 1.2.2 燃料電池工作原理及分類12-14
  • 1.2.3 燃料電池的特點14
  • 1.2.4 燃料電池的發(fā)展方向14-15
  • 1.3 直接甲醇燃料電池15-18
  • 1.3.1 直接甲醇燃料電池概況15
  • 1.3.2 直接甲醇燃料電池優(yōu)點15-16
  • 1.3.3 直接甲醇燃料電池的工作原理16-17
  • 1.3.4 直接甲醇燃料電池目前存在的問題17-18
  • 1.4 直接甲醇燃料電池陽極催化劑18-19
  • 1.4.1 Pt基催化劑18
  • 1.4.2 Pd基催化劑18-19
  • 1.5 催化劑的改性方法19-25
  • 1.5.1 催化劑金屬組分的改變19-20
  • 1.5.2 不同載體的選擇20-23
  • 1.5.3 催化劑形貌結(jié)構(gòu)的控制23-25
  • 1.6 本論文的設(shè)計思路及主要研究工作25-26
  • 第二章 實驗部分26-35
  • 2.1 實驗試劑及儀器26-28
  • 2.1.1 實驗試劑26-27
  • 2.1.2 實驗儀器27-28
  • 2.2 催化劑的制備28-32
  • 2.2.1 以碳納米管為載體的催化劑的制備28-29
  • 2.2.2 以石墨烯為載體的催化劑的制備29-31
  • 2.2.3 去合金化催化劑的制備31-32
  • 2.3 催化劑的物理表征32-33
  • 2.3.1 X射線衍射(XRD)32
  • 2.3.2 X射線光電子能譜(XPS)32
  • 2.3.3 電感耦合等離子體發(fā)射光譜(ICP-AES)32-33
  • 2.3.4 場發(fā)射掃描電子顯微鏡(FE-SEM)33
  • 2.3.5 透射電子顯微鏡(TEM)33
  • 2.4 電化學測試技術(shù)33-35
  • 2.4.1 工作電極的清洗33-34
  • 2.4.2 制備工作電極34
  • 2.4.3 循環(huán)伏安法(CV)34
  • 2.4.4 計時電流法(i-t)34
  • 2.4.5 電化學活性面積(ECSA)34-35
  • 第三章 以碳納米管為載體催化劑的表征及電催化性能研究35-48
  • 3.1 引言35
  • 3.2 結(jié)果與討論35-47
  • 3.2.1 NiCoPt/c-MWCNTs催化劑的性能研究35-41
  • 3.2.2 NiCoPd/c-MWCNTs催化劑的性質(zhì)研究41-47
  • 3.3 本章小結(jié)47-48
  • 第四章 以石墨烯為載體催化劑的表征及電催化性能研究48-64
  • 4.1 引言48
  • 4.2 結(jié)果與討論48-62
  • 4.2.1 CuFePt/rGO催化劑的性能研究48-57
  • 4.2.2 NiFePt/rGO催化劑的性能研究57-60
  • 4.2.3 CoFePt/rGO催化劑的性質(zhì)研究60-62
  • 4.3 本章小結(jié)62-64
  • 第五章 去合金化催化劑的表征及電催化性能研究64-71
  • 5.1 引言64
  • 5.2 電化學性能測試64-70
  • 5.2.1 電化學法去合金化64-68
  • 5.2.2 酸處理法去合金化68-70
  • 5.3 本章小結(jié)70-71
  • 第六章 總結(jié)與展望71-73
  • 6.1 總結(jié)71-72
  • 6.2 展望72-73
  • 參考文獻73-81
  • 攻讀碩士學位期間取得的研究成果81-82
  • 致謝82-83

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