本文關鍵詞：微波加熱制備鎳基催化劑及其在乙醇水蒸氣重整制氫中的應用研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：能源是人類生存和發(fā)展的基本需求,而目前全球80%的能源消耗依賴于化石能源能源。化石能源的持續(xù)大規(guī)模開采不僅導致了化石能源的枯竭,也帶來了日益嚴重的環(huán)境污染,必須開發(fā)可再生新能源以減少對化石能源的依賴及進行能源結構的調整。氫能是清潔新能源的重要研究方向。乙醇是一種可再生的氫能源載體,可通過生物質發(fā)酵生成,而且成本低、無毒、易于存儲運輸。因此,以乙醇為原料制氫是一種環(huán)保的可持續(xù)制氫途徑,其中,乙醇水蒸氣重整制氫由于其反應溫度相對較低及產(chǎn)氫效率高等優(yōu)勢受到了眾多關注。在乙醇水蒸氣重整制氫反應中,鎳基催化劑催化活性高、價格低廉,被認為是最有應用前景的催化劑�，F(xiàn)有制備方法周期長,能耗高,不利于催化劑工業(yè)化發(fā)展,本論文在課題組前期工作基礎上,結合微波加熱快速、選擇性加熱的特點,利用微波加熱快速高效制備鎳基催化劑,用于乙醇水蒸氣重整制氫；考察了催化劑不同制備方法、鎳負載量、助劑、載體和鎳前驅體對催化劑性能的影響。同時還分析了水醇比和反應溫度催反應的影響。利用ICP、BET、XRD、H_2-TPR、Raman等表征方法對催化劑的結構、形貌、還原能力及Ni與載體間的相互作用進行了研究。得到以下主要結果：(1).比較了不同催化劑制備方法(微波加熱與傳統(tǒng)焙燒法)對鎳基催化劑性能的影響,發(fā)現(xiàn)微波法不僅方便節(jié)能,而且制備得到的催化劑性能優(yōu)異。研究了鎳負載量和反應溫度對鎳基催化劑性能的影響,當鎳的負載量為6%時,催化劑的氫氣選擇性最高,催化劑的活性隨著溫度升高而提高,在600℃時氫氣選擇性達到最高值�？疾炝宋⒉ǚê铣傻逆嚮呋瘎┑姆�(wěn)定性,發(fā)現(xiàn)在線反應240h,穩(wěn)定性較好。微波法大大縮短了催化劑的制備時間,降低了催化劑的生產(chǎn)成本。(2).研究了微波加熱制備的稀土改性鎳基催化劑性能的影響。實驗發(fā)現(xiàn)稀土的添加可以改善鎳基催化劑的活性,其中La和Er效果最好�？疾炝薊r的添加量和反應溫度對鎳基催化劑性能的影響,當Er的負載量為6%時,該催化劑的氫氣選擇性最高,隨著溫度上升,催化劑的活性也升高,在600℃氫氣選擇性達到最高值。在550℃,500h的性能測試中,該催化劑表現(xiàn)了優(yōu)異的穩(wěn)定性。表征發(fā)現(xiàn)稀土的添加有助于載體上活性組分鎳的分散,顆粒變小,抗積炭能力提高。(3).比較了不同載體(SiO_2、Al_2O_3、SBA-15)制備的鎳基催化劑的性能,發(fā)現(xiàn)以微球硅膠為載體制備的催化劑Ni/SiO_2性能最好,而且微球硅膠價格低廉,因此很有應用前景�？疾炝瞬煌嚽膀岓w對鎳催化劑的性能的影響,以檸檬酸鎳為前驅體制備的鎳基催化劑表現(xiàn)出最出色的催化活性,表征發(fā)現(xiàn)以檸檬酸鎳為前驅體制備鎳基催化劑比表面積大于其他催化劑�？疾炝瞬煌瑱幟仕徭囏撦d量對催化劑性能的影響,當負載量為6%時,催化劑的氫氣選擇性最高。
【關鍵詞】：乙醇水蒸氣重整制氫 鎳基催化劑 微波加熱法 負載量 稀土
【學位授予單位】：昆明理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;TQ116.2
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 第一章 緒論12-24
• 1.1 前言12-13
• 1.2 制氫方法13-17
• 1.2.1 化石燃料制氫13-15
• 1.2.2 電解制氫15
• 1.2.3 等離子體制氫15-16
• 1.2.4 生物質制氫16-17
• 1.3 乙醇重整制氫技術的研究現(xiàn)狀17-19
• 1.3.1 乙醇部分氧化重整制氫17
• 1.3.2 乙醇白熱重整制氫17-18
• 1.3.3 乙醇二氧化碳重整制氫18
• 1.3.4 乙醇水蒸氣重整制氫18-19
• 1.4 乙醇水蒸氣重整制氫催化劑的研究進展19-22
• 1.4.1 負載型貴金屬催化劑19-20
• 1.4.2 負載型非貴金屬催化劑20-22
• 1.5 微波加熱法簡介22-23
• 1.6 本論文研究的目的、內容和創(chuàng)新點23-24
• 1.6.1 研究目的23
• 1.6.2 研究內容23
• 1.6.3 研究創(chuàng)新點23-24
• 第二章 實驗研究方法及表征手段24-30
• 2.1 實驗試劑及儀器24-26
• 2.1.1 實驗試劑24-25
• 2.1.2 實驗儀器25-26
• 2.2 催化劑的活性評價26-27
• 2.3 數(shù)據(jù)處理27
• 2.4 催化劑的表征方法27-30
• 2.4.1 ICP-OES分析27
• 2.4.2 X射線衍射分析27
• 2.4.3 比表面積及孔結構分析27-28
• 2.4.4 H_2-程序升溫還原分析28
• 2.4.5 Raman表征分析28-30
• 第三章 制備方法和鎳負載量對Ni/SiO_2催化劑性能的影響30-44
• 引言30
• 3.1 實驗部分30-31
• 3.1.1 催化劑的制備30-31
• 3.2 結果與討論31-36
• 3.2.1 不同方法制備的Ni/SiO_2催化劑的催化性能比較31-33
• 3.2.2 鎳負載量和反應溫度對Ni/SiO_2催化劑的影響33-35
• 3.2.3 水醇比對6Ni/SiO_2催化劑催化性能的影響35-36
• 3.2.4 乙醇水蒸氣重整制氫反應6Ni/SiO_2催化劑的穩(wěn)定性實驗36
• 3.3 催化劑表征結果與討論36-42
• 3.3.1 催化劑的ICP-OES表征36-37
• 3.3.2 催化劑的BET表征結果37-39
• 3.3.3 催化劑的XRD表征結果39-40
• 3.3.4 催化劑的H_2-TPR表征結果40-41
• 3.3.5 催化劑Raman表征41-42
• 3.4 本章小結42-44
• 第四章 稀土的添加對Ni/SiO_2催化劑性能的影響44-60
• 引言44
• 4.1 實驗部分44-45
• 4.1.1 催化劑的制備44-45
• 4.2 實驗部分45-50
• 4.2.1 不同稀土的添加和反應溫度對Ni/SiO_2催化劑性能的影響45-47
• 4.2.2 Er負載量和反應溫度對Er-6Ni/SiO_2催化劑性能的影響47-48
• 4.2.3 水醇比對6Er-6Ni/SiO_2催化劑催化性能的影響48-49
• 4.2.4 6Er-6Ni/SiO_2催化劑的穩(wěn)定性研究49-50
• 4.3 催化劑表征結果與討論50-58
• 4.3.1 催化劑的ICP-OES表征50-51
• 4.3.2 催化劑的BET表征51-53
• 4.3.3 催化劑的XRD表征53-55
• 4.3.4 催化劑的H_2-TPR表征55-57
• 4.3.5 催化劑的Raman表征57-58
• 4.4 本章小結58-60
• 第五章 載體和前驅體對鎳基催化劑性能的影響60-78
• 引言60
• 5.1 實驗部分60-61
• 5.1.1 催化劑的制備60-61
• 5.2 結果與討論61-65
• 5.2.1 載體和反應溫度對鎳基催化劑催化性能的影響61-62
• 5.2.2 不同前驅體制備的Ni-SiO_2催化劑的催化性能62-64
• 5.2.3 鎳負載量和反應溫度對Ni/SiO_2-N催化劑性能的影響64-65
• 5.3 結果與討論65-76
• 5.3.1 催化劑的BET表征65-71
• 5.3.2 催化劑的XRD表征71-73
• 5.3.3 催化劑的H_2-TPR表征73-76
• 5.4 本章小結76-78
• 第六章 結論與展望78-80
• 6.1 研究結論78-79
• 6.2 展望79-80
• 致謝80-82
• 參考文獻82-92
• 附錄A 攻讀碩士學位期間的研究成果92-93
• 附錄B 攻讀碩士學位期間參與的科研項目93

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本文編號：508466