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過渡金屬氧化物修飾的Pd基復(fù)合催化劑的制備

發(fā)布時間:2017-06-29 03:18

  本文關(guān)鍵詞:過渡金屬氧化物修飾的Pd基復(fù)合催化劑的制備,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】:直接甲醇燃料電池(DMFC)作為一種新的清潔可移動電源現(xiàn)已成為能源領(lǐng)域研究的熱點,陽極催化劑作為DMFC中的核心材料,現(xiàn)今較成熟的是使用Pt作為催化材料,但是Pt本身成本高、資源稀缺、易發(fā)生催化劑中毒,為促進DMFC早日實現(xiàn)商業(yè)化,降低陽極催化劑成本的同時提升其能量質(zhì)量密度和能量保持率是DMFC陽極催化劑的研究重點。本論文以光化學(xué)還原法為核心制備方法,使用三種不同酸堿性的Pd前驅(qū)體,制備獲得相對應(yīng)的碳載鈀納米催化Pdx/MWCNTs;使用氧化鎳修飾碳納米管制備獲得Pd/NiOx-MWCNTs催化劑;利用光化學(xué)法還原MnPd制備獲MnOxPd/MWCNTs催化劑。對其進行了TEM、EDS和XRD表征來研究納米粒子以及催化劑形貌結(jié)構(gòu)、元素組成等,使用循環(huán)伏安法(CV)和時間電流法(i-t)電化學(xué)測試手段研究其催化氧化甲醇的催化活性和催化穩(wěn)定性。研究結(jié)果表明:在本文條件下,1)酸堿性不同的三種前驅(qū)體均能使用紫外光照還原,Pd納米粒子粒徑較小,尺寸大約4nm,且在MWCNTs表面負(fù)載分散均勻,所得催化劑均表現(xiàn)出良好的催化性能;2)制備得到的Pd/NiOx-MWCNTs催化劑與未經(jīng)氧化鎳修飾處理過的Pd/MWCNTs催化劑相比,具有更為優(yōu)異的催化性能,尤其是催化穩(wěn)定性提升十分明顯,當(dāng)Pd納米粒子的負(fù)載量為20%時,Pd與NiOx的摩爾比為1:2是NiOx的最佳含量;3)對乙酸錳使用丙酮-PEG-紫外光照的光化學(xué)還原體系可以成功制備得到非晶態(tài)的納米針狀錳的氧化物,尺寸較小,寬度僅為7nm,制備得到MnOxPd/MWCNTs催化劑,循環(huán)伏安測試中質(zhì)量電流密度為1614mA/mgPd,大約是沒有加入MnOx的Pd/MWCNTs催化劑的2倍,商業(yè)Pd/C催化劑的4倍。
【關(guān)鍵詞】:光化學(xué)合成 甲醇氧化 電催化劑 直接甲醇燃料電池
【學(xué)位授予單位】:昆明理工大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號】:TQ426;TM911.4
【目錄】:
  • 摘要5-6
  • Abstract6-9
  • 第一章 緒論9-27
  • 1.1 直接甲醇燃料電池(DMFC)9-12
  • 1.2 直接甲醇燃料電池陽極催化劑12-14
  • 1.3 直接甲醇燃料電池陽極催化劑的研究現(xiàn)狀14-23
  • 1.4 本論文選題思路及研究內(nèi)容23-25
  • 1.5 創(chuàng)新點25-27
  • 第二章 實驗27-31
  • 2.1 實驗設(shè)備與化學(xué)試劑27-28
  • 2.2 實驗方法28-29
  • 2.3 表征方法29-31
  • 第三章 光化學(xué)還原不同Pd前驅(qū)體制備Pd/MWCNTs催化劑31-39
  • 3.1 引言31
  • 3.2 實驗過程31-32
  • 3.3 實驗結(jié)果與討論32-36
  • 3.4 本章小結(jié)36-39
  • 第四章 NiOx修飾MWCNTs制備Pd基高催化穩(wěn)定性催化劑39-47
  • 4.1 引言39
  • 4.2 實驗過程39-40
  • 4.3 實驗結(jié)果與討論40-44
  • 4.4 本章小結(jié)44-47
  • 第五章 光化學(xué)還原法制備MnO_xPd/MWCNTs高活性催化劑47-55
  • 5.1 引言47
  • 5.2 實驗過程47-49
  • 5.3 實驗結(jié)果與討論49-54
  • 5.4 本章小結(jié)54-55
  • 第六章 結(jié)論與展望55-57
  • 致謝57-59
  • 參考文獻(xiàn)59-65
  • 附錄A 攻讀碩士期間發(fā)表論文情況65

  本文關(guān)鍵詞:過渡金屬氧化物修飾的Pd基復(fù)合催化劑的制備,,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。



本文編號:496387

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