本文關(guān)鍵詞：水熱—碳化制備高活性碳化鎢基電催化劑，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：近年來(lái),低溫燃料電池作為一種新能源,由于具有環(huán)境友好、資源豐富和可再生等優(yōu)點(diǎn),在環(huán)境污染嚴(yán)重和能源短缺的今天,受到各國(guó)的關(guān)注。然而,燃料電池催化劑鉑(Pt)價(jià)格昂貴,且在使用過(guò)程中容易被燃料中間產(chǎn)物CO吸附在表面造成中毒失效,限制了燃料電池的發(fā)展。碳化鎢(WC)由于具有類(lèi)似Pt的表面電子特性而具有一定的電催化性、優(yōu)于Pt的抗中毒性、穩(wěn)定性以及價(jià)格低廉等優(yōu)點(diǎn),使其有望成為替代Pt或部分替代Pt的燃料電池催化劑。然而WC雖具有一定的催化活性,但單獨(dú)作為催化劑其活性遠(yuǎn)遠(yuǎn)不夠。為減少Pt用量,本論文通過(guò)研究制備高比面積的WC基載體負(fù)載少量Pt,達(dá)到制備具有高穩(wěn)定性、高抗中毒性及高活性的WC基催化劑。主要是通過(guò)水熱合成特殊的WC前驅(qū)體形貌來(lái)制備形貌均一、高分散性、高比面積的WC樣品,再通過(guò)其負(fù)載少量Pt,制備高活性WC基催化劑。具體從以下幾方面開(kāi)展研究:(1)研究有機(jī)溶劑和CNTs的添加對(duì)前驅(qū)體產(chǎn)物的物相組成和微觀(guān)形貌的影響。結(jié)果表明:制備過(guò)程中添加有機(jī)溶劑能有效調(diào)控合成顆粒細(xì)小、形貌均一的棒狀結(jié)構(gòu)前驅(qū)體,其顆粒尺寸呈長(zhǎng)度50~150 nm,直徑10~20 nm.,而CNTs的添加則有效的改善了納米顆粒的團(tuán)聚,使制備的樣品顆粒分布均勻。這為WC的制備提供了良好的基底。(2)通過(guò)將前驅(qū)體粉體分別進(jìn)行600 oC空氣氣氛脫水和氮?dú)鈿夥彰撍约安捎靡簯B(tài)碳源快速碳化,制備了承自前驅(qū)體棒狀形貌的高分散納米WC和CNTs/WC樣品,顆粒尺寸范圍也沒(méi)有很大改變。所制備的WC和CNTs/WC具有相對(duì)較高的比表面積,分別達(dá)到15.6 m2/g和32.2 m2/g,對(duì)其介孔結(jié)構(gòu)孔徑分布分析表明其具有大量介孔結(jié)構(gòu)存在,且分布范圍較寬,說(shuō)明它們具有很好的電催化應(yīng)用潛能。(3)采用微波輔助乙二醇還原法載Pt制備的WC基催化劑(Pt/WC、高分散Pt/WC和Pt/CNTs/WC),發(fā)現(xiàn)負(fù)載的Pt顆粒細(xì)小,顆粒尺寸范圍為5~15 nm,在WC基載體表面分布均勻,且具有很好的結(jié)晶性。(4)對(duì)制備的WC基催化劑電極在硫酸電解液中測(cè)試,結(jié)果表明:高分散Pt/WC和Pt/CNTs/WC催化劑都表現(xiàn)出了較優(yōu)異的電催化活性,這可能歸因于制備的WC基催化劑載體具有小尺寸、高分散性以及CNT良好的導(dǎo)電性,大大提高了Pt的脫氫效率,使得高分散Pt/WC和Pt/CNTs/WC催化劑電極的電催化活性比表面積分別達(dá)到了404 m2/g和458 m2/g,表明制備的兩種催化劑能應(yīng)用于電催化領(lǐng)域。(5)通過(guò)對(duì)硫酸甲醇混合電解液測(cè)試其作為甲醇燃料電池的甲醇氧化性能,結(jié)果表明高分散Pt/WC和Pt/CNTs/WC具有很好的甲醇氧化性能,甲醇氧化峰電流密度分別達(dá)到0.20 A/cm2和0.16 A/cm2,以甲醇氧化峰電流密度與其中間體氧化峰電流密度的比值表征的抗中毒性能值分別達(dá)到1.45和1.11。WC基催化劑優(yōu)異的甲醇氧化性能和較強(qiáng)的抗中毒性表明WC與Pt發(fā)揮了良好的協(xié)調(diào)效應(yīng),使得WC的抗中毒性能和Pt的催化性能得到了很好體現(xiàn),說(shuō)明WC基載體負(fù)載Pt催化劑在甲醇燃料電池中具有很好的應(yīng)用前景。(6)通過(guò)線(xiàn)性?huà)呙璺ú捎眯D(zhuǎn)圓盤(pán)測(cè)試探討了制備的三種WC基催化劑的氧還原機(jī)理,結(jié)果表明高分散Pt/WC的半波電位為0.58(vs.NHE),具有很好的氧化原活性,高分散Pt/WC和Pt/WC/CNTs催化劑氧還原歷程都為四電子過(guò)程,這項(xiàng)工作有益于提高催化劑的性能從而實(shí)現(xiàn)燃料電池性能的提高,加快燃料電池的推廣和實(shí)用。
【關(guān)鍵詞】：碳化鎢 水熱合成 微波輔助乙二醇還原 電催化活性
【學(xué)位授予單位】：江西理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：O643.36;TM911.4
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-9
• 第一章 緒論9-19
• 1.1 研究背景9-10
• 1.2 燃料電池催化劑研究10-12
• 1.2.1 燃料電池簡(jiǎn)介10-11
• 1.2.2 燃料電池催化劑研究現(xiàn)狀11-12
• 1.3 碳化鎢基催化劑的制備12-16
• 1.3.1 碳化鎢的研究現(xiàn)狀12-14
• 1.3.2 納米WC的制備方法14-16
• 1.4 水熱法制備納米粉體簡(jiǎn)介16-17
• 1.5 選題意義與研究?jī)?nèi)容17-19
• 第二章 實(shí)驗(yàn)材料和表征方法19-22
• 2.1 實(shí)驗(yàn)原料與試劑19
• 2.2 實(shí)驗(yàn)常用儀器及設(shè)備19-20
• 2.3 催化劑的表征方法20-21
• 2.3.1 X射線(xiàn)衍射（XRD）分析20
• 2.3.2 電子顯微鏡分析20
• 2.3.3 氮吸附-脫附等溫線(xiàn)的測(cè)定20-21
• 2.4 催化劑的電化學(xué)性能測(cè)試21-22
• 2.4.1 CV測(cè)試技術(shù)21
• 2.4.2 CA測(cè)試技術(shù)21
• 2.4.3 旋轉(zhuǎn)環(huán)盤(pán)電極測(cè)試（RRDE）21-22
• 第三章 高分散納米碳化鎢粉體的制備22-36
• 3.1 引言22
• 3.2 前軀體的制備22-27
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)過(guò)程22-23
• 3.2.2 添加劑對(duì)水熱制備前軀體的影響23-26
• 3.2.3 反應(yīng)機(jī)理探討26-27
• 3.3 納米碳化鎢的制備27-34
• 3.3.1 實(shí)驗(yàn)過(guò)程27-28
• 3.3.2 WC樣品的表征28-33
• 3.3.3 反應(yīng)機(jī)理探討33-34
• 3.4 本章小節(jié)34-36
• 第四章 PT/WC、PT/WC/CNT催化劑的制備及其性能分析36-51
• 4.1 引言36
• 4.2 載PT催化劑的制備36-40
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)過(guò)程36-37
• 4.2.2 載Pt催化劑物相及形貌分析37-40
• 4.3 載PT催化劑的電化學(xué)性能測(cè)試40-49
• 4.3.1 催化劑電極制備40
• 4.3.2 催化劑的電化學(xué)性能表征40-49
• 4.4 本章小結(jié)49-51
• 第五章 全文總結(jié)51-53
• 參考文獻(xiàn)53-58
• 致謝58-59
• 攻讀學(xué)位期間研究成果59-60

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本文編號(hào)：450794