開(kāi)發(fā)廉價(jià)、高效的氧還原/氧生成（oxygen reduction/evolution reaction,ORR/OER）催化劑是解決下一代能源轉(zhuǎn)換與存儲(chǔ)設(shè)備（如燃料電池、金屬-空氣電池等）的關(guān)鍵因素。作為有希望替代貴金屬催化劑的候選者之一,過(guò)渡金屬-氮-碳材料（M-N-C）由于其低成本,高性能和高耐用性的特點(diǎn)備受關(guān)注。目前關(guān)于M-N-C材料的報(bào)道中,合成及調(diào)控催化劑的結(jié)構(gòu)是重點(diǎn)的研究方向。由于氧催化發(fā)生于三相界面處,涉及各種物質(zhì)的傳輸、界面轉(zhuǎn)移等過(guò)程。對(duì)催化劑的組分進(jìn)行合理設(shè)計(jì),以及構(gòu)筑有效的催化界面成為影響材料催化活性的關(guān)鍵因素。針對(duì)這些問(wèn)題,我們以靜電紡絲法為基本方法制備了一系列具有不同微觀形貌及組成的M-N-C纖維,分別就催化劑的結(jié)構(gòu)和組分對(duì)催化活性的影響進(jìn)行了研究,為制備高性能M-N-C催化劑及其催化本質(zhì)的揭示提供了實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)。具體的研究?jī)?nèi)容如下:（1）以PS/FeCl₃纖維為一維自犧牲模板,通過(guò)氣相聚合的方法制備了聚吡咯包覆的核殼結(jié)構(gòu)纖維。熱處理得到具有分級(jí)孔道結(jié)構(gòu)的Fe、N共摻雜碳纖維（HP-Fe-N/CNFs）。研究發(fā)現(xiàn)PS對(duì)分級(jí)孔道形成具有決定性影響。...

【文章頁(yè)數(shù)】：80 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

圖1.1（a）鋅-空氣電池結(jié)構(gòu)示意圖

圖1.1（a）鋅-空氣電池結(jié)構(gòu)示意圖[3]；（b）鋅-空氣電池陰、陽(yáng)極的極化曲線[1]工作時(shí)，陽(yáng)極上的鋅被氧化，發(fā)生反應(yīng)：Zn+4OH-==Zn(OH)42-+2e-E=-1.25V（vs.NHE）Zn(OH)42-==ZnO+H2O+2OH-陰極上....

圖1.2ORR過(guò)程可能的反應(yīng)途徑[4]

南京航空航天大學(xué)碩士學(xué)位論文（ii）O2*先得到一個(gè)質(zhì)子形成OOH*中間體，隨后O-O鍵斷裂被還原為H2O*；（iii）O*得到兩個(gè)質(zhì)子形成HOOH*，HOOH*在之后的步驟可能解附為H2O2或斷裂O-O鍵形成OH*，進(jìn)一步被還原為H2O*。其中O2經(jīng)（i）、....

圖1.3（a）幾種種雜原子的電負(fù)性；（b）四種不同氮摻雜形式的結(jié)構(gòu)示意圖

.3（a）幾種種雜原子的電負(fù)性；（b）四種不同氮摻雜形式的結(jié)構(gòu)示雜的碳材料中，廣泛被認(rèn)可的是不同摻雜形式的N對(duì)材料催化ORRN和吡啶N被認(rèn)為是優(yōu)勢(shì)摻雜類型，有助于提升催化ORR效率。與C相差也較大，當(dāng)B或F摻雜入碳骨架時(shí)，會(huì)打破原有的電荷平衡位點(diǎn)[1....

圖1.4熱處理過(guò)渡金屬大環(huán)化合物時(shí)可能出現(xiàn)的幾種組分[18]

圖1.4熱處理過(guò)渡金屬大環(huán)化合物時(shí)可能出現(xiàn)的幾種組分[18]盡管在過(guò)渡金屬存在的時(shí)候熱處理的方法可以顯著的提升催化材料的活性，人們對(duì)材料的配位形式和結(jié)構(gòu)的改變?nèi)匀蝗狈φJ(rèn)知，催化活性位點(diǎn)的本質(zhì)仍存在爭(zhēng)議。過(guò)常為Fe、Co）與二、四、六個(gè)氮原子配位的結(jié)構(gòu)被提出為活性中心。Jao....

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