氫氣被認為是一種高熱值的、零碳的清潔能源載體,已經(jīng)在滿足工業(yè)和社會需求方面顯示出廣泛的應用前景。然而在電催化制氫技術(shù)中使用的高成本和稀缺性的貴金屬基催化劑制約了它們的廣泛使用和生產(chǎn)。因此,開發(fā)具有高活性和高穩(wěn)定性的非貴金屬催化材料勢在必行。過渡金屬MoS₂的（）型邊緣結(jié)構(gòu)與固氮酶中的活性位點類似,理論計算表明MoS₂邊緣結(jié)構(gòu)的吸附氫自由能與Pt相近,展現(xiàn)出了較高的催化活性,然而其基面結(jié)構(gòu)為惰性區(qū)域。同時由于垂直MoS₂面間的電子遷移率低于基面內(nèi)的電子遷移率,導致電阻損耗大約增加三個數(shù)量級,使得粉體材料MoS₂的催化效率受邊緣活性位點少,導電性差的限制而大大降低。因此,我們需要開發(fā)暴露高密度活性位點數(shù)目,且導電性良好的過渡金屬硫化物。本論文以導電過渡金屬硫化物為主要研究對象,對目標導電硫化物的組成、結(jié)構(gòu)和形貌等微結(jié)構(gòu)參數(shù)進行優(yōu)化,達到增加活性位點數(shù)量、提高活性位點活性或增強活性位點穩(wěn)定性的目的。并系統(tǒng)地研究該類材料的全水裂解催化性能,闡釋了表面和界面結(jié)構(gòu)改性與催化性能之間的內(nèi)在聯(lián)系。本論文的主要研究內(nèi)容...

【文章頁數(shù)】：141 頁

【學位級別】：博士

【部分圖文】：

圖1.2（A）過渡金屬硫化物及(B,C)典型的1T，2H和3R三種結(jié)構(gòu)相的圖解

第1章緒論于D3h組的六邊形對稱堆積。3R相中，一個單胞中的三個X-M-X層屬于C3v組的斜方六面體對稱堆積。在不同的結(jié)構(gòu)相中，由于金屬元素的d軌道填充不同，使具有不同的電子結(jié)構(gòu)及性質(zhì)。全滿的d軌道填充具有半導體的性質(zhì)，而部分填充的d軌道使過渡金屬硫化....

圖1.3合成方法示意圖

4Fig.1.3Schematicillustrationofpreparationmethod.(A)CVDgrowthroute.[45](B)Thaerogelproductionroute.[52](C)Hydrothermaltechniq....

圖1.6析氫反應“火山曲線”示意圖

ig.1.6SchematicrepresentationofaHERvolcanoplot圖1.6析氫反應“火山曲線”示意圖。[74]極表面的化學吸附與脫附是一個競爭過程，根據(jù)薩該有適中的氫吸附自由能（ΔGH*）。若ΔGH*太弱合過程，Volmer將為限速....

圖1.13（A）吸附中間體的幾何結(jié)構(gòu)模型

第1章緒論此外，對于晶態(tài)催化材料，不同晶面所表現(xiàn)的催化活性和選擇性是不同的。通過合理設(shè)計選擇性暴露更多高活性的晶面，可以極大的提高催化材料的催化性能。如尖晶石[111]晶面的八面體位點具有催化活性，而四面體位點幾乎是惰性的，且其[111]晶面比其他晶面具有更高的催化活性。L....

本文編號：4018433