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共價(jià)鍵合雙鉬配合物的光催化產(chǎn)氫體系的構(gòu)筑及活性研究

發(fā)布時(shí)間:2024-12-20 23:53
  隨著石油煤炭等傳統(tǒng)能源的日漸枯竭以及使用它們所帶來(lái)的環(huán)境污染問(wèn)題日益嚴(yán)重,尋找和利用使用新型安全清潔的可再生能源是人類社會(huì)可持續(xù)發(fā)展亟待解決的問(wèn)題。太陽(yáng)能開(kāi)發(fā)使用的潛力巨大,也是目前人類擁有的最大的可再生資源。利用太陽(yáng)光催化水分解產(chǎn)氫是眾多太陽(yáng)能利用方式中最有研究?jī)r(jià)值和意義的一種,因?yàn)闅錃膺@一清潔能源具有高的能量密度,而且燃燒產(chǎn)物是水,不會(huì)對(duì)環(huán)境造成任何污染,將會(huì)是未來(lái)的重要能源。而在光催化水分解產(chǎn)氫反應(yīng)中,光敏劑是決定產(chǎn)氫效率的關(guān)鍵要素。為此,本文以共價(jià)鍵合雙鉬配合物為光敏劑設(shè)計(jì)構(gòu)建了兩個(gè)光催化產(chǎn)氫體系,研究了體系的產(chǎn)氫效率,并通過(guò)電化學(xué)、吸收光譜和發(fā)射光譜等表征方法對(duì)其反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行研究。本文第2章介紹了以K4Mo2(SO4)4配合物為光敏劑構(gòu)建的非均相多組分光催化產(chǎn)氫體系。已發(fā)表的文獻(xiàn)指出雙鉬配合物的δ電子能在可見(jiàn)光下被激發(fā),但δδ*激發(fā)態(tài)在酸性水溶液中壽命太短,容易發(fā)生質(zhì)子淬滅,無(wú)法在光催化產(chǎn)氫反應(yīng)中得到有效利用。為了解決這個(gè)問(wèn)題,我們通過(guò)加入電子介質(zhì)TiO2、共催化劑MoS2以及犧牲電子給體抗壞血酸(AA)或異丙醇(IPA),構(gòu)建了多組分光催化體系。在這個(gè)體系里,K4Mo2(SO...

【文章頁(yè)數(shù)】:85 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【部分圖文】:

圖1.4光敏劑的氧化淬滅與還原淬滅的途徑[12]

圖1.4光敏劑的氧化淬滅與還原淬滅的途徑[12]

暨南大學(xué)碩士學(xué)位論文61.3.2光催化產(chǎn)氫反應(yīng)的影響因素光敏劑是光催化產(chǎn)氫體系中的重要角色,也是反應(yīng)的引發(fā)劑。光催化產(chǎn)氫反應(yīng)由光敏劑吸收光子開(kāi)始,吸收光能到達(dá)激發(fā)態(tài)的光敏劑分子會(huì)先傳遞電子到相應(yīng)的接受體或從電子給體中接受電子以形成電荷分離態(tài)。如圖1.4所示,通常激發(fā)態(tài)的光敏劑分子....


圖1.6氧雜蒽醌類染料光敏劑

圖1.6氧雜蒽醌類染料光敏劑

暨南大學(xué)碩士學(xué)位論文111.5光催化產(chǎn)氫體系的光敏劑在光催化產(chǎn)氫體系中光敏劑既是光子俘獲者又是光致氧化還原中心,直接影響著太陽(yáng)能光催化反應(yīng)體系的產(chǎn)氫效率。過(guò)去的四十年里,研究者們開(kāi)發(fā)出多種類型的光敏劑,如有機(jī)染料、各類金屬配合物、有機(jī)金屬框架材料以及兼具光敏性和光催化性的超分子化....


圖1.7含氮雜環(huán)類染料光敏劑

圖1.7含氮雜環(huán)類染料光敏劑

暨南大學(xué)碩士學(xué)位論文121979年,Krasna[25]首先報(bào)道使用含氮雜環(huán)類染料原黃素(圖1.7a)為光敏劑的體系,該體系使用膠體鉑或氫化酶作催化劑,甲基紫菁(MV2+)為電子介質(zhì)。Fukuzumi[26;27]課題組報(bào)道了以新型的含氮雜環(huán)有機(jī)染料9(2,4,6-三甲基苯基)-....


圖1.8MOF材料TiMOFNH2結(jié)構(gòu)圖[32]

圖1.8MOF材料TiMOFNH2結(jié)構(gòu)圖[32]

暨南大學(xué)碩士學(xué)位論文13質(zhì)子產(chǎn)生氫氣。圖1.8MOF材料TiMOFNH2結(jié)構(gòu)圖[32]由于金屬-有機(jī)配位鍵的不穩(wěn)定性,大部分MOFs對(duì)水敏感,很難預(yù)測(cè)和控制MOFs的能級(jí)、熒光壽命和與激發(fā)態(tài)相關(guān)的其他性質(zhì),所以目前很少的MOFs體系可以應(yīng)用于光催化反應(yīng)。同時(shí)MOFs在光催化領(lǐng)域依....



本文編號(hào):4018062

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