當今社會的快速發(fā)展導(dǎo)致了能源和環(huán)境兩大世紀性難題的出現(xiàn)。氫能是一種清潔可再生能源,并且因其能量密度高,容易存儲等優(yōu)點備受青睞。因此如何制氫成為了眾多科學家們研究的熱門話題。光催化分解水制氫實質(zhì)是太陽能向化學能的轉(zhuǎn)化,能量以化學鍵的形式存儲,類似于自然界中的光合作用。這種人工模擬自然光合作用的過程旨在希望通過半導(dǎo)體作為媒介,實現(xiàn)利用太陽能解決全球日益增長的環(huán)境污染和能源短缺問題的雙重功效。我們知道在一個典型的光催化反應(yīng)中,均涉及光子的吸收、光生載流子的分離、傳輸及表面的催化氧化和催化還原反應(yīng)。其中起決定作用的是中間過程即光生載流子的分離及傳輸,因為該過程直接決定了到達催化劑表面光生電子和空穴的數(shù)目。那么,我們的問題就是調(diào)控光生電荷行為以在空間和時間上實現(xiàn)最大程度化的分離。在眾多半導(dǎo)體中,石墨相氮化碳(g-C₃N₄)由于其結(jié)構(gòu)穩(wěn)定,容易獲取及不含金屬等特性而被廣泛的列為光催化分解水產(chǎn)氫的重要候選材料之一。硫化鎘(CdS)因其帶隙較窄(2.4 eV),能夠吸收太陽光譜中占據(jù)45%的可見光;較合適的導(dǎo)帶位置,利于水還原反應(yīng)的發(fā)生;電子傳導(dǎo)性較高等特性...

【文章頁數(shù)】：159 頁

【學位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
abstract
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 光催化反應(yīng)
        1.2.1 光催化反應(yīng)的基本原理
        1.2.2 光催化分解水反應(yīng)
        1.2.3 光電催化分解水反應(yīng)
        1.2.4 光(電)催化CO₂還原反應(yīng)
        1.2.5 光(電)催化N₂還原反應(yīng)
        1.2.6 光催化降解有機污染物
    1.3 光催化材料的改性手段
        1.3.1 催化劑結(jié)構(gòu)的納米化-多層次化
        1.3.2 表面助催化劑的負載
        1.3.3 異(同)質(zhì)結(jié)的構(gòu)筑
        1.3.4 其他方法
    1.4 幾種常見光(電)催化分解水材料研究
        1.4.1 g-C₃N₄用于光催化分解水產(chǎn)氫
        1.4.2 CdS用于光催化分解水產(chǎn)氫
        1.4.3 Fe₂O₃用于光電催化分解水產(chǎn)氧
    1.5 本論文的立題思想和研究內(nèi)容
第二章 非貴金屬CoP修飾的g-C₃N₄光催化分解水產(chǎn)氫性能研究..
    2.1 引言
    2.2 實驗部分
        2.2.1 試劑與儀器
        2.2.2 CoP/g-C₃N₄納米復(fù)合材料制備方法
        2.2.3 CoP/g-C₃N₄光電化學測試方法
        2.2.4 CoP/g-C₃N₄光催化分解水產(chǎn)氫實驗方法
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 CoP/g-C₃N₄復(fù)合材料基本結(jié)構(gòu)表征
        2.3.2 CoP/g-C₃N₄高效光催化分解水產(chǎn)氫性能研究
        2.3.3 CoP/g-C₃N₄光催化分解水產(chǎn)氫反應(yīng)機理分析
    2.4 本章小節(jié)
第三章 高效穩(wěn)定CdS@Mo₂C-C核殼結(jié)構(gòu)催化劑光催化分解水產(chǎn)氫性能研究
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 試劑與儀器
        3.2.2 CdS@Mo₂C-C核殼結(jié)構(gòu)催化劑的制備方法
        3.2.3 CdS@Mo₂C-C光催化分解水產(chǎn)氫測試方法
        3.2.4 CdS@Mo₂C-C光(電)化學測試方法
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 CdS@Mo₂C-C的制備過程示意圖
        3.3.2 CdS@Mo₂C-C的形貌、結(jié)構(gòu)及成分分析表征
        3.3.3 CdS@Mo₂C-C的光學性質(zhì)研究
        3.3.4 CdS@Mo₂C-C的光催化分解水產(chǎn)氫性能研究
        3.3.5 CdS@Mo₂C-C的光電化學性能分析
        3.3.6 CdS@Mo₂C-C光催化分解水產(chǎn)氫反應(yīng)機制分析
    3.4 本章小節(jié)
第四章 助催化劑Co-Pi修飾的Co₃O₄/Fe₂O₃p-n結(jié)光電催化分解水產(chǎn)氧性能研究
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 試劑與儀器
        4.2.2 Co-Pi/Co₃O₄/Ti:Fe₂O₃光陽極的制備方法
        4.2.3 Co-Pi/Co₃O₄/Ti:Fe₂O₃光陽極的光電化學表征方法
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 Co-Pi/Co₃O₄/Ti:Fe₂O₃的制備過程示意圖
        4.3.2 Co-Pi/Co₃O₄/Ti:Fe₂O₃的結(jié)構(gòu)及成分表征
        4.3.3 Co-Pi/Co₃O₄/Ti:Fe₂O₃的微觀形貌表征
        4.3.4 Co-Pi/Co₃O₄/Ti:Fe₂O₃的光電化學性能表征
        4.3.5 Co-Pi/Co₃O₄/Ti:Fe₂O₃的M-S、OCP及EIS譜圖分析
        4.3.6 Co-Pi/Co₃O₄/Ti:Fe₂O₃體相電荷分離效率及表面空穴注入效率研究
        4.3.7 PEC反應(yīng)實現(xiàn)高光電流密度機理分析
    4.4 本章小節(jié)
第五章 碳量子點修飾的Ti:Fe₂O₃@g-C₃N₄核殼結(jié)構(gòu)納米棒陣列光陽極光電催化分解水產(chǎn)氧性能研究
    5.1 引言
    5.2 實驗部分
        5.2.1 試劑與儀器
        5.2.2 Ti:Fe₂O₃@GCNNs-CQDs的制備方法
        5.2.3 Ti:Fe₂O₃@GCNNs-CQDs光電化學測試方法
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 CQDs和GCNNs的形貌及光學性能
        5.3.2 Ti:Fe₂O₃@GCNNs-CQDs的制備、形貌及結(jié)構(gòu)表征
        5.3.3 Ti:Fe₂O₃@GCNNs-CQDs光陽極的優(yōu)異PEC性能表征
        5.3.4 Ti:Fe₂O₃@GCNNs-CQDs表面電荷注入效率與體相電荷分離效率研究
        5.3.5 Ti:Fe₂O₃@GCNNs-CQDs的M-S及EIS譜圖分析
    5.4 Ti:Fe₂O₃@GCNNs-CQDs光電催化反應(yīng)機理研究
    5.5 本章小節(jié)
總結(jié)與展望
參考文獻
作者簡介與科研成果
致謝



本文編號：3984142