太陽能作為一種清潔的能源形式因其豐富的儲量受到人們廣泛的關注。而氫氣因為其能量密度高,可儲存,可運輸,燃燒產(chǎn)物無污染等特點是理想的清潔能源。通過光催化技術分解水將太陽光能轉(zhuǎn)化為氫氣化學能是解決當前社會發(fā)展面臨的能源和環(huán)境問題的有效途徑之一。然而光催化技術實現(xiàn)真正的工業(yè)化應用仍面臨著巨大挑戰(zhàn)。其中,光生載流子的復合帶來光催化效率過低成為制約該技術發(fā)展的瓶頸問題。因此,如何進一步提高光催化劑的催化效率是當前材料科學研究中的熱點課題。其中,構筑半導體異質(zhì)結被視為實現(xiàn)光生電子和空穴分離的有效手段,不同材料組合形成的異質(zhì)結構也不斷涌現(xiàn)。然而,電荷在異質(zhì)界面的轉(zhuǎn)移過程不僅受到半導體費米能級影響,更與暴露晶面、缺陷結構等密切相關。如何對界面電荷行為進行調(diào)控,獲得催化性能的有效提升,成為未來研究的重點方向。本文通過構筑晶面異質(zhì)結,研究缺陷調(diào)控、多電場協(xié)同、助催化劑負載等手段對光生電荷分離的影響,并探索催化劑在分解水產(chǎn)氫反應中的應用。主要研究內(nèi)容如下:(一)基于缺陷型ZnO/BiVO4晶面異質(zhì)結構筑多電場協(xié)同光催化劑用于分解水產(chǎn)氧半導體不同晶面間的能級差異為構筑界面微觀電場提供了有利條件,如何通過催化劑...

【文章頁數(shù)】：95 頁

【學位級別】：博士

【部分圖文】：

圖1.1(A)光催化過程和(B)基于半導體能帶的光催化分解水的示意圖「4]0

能源是人類社會賴以生存和發(fā)展的基石。遠古時代至今，從生物質(zhì)燃料到煤炭燃料??再到石油天然氣，能源使用形式經(jīng)歷了一次又一次的重大變革。然而，以石油為主的化??石能源，不僅儲量有限，且具有嚴重的環(huán)境污染。因此，尋找清潔無污染的可再生能源??刻不容緩［１－４］。氫能，因其具有高效、清潔....

圖１．２?Ｔｉ０２和Ｎ摻雜Ｔｉ０２能級結構示意圖［２６］

其光催化范圍拓展到了可見光區(qū)［２５］。Ｎ的摻雜使Ｔｉ０２的價帶頂多出了缺陷能態(tài)，??該缺陷態(tài)的出現(xiàn)使光生電子可以吸收較低能量的光子躍遷激發(fā)到導帶上，從而實現(xiàn)了可??見光的吸收（圖１．２）?［２６］。與此同時，將寬帶隙和窄帶隙復合構建異質(zhì)結也是研究的熱??點。例如，Ｘｉｅ等研宄了比....

圖１．３?（ａ）?ＩＩ型異質(zhì)結；（ｂ）?Ｚ型異質(zhì)結；（ｃ）肖特基結ｐ〇］

半導體－半導體異質(zhì)結可以分為Ｉ型、ＩＩ型以及Ｚ型結構。其中，Ｉ型異質(zhì)結構往往??不能實現(xiàn)界面電荷的有效分離，研究相對較少。??如圖１．３ａ所示，在ＩＩ型異質(zhì)結中，高導帶的半導體光生電子會流向低導帶的半導??體中，而空穴會從低價帶的半導體傳輸?shù)礁邇r帶的半導體中，從而實現(xiàn)光生電子和空....

圖1.4CdS,CdSe和Pt異質(zhì)結及其能帶結構示意圖[31]e

晶面異質(zhì)結光催化劑界面電荷調(diào)控及其在光解水中的應用例如Ａｍｉｒａｖ等設計了一種多組分納米異質(zhì)結，它由頂端修飾的Ｐｔ、納米棒ＣｄＳ的ＣｄＳｅ種子組成，用于有效的光催化分解水制氫。在這種結構中，空穴限制ＣｄＳｅ晶種中，而電子被轉(zhuǎn)移到頂端的Ｐｔ上，如圖１．３。通過三個不同的組分的ＣｄＳ....

本文編號：3896354