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咔咯與卟啉鐵配合物的電催化制氫性能研究

發(fā)布時(shí)間:2024-01-31 08:32
  工業(yè)發(fā)展中化石燃料的使用讓環(huán)境污染問(wèn)題日益加重,人們發(fā)現(xiàn)清潔能源作為替代品乃大勢(shì)所趨。氫氣因其可再生、無(wú)污染、熱值大、便于儲(chǔ)存和運(yùn)輸?shù)葍?yōu)點(diǎn)吸引了人們的眼球,開(kāi)始逐步接替化石燃料在工業(yè)化生產(chǎn)中的地位,在氫氣的需求量增多的情況下,電解水是一種很有效的獲取氫氣技術(shù),而催化劑的使用能減少生產(chǎn)過(guò)程中電能的消耗。本論文依此設(shè)計(jì)出兩類用于催化電解水產(chǎn)氫的催化劑并測(cè)試它們的性能:在室溫下分別通過(guò)“一鍋兩步法”與“一鍋法”合成了5,10,15-三(五氟苯基)咔咯(TPFC)與5,10,15,20-四(五氟苯基)卟啉(TPFP),并相應(yīng)得到它們的鐵配合物,通過(guò)紫外-可見(jiàn)光譜、高分辨質(zhì)譜和核磁共振波譜進(jìn)行它們的結(jié)構(gòu)表征。通過(guò)電化學(xué)測(cè)試,在有機(jī)相中,以醋酸為質(zhì)子源,過(guò)電勢(shì)為942 mV vs SHE(Standard hydrogen electrode)時(shí),鐵咔咯Fe(TPFC)Cl的轉(zhuǎn)換頻率(Turnover frequency,簡(jiǎn)稱TOF)為19.79 h-1,而鐵卟啉Fe(TPFP)Cl的TOF值為14.36 h-1;在水相中,以水為質(zhì)子源,過(guò)電勢(shì)為838 ...

【文章頁(yè)數(shù)】:86 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【部分圖文】:

圖1-1擬提出5,10,15,20-四(五氟苯基)卟啉的循環(huán)催化產(chǎn)氫機(jī)理圖,在三氟乙酸作溶劑下遵循E–P–E–P的機(jī)制Fig.1-1ProposedcatalyticcycleforH2evolutionby5,10,15,20-

圖1-1擬提出5,10,15,20-四(五氟苯基)卟啉的循環(huán)催化產(chǎn)氫機(jī)理圖,在三氟乙酸作溶劑下遵循E–P–E–P的機(jī)制Fig.1-1ProposedcatalyticcycleforH2evolutionby5,10,15,20-

1-1擬提出5,10,15,20-四(五氟苯基)卟啉的循環(huán)催化產(chǎn)氫機(jī)理圖,在三氟酸作溶劑下遵循E–P–E–P的機(jī)制Fig.1-1ProposedcatalyticcycleforH2evolutionby5,10,15,20-trakis(pentaflu....


圖1-21鈷咔咯配合物通過(guò)兩種路徑與CNTs結(jié)合的示意圖

圖1-21鈷咔咯配合物通過(guò)兩種路徑與CNTs結(jié)合的示意圖

圖1-21鈷咔咯配合物通過(guò)兩種路徑與CNTs結(jié)合的示意圖Fig1-21ImmobilizationofcobaltcorrolecomplexwithCNTsthroughtwodifferentrouts1.3.2銅咔咯配合物過(guò)渡金屬銅當(dāng)然也是比....


圖2-1Fe(TPFC)Cl(a)和Fe(TPFP)Cl(b)的鐵元素原子的X-射線光電子能譜圖

圖2-1Fe(TPFC)Cl(a)和Fe(TPFP)Cl(b)的鐵元素原子的X-射線光電子能譜圖

的電子云密度不同,共振頻率有所差異,會(huì)引起化學(xué)位移,通過(guò)解析核磁共振譜圖,便可判斷出化合物的大致結(jié)構(gòu)(官能團(tuán)及其連接方式)。實(shí)驗(yàn)中的咔咯和卟啉配體都通過(guò)核磁共振氫譜和氟譜進(jìn)行表征,而鐵咔咯和鐵卟啉因?yàn)轱@順磁性,不能顯示出對(duì)應(yīng)的核磁共振譜圖。此次核磁共振的測(cè)試條件如下:室溫條件下,....


圖3-1Fe(TPFC)Cl(942μM)在DMF中的循環(huán)伏安圖,掃速為100mV/sFig.3-1CyclicvoltammogramsofFe(TPFC)Cl(942μM)in0.1M[n-Bu4N]ClO4DMF

圖3-1Fe(TPFC)Cl(942μM)在DMF中的循環(huán)伏安圖,掃速為100mV/sFig.3-1CyclicvoltammogramsofFe(TPFC)Cl(942μM)in0.1M[n-Bu4N]ClO4DMF

Fe(TPFC)Cl(942μM)在DMF中的循環(huán)伏安圖,掃速為1licvoltammogramsofFe(TPFC)Cl(942μM)in0.1M[n-Bu4utionataglassycarbonelectrodeandascan....



本文編號(hào):3891272

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