設(shè)計(jì)合成新型含氟菲咯啉二齒配體,與六氟磷酸四乙腈合銅及磷配體Xantphos進(jìn)行配位,得到相應(yīng)的銅基配合物(CP1～CP4),再以此配合物作為光敏劑用于光催化水解制氫,發(fā)現(xiàn)其在均相光解水體系中表現(xiàn)出較好的光敏活性,制氫總轉(zhuǎn)換數(shù)(TON)可達(dá)896。結(jié)合對(duì)所選的配合物進(jìn)行吸收光譜和熒光發(fā)射光譜的測(cè)試結(jié)果可知,此配合物在溶液中也具有很好的穩(wěn)定性,不會(huì)發(fā)生配體的重組現(xiàn)象。熒光淬滅實(shí)驗(yàn)表明,氧化淬滅為光解水過程中主要的淬滅途徑。此外,對(duì)這類配合物作為光敏劑的構(gòu)效關(guān)系及其內(nèi)在機(jī)理進(jìn)行了初步的解釋與探討。

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【文章目錄】：
1 實(shí)驗(yàn)部分
    1.1 儀器與試劑
    1.2 合成
        1.2.1 4,7?二(氟芳基)?2,9?二甲基?1,10?菲咯啉衍生物的合成
        1.2.2 中間體SM?1和中間體SM?2的合成
        1.2.3 不同含氟芳基取代基的1,10?菲咯啉配體的合成
            1.2.3. 1 4,7?二溴?2,9?二甲基?1,10?菲咯啉(SM?3)的合成[16]
            1.2.3. 2 4,7?二(4?氟苯基)?2,9?二甲基?1,10?菲咯啉(N1)的合成
            1.2.3. 3 4,7?二(3,5?二氟苯基)?2,9?二甲基?1,10?菲咯啉(N2)的合成
            1.2.3. 4 4,7?二(4?(三氟甲基)苯基)?2,9?二甲基?1,10?菲咯啉(N3)的合成
            1.2.3. 5 4,7?二(3,5?二(三氟甲基)苯基)?2,9?二甲基?1,10?菲咯啉(N4)的合成
        1.2.4 銅配合物的原位合成
    1.3 光解水制氫測(cè)試
    1.4 光譜測(cè)試
    1.5 CV測(cè)試
2 結(jié)果與討論
    2.1 紫外和熒光表征
    2.2 循環(huán)伏安測(cè)試
    2.3 制氫性能研究
3 結(jié)論



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