近年來,水蒸氣重整技術(shù)作為一種重要的制氫方式備受關(guān)注。其中,高碳烴因能量密度高、易于儲存運輸?shù)葍?yōu)點常被作為水蒸氣重整的原料,應(yīng)用于需要較高能量的燃料電池制氫系統(tǒng)和先進飛行器熱管理系統(tǒng)中。本文以正十二烷為高碳烴的模型化合物,研究了不同方法制備的鈰鋯固溶體載體負載貴金屬釕的Ru/Ce_xZr_1-xO₂催化劑在正十二烷水蒸氣重整反應(yīng)中的性能。首先,考察了不同鈰鋯比及不同反應(yīng)條件(反應(yīng)溫度、水碳比、液相空速)對溶膠凝膠(SG)法制備的Ce_xZr_1-xO₂載體及Ru/Ce_xZr_1-xO₂催化劑性能的影響。結(jié)果表明:鈰鋯比為3:1的Ru/Ce_0.75Zr_0.25O₂催化劑在反應(yīng)中的性能最佳。進一步考察了不同表面活性劑對表面活性劑輔助水熱(HSA)法制備的Ce_0.75Zr_0.25O₂

【文章頁數(shù)】：101 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
abstract
第1章 文獻綜述
    1.1 燃料重整制氫概述
        1.1.1 水蒸氣重整技術(shù)
        1.1.2 部分氧化重整技術(shù)
        1.1.3 自熱重整技術(shù)
        1.1.4 等離子體重整技術(shù)
    1.2 燃料水蒸氣重整反應(yīng)體系的研究進展
        1.2.1 低碳烴水蒸氣重整反應(yīng)體系的研究進展
        1.2.2 醇類物質(zhì)水蒸氣重整反應(yīng)體系的研究進展
        1.2.3 高碳烴水蒸氣重整反應(yīng)體系的研究進展
    1.3 氧化鈰及鈰鋯固溶體的研究現(xiàn)狀
        1.3.1 氧化鈰和鈰鋯固溶體的結(jié)構(gòu)性質(zhì)
        1.3.2 鈰鋯固溶體在燃料水蒸氣重整中的應(yīng)用
    1.4 論文選題及研究內(nèi)容
        1.4.1 選題及工作思路
        1.4.2 論文研究內(nèi)容
第2章 實驗方法及表征
    2.1 實驗試劑
    2.2 不同Ru/Ce_xZr_1-xO₂ 催化劑的制備
        2.2.1 溶膠凝膠(SG)法制備Ce_xZr_1-xO₂載體
        2.2.2 表面活性劑輔助水熱(HSA)法制備Ce_0.75Zr_0.25O₂載體
        2.2.3 蒸發(fā)誘導(dǎo)自組裝(EISA)法制備有序介孔Ce_xZr_1-xO₂載體
        2.2.4 活性組分Ru的負載
    2.3 載體及催化劑的表征分析
        2.3.1 催化劑預(yù)處理
        2.3.2 X射線衍射(XRD)
        2.3.3 氮氣吸附-脫附
        2.3.4 透射電子顯微鏡(TEM)
        2.3.5 氫氣程序升溫還原(H₂-TPR)
        2.3.6 XPS表征分析
        2.3.7 CO脈沖吸附
        2.3.8 ICP表征分析
        2.3.9 熱重分析(TG-DTA)
    2.4 催化劑的性能評價
        2.4.1 催化劑的評價裝置
        2.4.2 催化劑性能的分析方法
第3章 SG法制備Ru/Ce_xZr_1-xO₂催化劑性能研究
    3.1 載體及新鮮催化劑的物性分析
        3.1.1 XRD表征分析
        3.1.2 氮氣吸脫附表征分析
        3.1.3 H₂-TPR表征分析
        3.1.4 載體及還原后催化劑的TEM表征分析
    3.2 催化劑在不同條件下的性能測試
        3.2.1 不同鈰鋯比對Ru/Ce_xZr_1-xO₂催化劑活性的影響
        3.2.2 水碳比(S/C)對正十二烷轉(zhuǎn)化率的影響
        3.2.3 液相空速(LHSV)對正十二烷轉(zhuǎn)化率的影響
    3.3 反應(yīng)后催化劑物化性質(zhì)
        3.3.1 反應(yīng)后催化劑XRD表征分析
        3.3.2 反應(yīng)后催化劑TG表征分析
        3.3.3 反應(yīng)后催化劑TEM表征分析
    3.4 本章小結(jié)
第4章 不同比表面積Ru/Ce_0.75Zr_0.25O₂催化劑的制備及性能研究
    4.1 添加不同表面活性劑的Ru/Ce_0.75Zr_0.25O₂催化劑性能對比
        4.1.1 載體及Ru/Ce_0.75Zr_0.25O₂催化劑的物性分析
        4.1.2 不同表面活性劑對Ru/Ce_0.75Zr_0.25O₂催化劑反應(yīng)性能的影響
    4.2 不同比表面積的Ru/Ce_0.75Zr_0.25O₂催化劑的性能分析
        4.2.1 載體及Ru/Ce_0.75Zr_0.25O₂催化劑的物化性質(zhì)分析
        4.2.2 催化劑的在不同條件下的性能測試
        4.2.3 反應(yīng)后催化劑的表征分析
    4.3 本章小結(jié)
第5章 EISA法制備有序介孔Ru/Ce_xZr_1-xO₂ 催化劑性能研究
    5.1 載體及新鮮催化劑的物化性質(zhì)分析
        5.1.1 XRD表征分析
        5.1.2 氮氣吸脫附曲線
        5.1.3 TEM表征分析
        5.1.4 H₂-TPR表征分析
        5.1.5 XPS表征分析
    5.2 催化劑的活性與穩(wěn)定性分析
        5.2.1 不同Ce含量對有序介孔Ru/Ce_xZr_1-xO₂催化劑活性的影響
        5.2.2 不同Ce含量的有序介孔Ru/Ce_xZr_1-xO₂催化劑穩(wěn)定性測試
    5.3 反應(yīng)后催化劑的表征分析
        5.3.1 反應(yīng)后催化劑XRD表征分析
        5.3.2 反應(yīng)后催化劑TG表征分析
        5.3.3 反應(yīng)后催化劑TEM表征分析
    5.4 本章小結(jié)
第6章 結(jié)論與展望
    6.1 結(jié)論
    6.2 展望
參考文獻
發(fā)表論文和參加科研情況說明
致謝



本文編號：3849536