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新型Fe-N/CNTs/rGO氧還原電催化劑的合成及其構(gòu)效關(guān)系研究

發(fā)布時(shí)間:2023-09-24 19:20
  選擇并研制合適的陰極氧還原反應(yīng)催化劑,是提高堿性燃料電池性能和促進(jìn)燃料電池規(guī);褂玫年P(guān)鍵。Fe-N-C類催化劑因其在堿性條件下接近甚至優(yōu)于Pt基催化劑的性能,被認(rèn)為是最有潛力替代Pt的非貴金屬催化劑。但是目前常用的Fe-N-C類催化劑在應(yīng)用時(shí)仍然存在諸如碳載體的導(dǎo)電性、導(dǎo)離子能力和抗腐蝕能力較差,有效缺陷位和負(fù)載位點(diǎn)有限,合成原料昂貴、條件苛刻,反應(yīng)機(jī)理和活性位點(diǎn)研究尚不深入統(tǒng)一等,限制了其進(jìn)一步的開發(fā)和應(yīng)用。本文針對(duì)以上問題,通過冷凍干燥碳納米管摻雜還原氧化石墨烯的復(fù)合碳載體,得到了一種大比表面積的新型三維載體,負(fù)載Fe-N,得到了一種優(yōu)于鉑的三維高性能氧還原催化劑Fe-Nx/CNTs/rGO。通過比表面積分析,高分辨X射線光電子能譜、X射線吸收光譜和電化學(xué)分析技術(shù)聯(lián)用,證明了摻雜碳納米管的CNTs/rGO三維載體克服了石墨烯的部分團(tuán)聚作用,暴露了更多的活性位點(diǎn),且該Fe-Nx/CNTs/rGO催化劑半波電位為0.86V,優(yōu)于Pt/C的0.85 V,通過直接4電子途徑催化氧還原。為了進(jìn)一步提高Fe-Nx/CNTs/rGO催化劑中Fe有效負(fù)載量,本文采用一鍋法的合成新方法,以大比表面...

【文章頁數(shù)】:93 頁

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
致謝
摘要
Abstract
1 緒論
2 文獻(xiàn)綜述
    2.1 燃料電池綜述
        2.1.1 燃料電池的特點(diǎn)
        2.1.2 燃料電池的分類
    2.2 堿性燃料電池
        2.2.1 堿性燃料電池的原理
        2.2.2 堿性燃料電池的優(yōu)點(diǎn)
        2.2.3 堿性燃料電池的現(xiàn)狀
    2.3 堿性燃料電池氧還原反應(yīng)
        2.3.1 氧還原反應(yīng)
        2.3.2 鉑基催化劑
        2.3.3 非貴金屬催化劑
    2.4 Fe-N-C類催化劑
        2.4.1 Fe-N-C的合成方法
        2.4.2 Fe-N-C的構(gòu)效關(guān)系
        2.4.3 Fe-N-C的應(yīng)用研究
    2.5 碳載體
        2.5.1 石墨烯的改性研究
        2.5.2 石墨烯的摻雜研究
    2.6 本文研究的目的及內(nèi)容
3 實(shí)驗(yàn)方法
    3.1 原料與設(shè)備
    3.2 催化劑的物理表征
        3.2.1 比表面積分析
        3.2.2 掃描電子顯微鏡分析
        3.2.3 透射電子顯微鏡分析
        3.2.4 能譜分析
        3.2.5 X射線衍射分析
        3.2.6 X射線光電子能譜分析
        3.2.7 X射線吸收光譜分析
    3.3 催化劑的電化學(xué)表征
        3.3.1 循環(huán)伏安法
        3.3.2 旋轉(zhuǎn)環(huán)盤電極
    3.4 實(shí)驗(yàn)的預(yù)處理
        3.4.1 碳載體的預(yù)處理
        3.4.2 Ink的配制
        3.4.3 標(biāo)準(zhǔn)氫電極的制備
        3.4.4 工作電極的制備
4 大環(huán)鐵化合物熱解制備Fe-Nx/CNTs/rGO氧還原催化劑及表征
    4.1 前言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 三維載體CNTs/rGO的構(gòu)建
        4.2.2 實(shí)驗(yàn)步驟
    4.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
        4.3.1 碳載體的選擇
        4.3.2 二次熱處理選擇
        4.3.3 酸洗條件的選擇
        4.3.4 催化劑BET分析
        4.3.5 催化劑SEM, TEM和EDS分析
        4.3.6 催化劑XRD分析
        4.3.7 催化劑XPS分析
        4.3.8 催化劑XAS分析
        4.3.9 電化學(xué)分析
        4.3.10 催化劑機(jī)理分析
    4.4 穩(wěn)定性分析
    4.5 本章小結(jié)
5 小分子鐵鹽一鍋法制備Fe-N/CNTs/rGO氧還原催化劑及表征
    5.1 前言
    5.2 實(shí)驗(yàn)部分
    5.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
        5.3.1 小分子氮源的選擇
        5.3.2 小分子鐵源的選擇
        5.3.3 氮源和鐵源的投料比
        5.3.4 催化劑載量的選擇
        5.3.5 催化劑SEM分析
        5.3.6 催化劑電化學(xué)分析
    5.4 穩(wěn)定性分析
    5.5 本章小結(jié)
6 結(jié)論與展望
    6.1 結(jié)論
    6.2 展望
參考文獻(xiàn)
作者簡(jiǎn)歷
科研成果



本文編號(hào):3848598

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