氫能作為一種高效的新型能源,具備可存儲(chǔ)和運(yùn)輸?shù)膬?yōu)點(diǎn)。當(dāng)今環(huán)境污染和化石能源危機(jī),使得越來越多的人對(duì)氫能進(jìn)行關(guān)注,因此,大規(guī)模制氫已是大勢(shì)所趨。制氫的方法眾多,其中,熱化學(xué)硫碘循環(huán)水解制氫因其高效率,低成本且可實(shí)現(xiàn)大規(guī)模工業(yè)化而被作為制氫的理想選擇。硫碘循環(huán)制氫是由以下三個(gè)反應(yīng)組成:Bunsen 反應(yīng):2H2O+I2+SO2→H2SO4+2HIHI催化分解反應(yīng):2HI→H2+I2硫酸催化分解反應(yīng):H2SO4→H2O+SO2+1/2O2對(duì)于熱化學(xué)硫碘循環(huán)制氫系統(tǒng),雖然經(jīng)過了幾十年的研究,其大規(guī)模應(yīng)用仍存在許多難點(diǎn)。本文致力于硫碘循環(huán)制氫中抗硫性HI分解催化劑的開發(fā)、耐腐蝕材料的篩選和中試硫碘系統(tǒng)的設(shè)計(jì)建設(shè)、調(diào)試及放大研究。首先,由于硫碘系統(tǒng)純化過程的不完全,在SI循環(huán)中無法避免HIx溶液殘留的H2SO4得到100%去除。HI進(jìn)料流中存在的H2SO4會(huì)導(dǎo)致HI分解催化劑的中毒現(xiàn)象。在本文研究中,分別在500℃下研究了硫酸對(duì)多種催化劑活性的影響,重點(diǎn)研究了負(fù)載在碳和氧化鋁上的Ru基和Ni基催化劑的活性和S中毒影響。對(duì)于Ru/C催化劑,當(dāng)進(jìn)料HI溶液中含有3000ppm的硫酸時(shí),HI轉(zhuǎn)化效率從2...

【文章頁數(shù)】：150 頁

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
致謝
摘要
Abstract
1 緒論及文獻(xiàn)綜述
    1.1 研究背景
    1.2 制氫技術(shù)
        1.2.1 化石燃料制氫
        1.2.2 可再生能源制氫
        1.2.3 水制氫
    1.3 熱化學(xué)循環(huán)水分解制氫
        1.3.1 熱化學(xué)循環(huán)水分解制氫簡介
        1.3.2 熱化學(xué)循環(huán)水分解制氫研究進(jìn)展
    1.4 熱化學(xué)硫碘循環(huán)水分解制氫
        1.4.1 選擇熱化學(xué)硫碘循環(huán)水分解制氫的原因
        1.4.2 熱化學(xué)硫碘循環(huán)水分解制氫簡介
        1.4.3 熱化學(xué)硫碘循環(huán)制氫的國內(nèi)外研究進(jìn)展
    1.5 本文研究內(nèi)容
    1.6 本文研究的難點(diǎn)和預(yù)期創(chuàng)新點(diǎn)
        1.6.1 本文研究的難點(diǎn)
        1.6.2 本文預(yù)期的創(chuàng)新點(diǎn)
2 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)及分析技術(shù)
    2.1 引言
    2.2 HI催化分解抗中毒評(píng)價(jià)實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)
        2.2.1 化學(xué)試劑及實(shí)驗(yàn)儀器
        2.2.2 催化劑制備
        2.2.3 催化劑評(píng)價(jià)試驗(yàn)平臺(tái)
        2.2.4 表征方法介紹
    2.3 材料腐蝕試驗(yàn)系統(tǒng)
        2.3.1 試驗(yàn)材料準(zhǔn)備
        2.3.2 耐腐蝕試驗(yàn)平臺(tái)
3 不同HI分解催化劑的硫中毒失活及機(jī)理研究
    3.1 引言
    3.2 不同HI分解催化劑的制備
    3.3 催化劑硫中毒失活和表征結(jié)果分析
        3.3.1 多種催化劑的硫中毒試驗(yàn)結(jié)果
        3.3.2 Ru/C催化劑的硫中毒試驗(yàn)及表征
        3.3.3 Ni/Al2O₃ 催化劑的硫中毒試驗(yàn)及表征
        3.3.4 活性炭催化劑失活規(guī)律評(píng)價(jià)及討論
    3.4 本章小結(jié)
4 NiRu雙金屬催化劑用于HI催化分解的活性及抗中毒規(guī)律研究
    4.1 引言
    4.2 Ni及 NiRu催化劑的制備
    4.3 Ni及 NiRu催化劑活性和抗中毒評(píng)價(jià)及表征結(jié)果分析
        4.3.1 Ni及 NiRu催化劑試驗(yàn)前表征
        4.3.2 Ni及 NiRu催化劑活性及抗中毒結(jié)果
        4.3.3 Ni及 NiRu催化劑試驗(yàn)后表征
    4.4 Ni及 NiRu催化劑理論吸附模型計(jì)算
        4.4.1 Ni及 NiRu催化劑理論吸附模型計(jì)算方法
        4.4.2 Ni及 NiRu催化劑對(duì)HI和硫的吸附計(jì)算結(jié)果
    4.5 NiRu催化劑的壽命評(píng)價(jià)
    4.6 本章小結(jié)
5 硫碘循環(huán)系統(tǒng)材料耐腐蝕篩選評(píng)價(jià)試驗(yàn)研究
    5.1 引言
    5.2 腐蝕速率計(jì)算方法
    5.3 材料腐蝕試驗(yàn)結(jié)果及討論
        5.3.1 硫碘循環(huán)中的腐蝕環(huán)境
        5.3.2 液相腐蝕模擬情況
        5.3.3 氣相HI分解模擬工況腐蝕情況
        5.3.4 氣相硫酸分解模擬工況腐蝕情況
    5.4 本章小結(jié)
6 硫碘中試試驗(yàn)系統(tǒng)調(diào)試、優(yōu)化結(jié)果及系統(tǒng)放大
    6.1 引言
    6.2 中試試驗(yàn)系統(tǒng)流程說明和各模塊單元設(shè)計(jì)參數(shù)
        6.2.1 各模塊單元設(shè)計(jì)參數(shù)
        6.2.2 中試系統(tǒng)流程開車說明
    6.3 中試試驗(yàn)系統(tǒng)的調(diào)試及優(yōu)化結(jié)果
        6.3.1 硫酸分解器調(diào)試優(yōu)化結(jié)果
        6.3.2 HI分解器調(diào)試優(yōu)化結(jié)果
        6.3.3 硫酸閃蒸器調(diào)試優(yōu)化結(jié)果
        6.3.4 液液分離器調(diào)試優(yōu)化結(jié)果
        6.3.5 純化塔調(diào)試優(yōu)化結(jié)果
        6.3.6 全流程調(diào)試結(jié)果及尚存不足
    6.4 中試試驗(yàn)系統(tǒng)的放大設(shè)計(jì)
        6.4.1 5000L/h硫碘循環(huán)制氫系統(tǒng)的介紹
        6.4.2 5000L/h硫碘循環(huán)制氫系統(tǒng)的設(shè)計(jì)
    6.5 本章小結(jié)
7 全文工作總結(jié)與展望
    7.1 全文總結(jié)
    7.2 研究工作創(chuàng)新成果
    7.3 未來研究工作展望
參考文獻(xiàn)
作者簡歷及科研成果



本文編號(hào)：3782326