金屬-空氣電池和電化學(xué)水分解是綠色可再生能源轉(zhuǎn)換和存儲的關(guān)鍵。然而,電化學(xué)析氫反應(yīng)(HER),氧還原反應(yīng)(ORR)和析氧反應(yīng)(OER)的高能勢壘且緩慢的動力學(xué)導(dǎo)致能量利用率低和輸出功率較低。貴金屬基電催化劑對HER(Pt)、ORR(Pt)或OER(Ir/RuOx)具有很高的活性,但其穩(wěn)定性差且成本高,限制了其在工業(yè)上的大規(guī)模應(yīng)用。因此,開發(fā)地球資源豐富的低成本非貴金屬電催化劑迫在眉睫。提高催化劑的電催化活性,可以采取多種有效策略,包括缺陷工程雜原子摻雜、異質(zhì)結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和原子級金屬活性位點(diǎn)的構(gòu)建等,這些方法成為研究的熱點(diǎn)。本文通過對界面和缺陷工程調(diào)控制備W基和Mo基納米材料的活性位點(diǎn)、性能、構(gòu)效關(guān)系進(jìn)行研究,得到性能良好的非貴金屬電催化劑,從而取代貴金屬電催化劑,推動非貴金屬電催化劑的工業(yè)化應(yīng)用。主要研究內(nèi)容如下:1.以泡沫鎳為基底,鎢酸銨為原料,十二烷基磺酸鈉為表面活性劑,通過簡單一步水熱制備WO₃NWA-NSA,所獲得的WO₃NWA-NSA具有高的比表面積(SSA)和豐富的孔結(jié)構(gòu),有利于暴露更多的OER活性位點(diǎn),提高催化劑的活性和穩(wěn)定性。作為...

【文章頁數(shù)】：147 頁

【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 電催化全解水機(jī)理及催化劑
        1.1.1 電催化產(chǎn)氫機(jī)理
        1.1.2 電催化產(chǎn)氧機(jī)理
        1.1.3 過渡金屬基電解水催化劑
    1.2 鋅空電池原理及催化劑
        1.2.1 鋅空電池原理
        1.2.2 鋅空電池催化劑
    1.3 催化劑的改性
        1.3.1 利用缺陷工程改性催化劑
        1.3.2 利用界面工程改性催化劑
    1.4 研究內(nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器
    2.2 樣品物理化學(xué)特性表征方法
        2.2.1 X射線粉末衍射
        2.2.2 拉曼光譜
        2.2.3 場發(fā)射掃描電子顯微鏡
        2.2.4 場發(fā)射透射電子顯微鏡
        2.2.5 X射線光電子能譜
        2.2.6 雙球差校正場發(fā)射透射電子顯微鏡
        2.2.7 表面積和孔徑分析
        2.2.8 氣相色譜
        2.2.9 電子順磁共振分析
        2.2.10 X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)光譜
    2.3 電化學(xué)性能測試
        2.3.1 電化學(xué)產(chǎn)氫(HER)性能測試
        2.3.2 電化學(xué)產(chǎn)氧(OER)性能測試
        2.3.3 電化學(xué)氧還原(ORR)性能測試
        2.3.4 全解水反應(yīng)測試
        2.3.5 Zn-空氣電池測試
第三章 多級富氧缺陷納米線/納米片WO₃高效析氫析氧反應(yīng)
    3.1 引言
    3.2 WO₃NWA-NSA催化劑的制備及理論計(jì)算
        3.2.1 WO₃NWA-NSA催化劑的制備
        3.2.2 DTF理論計(jì)算
    3.3 WO₃NWA-NSA催化劑的表征
    3.4 WO₃ NWA-NSA電化學(xué)性能研究
        3.4.1 WO₃ NWA-NSA電催化產(chǎn)氧
        3.4.2 WO₃ NWA-NSA電催化產(chǎn)氫
        3.4.3 WO₃ NWA-NSA電催化產(chǎn)氧理論計(jì)算
    3.5 本章總結(jié)
第四章 界面工程調(diào)控固相合成W₂N/WC異質(zhì)結(jié)的ORR,OER,HER三功能電催化劑
    4.1 引言
    4.2 W₂N/WC催化劑的制備
        4.2.1 WO₃前驅(qū)體的制備
        4.2.2 WO₃/W₂N,W₂N,W₂N/WC和 WC的制備
        4.2.3 理論計(jì)算
    4.3 W₂N/WC催化劑的表征
    4.4 W₂N/WC催化劑性能表征
        4.4.1 W₂N/WC催化劑氧還原性能研究
        4.4.2 W₂N/WC催化劑電催化產(chǎn)氧
        4.4.3 W₂N/WC催化劑電催化產(chǎn)氫
    4.5 本章小結(jié)
第五章 Mo/MoC_1-x納米棒的設(shè)計(jì)及析氫性能研究
    5.1 引言
    5.2 Mo/MoC_1-x納米棒的制備
        5.2.1 MoO₃-EDA前驅(qū)體制備
        5.2.2 Mo/MoC_1-x納米棒的制備
    5.3 Mo/MoC_1-x納米棒的電催化產(chǎn)氫性能
        5.3.1 Mo/MoC_1-x納米棒的形貌及結(jié)構(gòu)表征
        5.3.2 Mo/MoC_1-x納米棒的電催化產(chǎn)氫性能
    5.4 本章小結(jié)
第六章 泡沫鎳負(fù)載多級別Mo₂C_xN_1-x納米片水分解
    6.1 引言
    6.2 Mo₂C_xN_1-x的制備
    6.3 Mo₂C_xN_1-x納米棒的水分解研究
        6.3.1 Mo₂C_xN_1-x納米棒形貌及結(jié)構(gòu)表征
        6.3.2 Mo₂C_xN_1-x電化學(xué)產(chǎn)氧性能測試
        6.3.3 Mo₂C_xN_1-x電化學(xué)產(chǎn)氫性能測試
        6.3.4 Mo₂C_xN_1-x催化劑水分解測試
    6.4 本章小結(jié)
總結(jié)與展望
參考文獻(xiàn)
攻讀博士期間取得的成果
致謝
作者簡介



本文編號：3758297