自從工業(yè)革命開始以來,人類正以前所未有的規(guī)模和速度消耗煤炭、石油和天然氣等傳統(tǒng)化石燃料以滿足世界經(jīng)濟快速增長的能源需求。然而,過度的能源消耗導(dǎo)致了一系列的環(huán)境問題,如二氧化碳含量增加、大氣污染和全球氣候變暖等,這些不可忽視的問題嚴重限制了人類社會的可持續(xù)發(fā)展。因為可以僅使用可再生電力作為動力來源將地球上儲量豐富的水資源轉(zhuǎn)換為清潔能源,電催化分解水(HER和OER)被認為是一種極具發(fā)展?jié)摿蛻?yīng)用市場的方法。作為電催化研究領(lǐng)域的熱點材料之一,鎳基電催化劑(如NiS₂和NiFe-LDH)因其高效的分解水性能而受到了廣泛的關(guān)注,但是它們的大規(guī)模應(yīng)用卻受到了較高過電勢和較差穩(wěn)定性的限制。本論文立足于當(dāng)前能源挑戰(zhàn)與環(huán)境問題,通過合理設(shè)計一系列實驗以降低鎳基電催化劑的過電勢和提高穩(wěn)定性等,并結(jié)合密度泛函理論(DFT)計算深入系統(tǒng)地研究反應(yīng)機理,以期為制備高效的鎳基電催化劑提供實驗支持與理論指導(dǎo)。主要研究內(nèi)容如下:1.通過采用原位化學(xué)氣相沉積(CVD)法成功制備了鎳鉬雙金屬硫化物復(fù)合納米線(NiS₂/MoS₂ HNW)并將該復(fù)合材料應(yīng)用...

【文章頁數(shù)】：172 頁

【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
中文摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 研究背景
    1.2 電催化分解水的原理與分類
        1.2.1 電催化析氧反應(yīng)
        1.2.2 電催化析氫反應(yīng)
    1.3 電催化分解水性能的評價指標
        1.3.1 電極總活性
        1.3.2 過電勢
        1.3.3 起始電位
        1.3.4 塔菲爾斜率
        1.3.5 穩(wěn)定性
        1.3.6 法拉第效率
        1.3.7 轉(zhuǎn)換頻率
    1.4 鎳基材料的分類與制備
        1.4.1 鎳單原子
        1.4.2 鎳合金
        1.4.3 鎳的氧化/氫氧化物
        1.4.4 鎳的碳氮化合物
        1.4.5 鎳的硫族化合物
        1.4.6 鎳雙金屬層狀氫氧化物
        1.4.7 泡沫鎳/鎳片
    1.5 鎳基材料的電催化分解水應(yīng)用
        1.5.1 析氧電催化劑
            1.5.1.1 鎳雙金屬層狀氫氧化物
            1.5.1.2 氧化鎳/氫氧化鎳
            1.5.1.3 硫化鎳
            1.5.1.4 硒化鎳
            1.5.1.5 鎳基MOF
        1.5.2 析氫電催化劑
            1.5.2.1 鎳基合金
            1.5.2.2 硫化鎳
            1.5.2.3 磷化鎳
            1.5.2.4 鎳基MOF
        1.5.3 全解水電催化劑
            1.5.3.1 鎳基合金雙功能材料
            1.5.3.2 氧化鎳雙功能材料
            1.5.3.3 硫化鎳雙功能材料
            1.5.3.4 磷化鎳雙功能材料
            1.5.3.5 氮化鎳雙功能材料
            1.5.3.6 泡沫鎳雙功能材料
            1.5.3.7 鎳基MOF雙功能材料
    1.6 論文選題思路及主要研究內(nèi)容
第二章 原位制備Ni/Mo雙金屬硫化物及其廣泛pH電催化析氫性能研究
    2.1 引言
    2.2 實驗部分
        2.2.1 樣品制備
            2.2.1.1 材料與試劑
            2.2.1.2 NiS₂/MoS₂ HNW的制備
            2.2.1.3 NiS₂和MoS₂ 的制備
        2.2.2 材料表征
        2.2.3 電極制備
        2.2.4 電化學(xué)性能測試
        2.2.5 電化學(xué)活性位點測量
        2.2.6 穩(wěn)定性測試后表征
        2.2.7 密度泛函理論計算
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 物相結(jié)構(gòu)表征
        2.3.2 化學(xué)成分分析
        2.3.3 堿性溶液析氫性能評價
        2.3.4 酸性溶液析氫性能評價
        2.3.5 中性溶液析氫性能評價
        2.3.6 析氫機理研究
    2.4 本章小結(jié)
第三章 0D/3D MoS₂-NiS₂/氮摻雜石墨烯泡沫復(fù)合材料及其全解水性能研究
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 樣品制備
            3.2.1.1 材料與試劑
            3.2.1.2 MoO₂-Ni(OH)₂/NGF的制備
            3.2.1.3 MoS₂-NiS₂/NGF的制備
            3.2.1.4 MoS₂/NGF和 NiS₂/NGF的制備
            3.2.1.5 MoS₂-NiS₂/rGO和 MoS₂-NiS₂+NGF的制備
        3.2.2 材料表征
        3.2.3 電極制備
        3.2.4 電化學(xué)性能測試
        3.2.5 電化學(xué)活性位點測量
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 樣品制備與形貌
        3.3.2 微觀結(jié)構(gòu)表征
        3.3.3 物相成分分析
        3.3.4 析氫性能評價
        3.3.5 析氧性能評價
        3.3.6 全解水性能評價
    3.4 本章小結(jié)
第四章 三明治結(jié)構(gòu)NiS2/V-MXene電催化析氫反應(yīng):理論與實驗研究
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 計算方法
        4.2.2 樣品制備
            4.2.2.1 材料與試劑
            4.2.2.2 制備剝離的V-MXene
            4.2.2.3 NiS₂/V-MXene的制備
            4.2.2.4 制備剝離的Ti-MXene
            4.2.2.5 NiS₂/Ti-MXene的制備
        4.2.3 材料表征
        4.2.4 電極制備
        4.2.5 電化學(xué)性能測試
        4.2.6 功函數(shù)測試
        4.2.7 層間距和晶格參數(shù)計算
        4.2.8 法拉第效率計算
        4.2.9 轉(zhuǎn)換頻率和電流密度計算
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 氫吸附自由能分析
        4.3.2 功函數(shù)分析
        4.3.3 差分電荷密度分析
        4.3.4 MXene的形貌與表征
        4.3.5 NiS₂/MXene的形貌與表征
        4.3.6 化學(xué)成分分析
        4.3.7 析氫性能評價
    4.4 本章小結(jié)
第五章 NiFe雙金屬層狀氫氧化物/石墨炔及其增強的水氧化性能研究
    5.1 引言
    5.2 實驗部分
        5.2.1 樣品制備
            5.2.1.1 材料與試劑
            5.2.1.2 GDY/NiFe-LDH的制備
            5.2.1.3 RGO/NiFe-LDH和 CNT/NiFe-LDH的制備
        5.2.2 材料表征
        5.2.3 電極制備
        5.2.4 電化學(xué)性能測試
        5.2.5 穩(wěn)定性測試后表征
        5.2.6 密度泛函理論計算
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 形貌結(jié)構(gòu)表征
        5.3.2 物相成分分析
        5.3.3 析氧性能評價
        5.3.4 析氧機理研究
    5.4 本章小結(jié)
第六章 結(jié)論與展望
致謝
附錄 :博士期間已發(fā)表和待發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
參考文獻



本文編號：3753343