本文關(guān)鍵詞：支撐炭膜的制備及用于膜催化強化反應過程的研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：炭膜由含碳高分子材料經(jīng)高溫炭化制得,主要通過分子篩分機理對混合物進行高效分離。相比于有機膜,炭膜具有高滲透分離性、優(yōu)異的耐熱、化學穩(wěn)定性和機械強度等優(yōu)點,在氣體分離、液體分離、膜催化和生物質(zhì)提純等領(lǐng)域顯示出廣闊的應用前景,已成為當今社會的研究熱點之一。但由于均質(zhì)炭膜質(zhì)脆、易碎,無法滿足工業(yè)實際生產(chǎn)要求,嚴重阻礙了其工業(yè)化發(fā)展進程。為此,本文通過旋轉(zhuǎn)涂膜法將炭膜復合在高機械性能的炭質(zhì)支撐體表面,并開發(fā)催化分離炭膜,促進炭膜在膜催化反應領(lǐng)域的發(fā)展,為提高炭膜的應用價值和商業(yè)化發(fā)展奠定基礎(chǔ)。本文以酚醛樹脂為支撐體原料,考察280℃預熱處理和摻雜銅基催化劑對支撐體孔結(jié)構(gòu)與成膜效果的影響;以1,4-雙(4-氨基-2-三氟甲基-苯氧基)苯-1,2,3,4-環(huán)丁烷四甲酸二酐基聚酰亞胺(6FAPB-CBDA)為炭膜分離層前驅(qū)體,并引入催化劑,通過旋涂法制備支撐炭膜。采用熱重、紅外光譜、X射線衍射、掃面電鏡、X射線光電子能譜以及氣體滲透技術(shù)分別分析了樣品的熱穩(wěn)定性、表面官能團演變、微結(jié)構(gòu)、微觀形貌、表面元素價態(tài)及分離性能�？疾炝藵B透溫度、滲透壓強和催化劑摻雜量對炭膜氣體分離性能的影響。最后,將炭膜耦合到反應器內(nèi)用于強化甲醇水蒸氣重整制氫反應,并考察了反應溫度、催化劑配方、下游吹掃、炭膜材料對甲醇轉(zhuǎn)化率和氫氣收率的影響。結(jié)果表明:(1)經(jīng)650℃炭化后,發(fā)現(xiàn)280℃預處理的支撐體孔徑分布更均勻,主要分布在0.35-0.42μm,孔隙率達38.13%;而在支撐體中引入催化劑降低了其機械性能,同時孔徑增大,孔隙更發(fā)達。(2)通過旋轉(zhuǎn)涂膜法在最佳旋涂4次條件下所制備的支撐炭膜,對H2、CO2、O2、N2的滲透性分別為138.82Barrer、28.25Barrer、20.91Barrer和2.63Barrer,對H2/N2、CO2/N2和O2/N2選擇性分別為52.8、10.7和8.0。(3)當引入催化劑后,炭膜的氣體滲透性和選擇性均降低,且隨摻雜量增加,氣體滲透性呈現(xiàn)先降低后增大趨勢。(4)甲醇水蒸氣重整制氫反應的最佳反應溫度為240℃,最佳銅基催化劑配方為碳酸鈉過量20%;當將純支撐炭膜、催化劑雜化炭膜和催化炭膜耦合到反應器用于甲醇水蒸氣重整制氫反應時,催化炭膜效果最好,甲醇轉(zhuǎn)化率為69.8%,氫氣收率為49.1%,比固定床反應器的氫氣收率提高了67.6%。
【關(guān)鍵詞】：炭膜 聚酰亞胺 氣體分離性 膜催化
【學位授予單位】：沈陽工業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TQ051.893;TQ116.2
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-11
• 第1章 文獻綜述11-23
• 1.1 膜分離技術(shù)11-12
• 1.2 炭膜12-20
• 1.2.1 前驅(qū)體選擇12-14
• 1.2.2 成膜方法14-16
• 1.2.3 炭化工藝16
• 1.2.4 前驅(qū)體的改性16-17
• 1.2.5 操作條件17-18
• 1.2.6 分離機理18-19
• 1.2.7 炭膜的應用19-20
• 1.3 膜催化20-21
• 1.4 課題的提出和意義21-23
• 第2章 實驗部分23-34
• 2.1 藥品試劑與儀器23-24
• 2.1.1 藥品與試劑23
• 2.1.2 儀器設備23-24
• 2.2 銅基催化劑制備24
• 2.3 炭膜制備24-26
• 2.3.1 非支撐炭膜的制備24-25
• 2.3.2 支撐炭膜制備25-26
• 2.4 分析表征26-30
• 2.4.1 前驅(qū)體熱性能26
• 2.4.2 官能團演變26
• 2.4.3 微晶結(jié)構(gòu)26-27
• 2.4.4 微觀形貌27
• 2.4.5 X射線光電子能譜27
• 2.4.6 純氣體分離性能測定27-28
• 2.4.7 混合氣的分離性能測定28-29
• 2.4.8 孔隙結(jié)構(gòu)29-30
• 2.4.9 孔隙率30
• 2.4.10 機械強度測試30
• 2.5 甲醇水蒸氣重整制氫30-34
• 2.5.1 反應工藝流程30-32
• 2.5.2 膜催化反應的分析32-34
• 第3章 純炭膜的結(jié)構(gòu)與性能分析34-43
• 3.1 引言34
• 3.2 支撐體的結(jié)構(gòu)性能分析34-38
• 3.2.1 預處理對孔隙的影響34-35
• 3.2.2 預處理對表面官能團的影響35-36
• 3.2.3 預處理對微結(jié)構(gòu)影響36-37
• 3.2.4 預處理對支撐體微觀形貌的影響37-38
• 3.2.5 支撐體的機械性能38
• 3.3 支撐炭膜結(jié)構(gòu)性能的研究38-41
• 3.3.1 預處理對支撐體涂膜效果的影響38-39
• 3.3.2 分離膜層表面形貌39-40
• 3.3.3 涂膜次數(shù)對炭膜分離性能的影響40-41
• 3.3.4 混合氣體41
• 3.5 本章小結(jié)41-43
• 第4章 催化雜化支撐炭膜的性能研究43-56
• 4.1 引言43
• 4.2 雜化炭膜的性能表征43-48
• 4.2.1 雜化炭膜的熱穩(wěn)定性43-44
• 4.2.2 雜化炭膜的官能團演變44-45
• 4.2.3 雜化炭膜的微結(jié)構(gòu)45-46
• 4.2.4 雜化炭膜的XPS分析46-47
• 4.2.5 雜化炭膜的微觀形貌47-48
• 4.3 非支撐雜化炭膜48-50
• 4.3.1 非支撐雜化炭膜的微觀形貌48-49
• 4.3.2 氣體分離性能49-50
• 4.4 支撐雜化炭膜的氣體分離性能50-54
• 4.4.1 滲透溫度的影響50-52
• 4.4.2 滲透壓力的影響52-53
• 4.4.3 銅基催化劑含量的影響53-54
• 4.5 混合氣體分離性能54-55
• 4.6 本章小結(jié)55-56
• 第5章 炭膜催化強化甲醇制氫研究56-73
• 5.1 引言56
• 5.2 甲醇水蒸氣重整制氫的反應機理56-58
• 5.3 催化劑表征58-63
• 5.3.1 熱穩(wěn)定性能58-59
• 5.3.2 微結(jié)構(gòu)59
• 5.3.3 X光電子能譜分析59-62
• 5.3.4 掃描電鏡62-63
• 5.4 催化支撐體性能的研究63-68
• 5.4.1 表面官能團的研究63
• 5.4.2 微結(jié)構(gòu)的影響63-64
• 5.4.3 表面元素分析64-66
• 5.4.4 支撐體微觀形貌66-67
• 5.4.5 支撐體孔結(jié)構(gòu)67-68
• 5.5 管式反應器甲醇重整制氫68-69
• 5.5.1 反應溫度的影響68
• 5.5.2 催化劑的影響68-69
• 5.6 炭膜催化強化甲醇制氫的研究69-72
• 5.6.1 下游吹掃的作用69-70
• 5.6.2 雜化炭膜銅基催化劑摻雜量的影響70
• 5.6.3 催化炭膜的影響70-71
• 5.6.4 炭膜材料對反應的影響71-72
• 5.7 本章小結(jié)72-73
• 第6章 結(jié)論73-74
• 參考文獻74-81
• 在學研究成果81-82
• 致謝82

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1 ;《氣體分離與液化設備》出版發(fā)行[J];深冷技術(shù);1981年02期

2 ;《氣體分離與液化設備》發(fā)行征購[J];深冷技術(shù);1982年03期

3 王學松;;膜法氣體分離及其發(fā)展(二)[J];遼寧化工;1985年03期

4 王愛勤;;《氣體分離與凈化》雜志創(chuàng)刊[J];膜科學與技術(shù);1987年02期

5 唐文俊;;用于氣體分離的綜合裝置[J];低溫與特氣;1988年04期

6 王莉君;;氣體分離方法的種類與特征[J];科技促進發(fā)展;2011年S1期

7 ;適用于氧和氮氣體分離的新碳素膜[J];現(xiàn)代化工;2000年02期

8 杜紅彥,尹姝媛,張吉太;煤礦井下氣體分離新方法[J];礦業(yè)安全與環(huán)保;2000年05期

9 李健;利用舊φ500合成塔外筒改成氣體分離裝置[J];小氮肥;2000年02期

10 ;氣體分離設備科技信息網(wǎng)第十二次大會在丹陽召開[J];深冷技術(shù);2001年06期

中國重要會議論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 馬誠;孔瑛;盧福偉;;氟化物接枝改性乙基纖維素及其氣體分離性能研究[A];中國化學會第15屆反應性高分子學術(shù)討論會論文摘要預印集[C];2010年

2 ;北京科技大學機械工程學院氣體分離工程研究所簡介[A];變壓吸附設備技術(shù)交流會論文集[C];2004年

3 程新華;曾昌鳳;張利雄;徐南平;;新型氣體分離炭膜[A];第一屆全國化學工程與生物化工年會論文摘要集(上)[C];2004年

4 呼立紅;王同華;張兵;王震;丁孟賢;;聚醚酰亞胺基低溫熱解膜的氣體分離性能[A];第三屆全國化學工程與生物化工年會論文摘要集（下）[C];2006年

5 姚日遠;;氣體分離裝置的技術(shù)改造[A];第九屆全國化學工藝學術(shù)年會論文集[C];2005年

6 佟輝;翟磊;楊士勇;范琳;;含氟苯側(cè)基型聚酰亞胺的制備及其氣體分離性能研究[A];2013年全國高分子學術(shù)論文報告會論文摘要集——主題L：高性能樹脂[C];2013年

7 王棟;王正宮;靳健;;微孔性高分子膜制備與氣體分離研究[A];中國化學會第29屆學術(shù)年會摘要集——第08分會：高分子科學[C];2014年

8 莊勝強;;江蘇省氣體分離與液化的現(xiàn)狀及展望[A];江蘇省制冷學會第四屆年會論文集[C];2000年

9 王正宮;王棟;靳健;;特勒格堿基聚合物膜高性能氣體分離的研究[A];中國化學會第29屆學術(shù)年會摘要集——第08分會：高分子科學[C];2014年

10 曹魯杰;林貽超;閆秋菊;孔春龍;陳亮;;金屬有機骨架CAU-1膜材料的制備及其氣體分離性能研究[A];中國化學會第28屆學術(shù)年會第5分會場摘要集[C];2012年

中國重要報紙全文數(shù)據(jù)庫 前3條

1 記者 王慶;國內(nèi)氣體分離設備技術(shù)操作水平亟待提高[N];中國冶金報;2004年

2 通訊員 謝昭萍;我國氣體分離技術(shù)有重大突破[N];中國石油報;2001年

3 廖彬;空分設備“重型化”制造商緊盯石化行業(yè)　[N];中國工業(yè)報;2005年

中國博士學位論文全文數(shù)據(jù)庫 前4條

1 張兵;分子篩炭膜的制備、微結(jié)構(gòu)及氣體分離性能[D];大連理工大學;2007年

2 聶飛;耐溶脹PTFPMS氣體分離復合膜的制備及其性能研究[D];大連理工大學;2013年

3 周術(shù)元;金屬有機骨架膜的制備與性質(zhì)研究[D];吉林大學;2014年

4 逯春晶;金屬有機骨架膜的合成及應用[D];吉林大學;2014年

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1 蘇宇;聚酰亞胺/碳納米管混合基質(zhì)膜的制備及氣體分離性能研究[D];吉林大學;2015年

2 江園;支撐炭膜的制備及用于膜催化強化反應過程的研究[D];沈陽工業(yè)大學;2016年

3 湯培峰;氣體分離裝置操作優(yōu)化的智能化方法[D];浙江大學;2003年

4 王楠;沸石/炭雜化膜的制備及其氣體分離性能[D];大連理工大學;2008年

5 胡施俊;超音速噴嘴渦流管氣體分離性能研究[D];大連理工大學;2009年

6 趙嬋;氣體分離復合膜涂層材料[D];大連理工大學;2007年

7 楊森;管式硅基裂解膜孔徑大小的控制[D];北京工業(yè)大學;2000年

8 閆健娜;新型炭膜研制及氣體分離性能研究[D];河北聯(lián)合大學;2012年

9 張春娟;一種新型ZIF-9-67膜的制備及其對CO_2氣體分離性能的研究[D];北京化工大學;2013年

10 方華東;孔狹縫及孔網(wǎng)絡模型在炭膜氣體分離中的應用[D];大連理工大學;2007年

  本文關(guān)鍵詞：支撐炭膜的制備及用于膜催化強化反應過程的研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

，

本文編號：374931