一氧化碳是羰基合成反應(yīng)的重要原料,廣泛地用于碳一化工、精細化工和醫(yī)藥工業(yè)中。甲烷二氧化碳重整將CH4和CO2轉(zhuǎn)化成合成氣,不僅可以高選擇性地制取一氧化碳,而且可以充分利用碳資源,減少溫室氣體產(chǎn)生。本文基于Ni基結(jié)構(gòu)化催化劑,首先開展了甲烷二氧化碳重整反應(yīng)動力學(xué)實驗,建立了甲烷二氧化碳重整反應(yīng)的宏觀動力學(xué)模型。之后,利用計算流體力學(xué)模擬,采取逐步收斂的方法對反應(yīng)器內(nèi)的反應(yīng)流進行了數(shù)值模擬,考察了反應(yīng)過程中流動、傳熱及傳質(zhì)的規(guī)律。在此基礎(chǔ)上,量化分析計算所得的場分布數(shù)據(jù),評價反應(yīng)效果。提出了適用于富氫工廠的自熱重整新工藝,使用Aspen Plus軟件對全工藝流程進行了模擬,優(yōu)化反應(yīng)操作條件,并重點考察了氫氣循環(huán)對反應(yīng)過程的影響。本文主要的研究內(nèi)容和結(jié)論如下:(1)選取冪函數(shù)型速率方程來建立甲烷二氧化碳在Ni基結(jié)構(gòu)化催化劑上重整反應(yīng)的動力學(xué)模型,并對參數(shù)估值算法進行了改進,采用模擬退火法和馬夸特相結(jié)合的優(yōu)化算法,算法適應(yīng)性更強,運算更加穩(wěn)定。對所建立的甲烷二氧化碳重整反應(yīng)動力學(xué)模型進行了統(tǒng)計檢驗和誤差分析,結(jié)果表明所建立的動力學(xué)模型是適定的,估計的參數(shù)結(jié)果是可信的。(2)提出了甲烷二氧化碳重...

【文章頁數(shù)】：95 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章 前言
    1.1 研究背景
    1.2 主要研究內(nèi)容及安排
第2章 文獻綜述
    2.1 甲烷制合成氣工藝研究進展
        2.1.1 甲烷蒸汽重整
        2.1.2 甲烷部分氧化制合成氣
        2.1.3 甲烷自熱重整反應(yīng)
        2.1.4 甲烷二氧化碳重整
    2.2 計算流體力學(xué)概述
第3章 Ni基結(jié)構(gòu)化催化劑上甲烷干氣重整反應(yīng)宏觀動力學(xué)研究
    3.1 動力學(xué)實驗
        3.1.1 結(jié)構(gòu)化Ni基催化劑
        3.1.2 實驗條件
        3.1.3 實驗裝置與流程
        3.1.4 動力學(xué)實驗數(shù)據(jù)
    3.2 動力學(xué)模型與物料衡算
    3.3 參數(shù)估計
    3.4 參數(shù)估值與模型檢驗
    3.5 小結(jié)
第4章 甲烷二氧化碳自熱重整反應(yīng)器數(shù)值模擬
    4.1 反應(yīng)器結(jié)構(gòu)
    4.2 控制方程
    4.3 物理模型與邊界條件
    4.4 網(wǎng)格劃分及無關(guān)性驗證
    4.5 數(shù)值模擬方法以及離散格式
    4.6 模擬驗證
        4.6.1 計算設(shè)置
        4.6.2 模型設(shè)置
        4.6.3 模擬結(jié)果
    4.7 燃燒段數(shù)值模擬
        4.7.1 研究對象
        4.7.2 建模方法
        4.7.3 噴嘴直徑對燃燒反應(yīng)的影響
        4.7.4 溫度場分析
        4.7.5 速度場分析
    4.8 甲烷二氧化碳自熱重整反應(yīng)器數(shù)值模擬
        4.8.1 反應(yīng)過程分析
        4.8.2 反應(yīng)組分分析
    4.9 小結(jié)
第5章 甲烷二氧化碳自熱重整反應(yīng)過程工藝優(yōu)化
    5.1 甲烷二氧化碳自熱重整反應(yīng)工藝建模與優(yōu)化
    5.2 甲烷二氧化碳重整反應(yīng)體系
    5.3 流程模擬及工藝優(yōu)化研究
        5.3.1 進料配比對重整反應(yīng)的影響
        5.3.2 組分H₂O對反應(yīng)的影響
        5.3.3 組分H₂對反應(yīng)的影響
        5.3.4 操作壓力對反應(yīng)的影響
        5.3.5 結(jié)論
    5.4 氫氣循環(huán)對工藝的影響
    5.5 小結(jié)
第6章 結(jié)論與展望
    6.1 主要結(jié)論
    6.2 創(chuàng)新點
    6.3 展望
參考文獻
致謝
碩士期間所發(fā)表的論文



本文編號：3739812