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微生物衍生的金屬磷化物基催化劑的綠色制備及電解水產(chǎn)氫性能研究

發(fā)布時(shí)間:2023-02-09 19:48
  微生物具有豐富的表面位點(diǎn)和電荷,可以提供豐富成核中心與金屬離子相互作用,同時(shí)控制著無機(jī)結(jié)構(gòu)的成核和生長,在納米材料制備中常被用作有效的模板。但是對(duì)于微生物合成的報(bào)道大多是關(guān)于雜原子摻雜生物碳的制備,抑或用于碳載體,而對(duì)于生物合成金屬化合物的報(bào)道卻很罕見。此外,過渡金屬磷化物是一類高效的析氫反應(yīng)(HER)催化劑,在緩解嚴(yán)峻的能源轉(zhuǎn)化挑戰(zhàn)中起著重要的作用,但是這類功能材料的制備通常涉及有毒的磷源試劑,并且釋放出大量高度易燃和腐蝕性的含磷尾氣。對(duì)此,本文選用了價(jià)廉、豐富存在且易于培養(yǎng)的酵母菌作為制備金屬磷化物基催化劑的原材料,實(shí)現(xiàn)過渡金屬磷化物的綠色合成和高效電解水析氫研究,并且探討了酵母細(xì)胞與金屬間的作用機(jī)制,以及析氫反應(yīng)中催化劑的活性來源。(1)以酵母細(xì)胞為模板吸附金屬鈷離子,以石墨烯納米片為分離劑以阻止團(tuán)聚,制備了一種具有多級(jí)多孔結(jié)構(gòu)的高活性析氫電催化劑(Co-Co2P@NPC/rGO),即在石墨烯納米片上負(fù)載的粒徑約104.7 nm的Co-Co2P異質(zhì)納米顆粒嵌入于氮\磷雙摻雜中空結(jié)構(gòu)的多孔碳。在這里,酵母細(xì)胞不僅提供了碳源生產(chǎn)碳?xì)?而且還...

【文章頁數(shù)】:143 頁

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 電催化析氫反應(yīng)
        1.2.1 在酸性介質(zhì)中的析氫反應(yīng)
        1.2.2 在堿性介質(zhì)中的析氫反應(yīng)
    1.3 過渡金屬基化合物催化劑
        1.3.1 過渡金屬碳化物
        1.3.2 過渡金屬氮化物
        1.3.3 過渡金屬硼化物
        1.3.4 過渡金屬磷化物
    1.4 過渡金屬磷化物的制備方法
        1.4.1 有機(jī)膦(油相/溶液相合成)
        1.4.2 無機(jī)磷和元素磷源
    1.5 以微生物為模板合成納米材料
    1.6 電催化陽極氧化
    1.7 本論文選題依據(jù)和研究內(nèi)容
        1.7.1 選題依據(jù)
        1.7.2 研究內(nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)方法
    2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器
    2.2 材料的結(jié)構(gòu)表征
        2.2.1 掃描電子顯微鏡(SEM)
        2.2.2 透射電子顯微鏡(TEM)
        2.2.3 X射線衍射分析(XRD)
        2.2.4 X射線光電子能譜(XPS)
        2.2.5 激光拉曼光譜分析(Raman)
        2.2.6 比表面積和孔徑分布(BET)
        2.2.7 傅立葉變換紅外光譜(FTIR)
        2.2.8 同步熱分析儀(TGA-DSC)
    2.3 電化學(xué)性能測試
        2.3.1 電化學(xué)性能測試系統(tǒng)
        2.3.2 電極的制備
        2.3.3 電化學(xué)性能測試
        2.3.4 評(píng)估電催化性能的參數(shù)
第三章 負(fù)載于石墨烯納米片上Co-Co2P納米顆粒@N\P雙摻雜多孔碳的制備及電解水析氫性能研究
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)材料的制備
        3.2.1 Co-Co2P@NPC/rGO電催化劑的制備
        3.2.2 不同目標(biāo)組分的催化劑制備
        3.2.3 不同煅燒溫度的催化劑制備
        3.2.4 3D大尺寸電極的制備
    3.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
        3.3.1 Co-Co2P@NPC/rGO的合成工藝
        3.3.2 合成的粉體材料的結(jié)構(gòu)特性
        3.3.3 Nafion粘結(jié)的粉體材料的酸性電化學(xué)性能
        3.3.4 創(chuàng)建的三維電極的結(jié)構(gòu)特性
        3.3.5 創(chuàng)建的三維電極的酸性電催化性能
    3.4 本章小結(jié)
第四章 酵母菌原位磷化產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)分析及其對(duì)電催化析氫反應(yīng)活性的研究
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)材料的制備
        4.2.1 Ni-Ni3P@NPC/rGO電催化劑的制備
        4.2.2 不同組分/溫度/GO量對(duì)比樣品的制備
        4.2.3 嵌入碳層的NiPx納米顆粒的制備
        4.2.4 非生物質(zhì)還原對(duì)比樣品的制備
    4.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
        4.3.1 酵母菌原位磷化的優(yōu)勢(shì)
        4.3.2 Ni-Ni3P@NPC/rGO的合成機(jī)制
        4.3.3 合成材料的結(jié)構(gòu)特性
        4.3.4 合成材料的酸性電催化析氫性能
    4.4 本章小結(jié)
第五章 石墨纖維刷支持的三維氣凝膠鎳基電極的制備及電催化有機(jī)降解促進(jìn)析氫的研究
    5.1 引言
    5.2 實(shí)驗(yàn)材料的制備
    5.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
        5.3.1 石墨纖維刷支撐的氣凝膠電極的形貌特征
        5.3.2 合成電極的堿性電催化析氫性能
        5.3.3 合成電極的堿性電催化尿素降解性能
        5.3.4 合成電極用于堿性尿素基廢水全電解產(chǎn)氫
    5.4 本章小結(jié)
結(jié)論與展望
    主要結(jié)論
    展望
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間取得的研究成果
致謝
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本文編號(hào):3739148

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