由水和氮氣直接常壓電化學合成氨研究
發(fā)布時間:2022-12-09 20:54
隨著經濟的快速發(fā)展,人類對氨的需求量日益增多。但傳統(tǒng)的Haber-Bosch工藝存在高耗能、高污染及單程轉化率低等問題,新合成氨方法的研究勢在必行。電場能夠打破合成氨的熱力學限制,能夠實現由水和氮氣直接常壓電化學合成氨,具有廣闊的發(fā)展前景。本文以Fe(NO3)3·9H2O為前驅體,活性炭為載體,采用浸漬法成功制備Fe2O3/AC催化劑。采用TEM、SEM、TG/DTA和XRD等表征手段,以熔融NaOH-KOH為電解質,以水和氮氣為原料,進行常壓電化學合成氨研究。通過熱力學分析和TG/DTA、XRD及CV等微觀表征及電化學測試方法,確定熔融NaOH-KOH電解質體系中懸浮Fe2O3/AC催化水和氮氣電化學合成氨機理,發(fā)現催化劑Fe2O3/AC能夠穩(wěn)定懸浮在熔融NaOH-KOH電解質中,碳材料具有抑制氫析出和增強鐵還原的能力。優(yōu)化Fe2O3/AC催化劑...
【文章頁數】:75 頁
【學位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
創(chuàng)新點摘要
第一章 文獻綜述
1.1 前言
1.2 電化學合成氨研究現狀
1.2.1 液體電解質電化學合成氨體系
1.2.2 固體電解質體系
1.3 活性炭性質及其改性方法
1.3.1 活性炭的性質
1.3.2 活性炭的氧化改性
1.4 本論文選題意義及研究內容
第二章 實驗部分
2.1 實驗材料及儀器
2.1.1 實驗藥品
2.1.2 實驗儀器
2.2 載體預處理及氧化改性
2.2.1 活性炭載體的預處理
2.2.2 活性炭載體硝酸-雙氧水氧化改性
2.3 催化劑制備
2.4 電極制作及合成氨反應器
2.4.1 電極制作
2.4.2 電化學合成氨反應器
2.5 催化劑電催化合成氨性能評價
2.6 分析方法及微觀表征
2.6.1 BET分析
2.6.2 透射電子顯微鏡分析
2.6.3 掃描電子顯微鏡分析
2.6.4 X射線衍射分析
2.6.5 循環(huán)伏安(CV)分析
2.6.6 TG/DTA分析
2.6.7 Boehm滴定分析
2.6.8 氨濃度的測定
第三章 電化學合成氨效能及機理研究
3.1 引言
3.2 由水和氮氣電化學合成氨的熱力學分析
3.2.1 電化學合成氨過程中可能發(fā)生的反應
3.2.2 反應過程的熱力學分析
3.3 電化學合成氨反應路徑的確定
3.3.1 電還原產鐵前體研究
3.3.2 陰極循環(huán)伏安分析
3.3.3 不同催化劑電催化合成氨性能
3.4 電化學合成氨機理
3.5 本章小結
第四章 Fe_2O_3/AC催化劑的優(yōu)化及其電化學合成氨效能研究
4.1 引言
4.2 Fe_2O_3/AC的制備條件優(yōu)化
4.2.1 負載量對電化學合成氨性能的影響
4.2.2 浸漬時間對電化學合成氨性能的影響
4.2.3 焙燒溫度對電化學合成氨性能的影響
4.2.4 AC粒徑大小對電化學合成氨性能的影響
4.2.5 焙燒氣氛對電化學合成氨性能的影響
4.3 Fe_2O_3/AC電催化合成氨穩(wěn)定性能的研究
4.4 本章小結
第五章 電催化合成氨工藝條件的優(yōu)化
5.1 引言
5.2 電解電壓對合成氨性能的研究
5.3 陰極材料對合成氨性能的影響
5.4 載氣曝氣方式對合成氨性能的影響
5.5 兩步法合成氨工藝的提出與研究
5.5.1 采用干N_2對電解質干燥后對合成氨性能的影響
5.5.2 兩步法工藝的確定
5.5.3 兩步法電化學合成氨穩(wěn)定性能研究
5.5.4 電解電壓對兩步法合成氨性能的影響
5.6 本章小結
第六章 Fe_2O_3/改性AC電催化合成氨性能研究
6.1 引言
6.2 載體的液相氧化改性
6.2.1 氧化改性對載體物理結構的影響
6.2.2 氧化改性對載體表面化學性質的影響
6.3 載體改性對Fe_2O_3結晶度的影響
6.4 載體改性對合成氨性能的影響
6.5 本章小結
結論
參考文獻
發(fā)表文章目錄
致謝
【參考文獻】:
期刊論文
[1]Lowering reaction temperature: Electrochemical ammonia synthesis by coupling various electrolytes and catalysts[J]. Xinghua Guo,Yunpei Zhu,Tianyi Ma. Journal of Energy Chemistry. 2017(06)
[2]電化學合成氨研究進展[J]. 劉淑芝,韓偉,劉先軍,崔寶臣. 化工學報. 2017(07)
[3]合成氨工業(yè):過去、現在和未來——合成氨工業(yè)創(chuàng)立100周年回顧、啟迪和挑戰(zhàn)[J]. 劉化章. 化工進展. 2013(09)
[4]磺化聚砜質子交換膜在低溫常壓電化學合成氨中的應用[J]. 王進,劉瑞泉,王吉德,劉玉星. 科學通報. 2008(09)
[5]SDC和SSC在低溫常壓電化學合成氨中的性能研究[J]. 王進,劉瑞泉. 化學學報. 2008(07)
[6]La0.9Sr0.1Ga0.8Mg0.2O3-α的微乳液法合成及其質子導電性研究[J]. 朱劍莉,張峰,陳成,馬桂林. 無機化學學報. 2007(09)
[7]質子導體(Ce0.8La0.2)1-xCaxO2-δ在合成氨中的應用[J]. 劉瑞泉,謝亞紅,李志杰,王吉德,孫軼剛. 物理化學學報. 2005(09)
[8]SrCe0.95Y0.05O3-δ在中溫區(qū)的電化學性質及其在常壓合成氨中的應用[J]. 宿新泰,劉瑞泉,王吉德. 化學學報. 2003(04)
[9]固氮酶催化機制及化學模擬生物固氮研究進展[J]. 王友紹,李季倫. 自然科學進展. 2000(06)
[10]常溫常壓下氮氫氣體放電合成氨的研究[J]. 吳智富,姜燕,陳宗穆. 微細加工技術. 1999(04)
本文編號:3715358
【文章頁數】:75 頁
【學位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
創(chuàng)新點摘要
第一章 文獻綜述
1.1 前言
1.2 電化學合成氨研究現狀
1.2.1 液體電解質電化學合成氨體系
1.2.2 固體電解質體系
1.3 活性炭性質及其改性方法
1.3.1 活性炭的性質
1.3.2 活性炭的氧化改性
1.4 本論文選題意義及研究內容
第二章 實驗部分
2.1 實驗材料及儀器
2.1.1 實驗藥品
2.1.2 實驗儀器
2.2 載體預處理及氧化改性
2.2.1 活性炭載體的預處理
2.2.2 活性炭載體硝酸-雙氧水氧化改性
2.3 催化劑制備
2.4 電極制作及合成氨反應器
2.4.1 電極制作
2.4.2 電化學合成氨反應器
2.5 催化劑電催化合成氨性能評價
2.6 分析方法及微觀表征
2.6.1 BET分析
2.6.2 透射電子顯微鏡分析
2.6.3 掃描電子顯微鏡分析
2.6.4 X射線衍射分析
2.6.5 循環(huán)伏安(CV)分析
2.6.6 TG/DTA分析
2.6.7 Boehm滴定分析
2.6.8 氨濃度的測定
第三章 電化學合成氨效能及機理研究
3.1 引言
3.2 由水和氮氣電化學合成氨的熱力學分析
3.2.1 電化學合成氨過程中可能發(fā)生的反應
3.2.2 反應過程的熱力學分析
3.3 電化學合成氨反應路徑的確定
3.3.1 電還原產鐵前體研究
3.3.2 陰極循環(huán)伏安分析
3.3.3 不同催化劑電催化合成氨性能
3.4 電化學合成氨機理
3.5 本章小結
第四章 Fe_2O_3/AC催化劑的優(yōu)化及其電化學合成氨效能研究
4.1 引言
4.2 Fe_2O_3/AC的制備條件優(yōu)化
4.2.1 負載量對電化學合成氨性能的影響
4.2.2 浸漬時間對電化學合成氨性能的影響
4.2.3 焙燒溫度對電化學合成氨性能的影響
4.2.4 AC粒徑大小對電化學合成氨性能的影響
4.2.5 焙燒氣氛對電化學合成氨性能的影響
4.3 Fe_2O_3/AC電催化合成氨穩(wěn)定性能的研究
4.4 本章小結
第五章 電催化合成氨工藝條件的優(yōu)化
5.1 引言
5.2 電解電壓對合成氨性能的研究
5.3 陰極材料對合成氨性能的影響
5.4 載氣曝氣方式對合成氨性能的影響
5.5 兩步法合成氨工藝的提出與研究
5.5.1 采用干N_2對電解質干燥后對合成氨性能的影響
5.5.2 兩步法工藝的確定
5.5.3 兩步法電化學合成氨穩(wěn)定性能研究
5.5.4 電解電壓對兩步法合成氨性能的影響
5.6 本章小結
第六章 Fe_2O_3/改性AC電催化合成氨性能研究
6.1 引言
6.2 載體的液相氧化改性
6.2.1 氧化改性對載體物理結構的影響
6.2.2 氧化改性對載體表面化學性質的影響
6.3 載體改性對Fe_2O_3結晶度的影響
6.4 載體改性對合成氨性能的影響
6.5 本章小結
結論
參考文獻
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致謝
【參考文獻】:
期刊論文
[1]Lowering reaction temperature: Electrochemical ammonia synthesis by coupling various electrolytes and catalysts[J]. Xinghua Guo,Yunpei Zhu,Tianyi Ma. Journal of Energy Chemistry. 2017(06)
[2]電化學合成氨研究進展[J]. 劉淑芝,韓偉,劉先軍,崔寶臣. 化工學報. 2017(07)
[3]合成氨工業(yè):過去、現在和未來——合成氨工業(yè)創(chuàng)立100周年回顧、啟迪和挑戰(zhàn)[J]. 劉化章. 化工進展. 2013(09)
[4]磺化聚砜質子交換膜在低溫常壓電化學合成氨中的應用[J]. 王進,劉瑞泉,王吉德,劉玉星. 科學通報. 2008(09)
[5]SDC和SSC在低溫常壓電化學合成氨中的性能研究[J]. 王進,劉瑞泉. 化學學報. 2008(07)
[6]La0.9Sr0.1Ga0.8Mg0.2O3-α的微乳液法合成及其質子導電性研究[J]. 朱劍莉,張峰,陳成,馬桂林. 無機化學學報. 2007(09)
[7]質子導體(Ce0.8La0.2)1-xCaxO2-δ在合成氨中的應用[J]. 劉瑞泉,謝亞紅,李志杰,王吉德,孫軼剛. 物理化學學報. 2005(09)
[8]SrCe0.95Y0.05O3-δ在中溫區(qū)的電化學性質及其在常壓合成氨中的應用[J]. 宿新泰,劉瑞泉,王吉德. 化學學報. 2003(04)
[9]固氮酶催化機制及化學模擬生物固氮研究進展[J]. 王友紹,李季倫. 自然科學進展. 2000(06)
[10]常溫常壓下氮氫氣體放電合成氨的研究[J]. 吳智富,姜燕,陳宗穆. 微細加工技術. 1999(04)
本文編號:3715358
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