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新型銅納米結(jié)構(gòu)的可控合成及催化性質(zhì)的研究

發(fā)布時(shí)間:2022-12-07 07:30
  為了解決能源危機(jī),各國(guó)都在大力發(fā)展綠色能源,燃料電池和氮?dú)怆娀瘜W(xué)還原反應(yīng)這類綠色、清潔的能源手段受到了廣泛的關(guān)注。燃料電池陰極所發(fā)生的氧還原反應(yīng)(ORR)的效率低,常使用商業(yè)鉑碳作為催化劑來(lái)提高反應(yīng)效率,但是,由于貴金屬鉑價(jià)格高昂,穩(wěn)定性差等缺點(diǎn),無(wú)法得到大規(guī)模的工業(yè)化應(yīng)用。而氨氣作為地球產(chǎn)量和需求量都比較大的產(chǎn)品,如果能通過(guò)氮?dú)怆娺原獲得,將大大的減少能源負(fù)擔(dān),但是目前仍然存在氮?dú)怆娀瘜W(xué)還原(NRR)的催化劑的活性和選擇性都比較低的問(wèn)題。最近利用價(jià)格更低的過(guò)渡金屬替代貴金屬催化劑越來(lái)越受到研究者的重視,銅作為一種含量高以及相對(duì)價(jià)廉的過(guò)渡金屬,其豐富的d電子和多種穩(wěn)定的價(jià)態(tài),不僅可以發(fā)生單電子的氧化反應(yīng),還可以進(jìn)行多電子的轉(zhuǎn)移過(guò)程,使其擁有可比擬鉑系金屬的催化活性。我們采用高溫?zé)崛軇┓ê铣沙鲇杉{米顆粒自組裝而成的銅納米棒陣列結(jié)構(gòu),進(jìn)一步通過(guò)添加模板劑CTAB,得到了銅納米花結(jié)構(gòu),該結(jié)構(gòu)由小于2 nm的納米線自組裝而成。銅納米花同時(shí)暴露出(100)和(111)晶面,而銅納米陣列只暴露(111)晶面。將兩種銅納米結(jié)構(gòu)作為催化劑用于燃料電池ORR中,發(fā)現(xiàn)均具有優(yōu)異的ORR活性,且兩者的循環(huán)穩(wěn)... 

【文章頁(yè)數(shù)】:73 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
引言
第1章 緒論
    1.1 燃料電池的發(fā)展現(xiàn)狀
    1.2 氧還原(ORR)反應(yīng)概述
    1.3 氮?dú)怆娀瘜W(xué)還原反應(yīng)(NRR)概述
    1.4 納米材料
        1.4.1 納米材料的制備方法
        1.4.2 銅納米粒子的發(fā)展現(xiàn)狀
        1.4.3 銅基納米合金的研究進(jìn)展
    1.5 密度泛函理論計(jì)算
    1.6 文獻(xiàn)小結(jié)
    1.7 本論文的研究?jī)?nèi)容
第2章 高溫?zé)崛軇┓ㄖ苽溷~納米結(jié)構(gòu)
    2.1 實(shí)驗(yàn)所用試劑、儀器和表征儀器
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器
        2.1.3 表征儀器
    2.2 銅納米結(jié)構(gòu)的合成
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)步驟
        2.2.2 銅鹽的選擇
        2.2.3 反應(yīng)時(shí)間的選擇
        2.2.4 反應(yīng)溫度的確定
        2.2.5 添加封端劑對(duì)納米顆粒的影響
    2.3 納米棒陣列的合成與表征
        2.3.1 合成步驟
        2.3.2 納米棒陣列的形貌表征
        2.3.3 納米棒陣列的XRD表征
        2.3.4 納米棒陣列的XPS表征
    2.4 納米花結(jié)構(gòu)的合成與表征
        2.4.1 合成步驟
        2.4.2 銅納米花的形貌表征
        2.4.3 納米花的XRD表征
        2.4.4 納米花結(jié)構(gòu)的XPS表征
    2.5 銅納米結(jié)構(gòu)的紫外可見(jiàn)光分析
    2.6 本章小結(jié)
第3章 銅納米結(jié)構(gòu)電化學(xué)ORR反應(yīng)及DFT理論計(jì)算
    3.1 電化學(xué)實(shí)驗(yàn)部分
        3.1.1 催化劑的預(yù)處理
        3.1.2 測(cè)試準(zhǔn)備
        3.1.3 ORR反應(yīng)的結(jié)果及討論
    3.2 DFT理論計(jì)算
        3.2.1 計(jì)算說(shuō)明
        3.2.2 銅納米催化劑的DFT計(jì)算結(jié)果
    3.3 本章小結(jié)
第4章 銅錫納米合金的制備與表征
    4.1 實(shí)驗(yàn)所用試劑
    4.2 CuSn納米晶體的制備
        4.2.1 制備方法
        4.2.2 錫鹽種類對(duì)反應(yīng)的影響
    4.3 CuSn納米片的制備及表征
        4.3.1 納米片的制備方法
        4.3.2 納米片的形貌表征
        4.3.3 納米片的XRD表征
    4.4 本章小結(jié)
第5章 銅錫納米片的NRR反應(yīng)
    5.1 電化學(xué)實(shí)驗(yàn)部分
        5.1.1 電化學(xué)測(cè)試準(zhǔn)備
        5.1.2 氨的測(cè)定
    5.2 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)及分析
    5.3 本章小結(jié)
第6章 結(jié)論
參考文獻(xiàn)
致謝


【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]高分子修飾金納米粒子的自組裝研究進(jìn)展[J]. 周加境,吳迪,盧德榮,段宏偉.  高分子學(xué)報(bào). 2018(08)
[2]納米多孔金屬電催化劑在氧還原反應(yīng)中的應(yīng)用[J]. 翟蕭,丁軼.  物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2017(07)



本文編號(hào):3712489

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