一氧化二氮,作為“笑氣”而被人們熟知。它其實還是一種溫室氣體,能夠間接的破壞臭氧層,其單分子增溫潛勢是CO2的298倍。大氣中80%以上的N2O主要來自于微生物的硝化與反硝化作用以及工業(yè)生產(chǎn)廢氣的排放,由于含量低難以收集利用。但是若可以制得高濃度的N2O,收集提純后,在軍工、醫(yī)藥、食品、化工等許多領(lǐng)域都有著廣泛的應(yīng)用。傳統(tǒng)工業(yè)制備N2O的方法為硝酸銨熱分解法、氨的接觸氧化法、硝酸鹽-濃硫酸處理尿素法、NO還原法等,但這些方法均有不足之處。硝酸銨熱分解法高溫下易發(fā)生爆炸,氨氧化法轉(zhuǎn)化率低,硝酸鹽-濃硫酸處理尿素法對環(huán)境污染大,NO還原法生產(chǎn)成本高。基于目前沒有高效、安全、廉價、環(huán)保的N2O制備方法,受SCR脫硝反應(yīng)中無法避免副產(chǎn)物N2O生成的啟發(fā),課題組前期研究確認(rèn)Pt-CeO2以及Pt-TiO2可以催化NH3、NO和O2制備N2O,本文進(jìn)一步探究Ni元素的加入對Pt-TiO2制備N2O性能的優(yōu)化,并探究了不同形貌的TiO2載體、Ni元素的負(fù)載量、Pt-Ni的負(fù)載比例、反應(yīng)氣體組分和比例以及溫度對N2O產(chǎn)率的影響。通過XRD、TEM、XPS、TPR、TPD等方法對催化劑進(jìn)行了表征和分析,... 

【文章頁數(shù)】：72 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 一氧化二氮的特點及應(yīng)用
    1.2 一氧化二氮來源及治理
        1.2.1 自然界中N_2O產(chǎn)生的機(jī)理及治理
        1.2.2 工業(yè)生產(chǎn)中N_2O產(chǎn)生的機(jī)理及治理
    1.3 一氧化二氮的工業(yè)制備方法及工藝
        1.3.1 硝酸銨加熱分解法
        1.3.2 氨的接觸氧化法
        1.3.3 濃硫酸、硝酸處理尿素法
        1.3.4 NO還原制備法
    1.4 氧化鈦的性質(zhì)與制備
    1.5 金屬顆粒負(fù)載方法
    1.6 本課題選題依據(jù)和研究內(nèi)容
第二章 實驗方法及表征手段
    2.1 實驗所用試劑
    2.2 樣品的制備
        2.2.1 TiO_2納米片的制備
        2.2.2 TiO_2納米棒的制備
        2.2.3 TiO_2納米八面體的制備
        2.2.4 TiO_2上Pt、Ni元素的負(fù)載
    2.3 實驗設(shè)備
    2.4 樣品的表征
        2.4.1 X射線衍射(XRD)分析
        2.4.2 透射電子顯微鏡(TEM以及STEM)分析
        2.4.3 氮氣吸脫附分析
        2.4.4 電感耦合等離子光譜發(fā)生儀(ICP)分析
        2.4.5 X射線光電子能譜(XPS)表征
        2.4.6 H_2程序升溫還原(H_(2-)TPR)分析
        2.4.7 NH_3程序升溫脫附(NH_(3-)TPD)分析
        2.4.8 NO_x程序升溫脫附(NO_x-TPD)分析
        2.4.9 NH_3氧化實驗
    2.5 催化劑性能的測試
第三章 TiO_2形貌及反應(yīng)氣氛對復(fù)合催化劑Pt-Ni/TiO_2制備N_2O性能的影響
    3.1 催化劑樣品的制備
    3.2 結(jié)果與討論
        3.2.1 XRD結(jié)構(gòu)表征
        3.2.2 STEM及EDS表征
        3.2.3 比表面積(BET)分析
        3.2.4 X射線光電子能譜分析(XPS)
        3.2.5 H_2_-TPR分析
        3.2.6 NH_(3-)TPD分析
        3.2.7 NO_x-TPD分析
        3.2.8 NH_3氧化分析
        3.2.9 N_2O生成催化性能測試
        3.2.10 氣氛對催化性能的影響
        3.2.11 機(jī)理探究
    3.3 本章小結(jié)
第四章 Ni元素對復(fù)合催化劑制備N_2O性能的影響
    4.1 催化劑樣品的制備
    4.2 樣品的表征
        4.2.1 結(jié)構(gòu)形貌分析
        4.2.2 TEM表征
        4.2.3 比表面積(BET)分析
        4.2.4 表面化學(xué)狀態(tài)分析(XPS)
        4.2.5 H_2_-TPR分析
        4.2.6 NH_(3-)TPD分析
        4.2.7 NO_x-TPD分析
        4.2.8 制備N_2O催化性能測試
        4.2.9 負(fù)載比例對催化劑制備N_2O性能的影響
        4.2.10 機(jī)理探究
    4.3 本章小結(jié)
第五章 結(jié)論與展望
    5.1 結(jié)論
    5.2 展望
參考文獻(xiàn)
致謝
個人簡歷
攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與取得的其它研究成果


【參考文獻(xiàn)】：
博士論文
[1]CeOx基低溫SCR脫硝催化劑的抗SO2中毒與N2O生成機(jī)理[D]. 盛麗萍.浙江大學(xué) 2019

碩士論文
[1]負(fù)載型鉑基催化劑上一氧化二氮的制備[D]. 樓錦澤.浙江大學(xué) 2019



本文編號：3694787