非貴金屬碳基氧還原/析出雙效催化劑設(shè)計與性能研究
發(fā)布時間:2022-08-06 17:24
太陽能、風(fēng)能、潮汐能等可再生能源電力具有不連續(xù)、不穩(wěn)定特性,需要配套大規(guī)模儲能設(shè)備。鋅-空氣液流電池安全性高、成本低、壽命長,是最理想的儲能技術(shù)之一。但是鋅-空氣液流電池正極氧還原和氧析出反應(yīng)動力學(xué)緩慢,導(dǎo)致電池能量轉(zhuǎn)化效率低,急需開發(fā)廉價、高效的雙功能催化劑。碳基催化劑具有優(yōu)良的導(dǎo)電性,功能易調(diào)控,生產(chǎn)成本低等優(yōu)勢,但碳基催化劑活性位密度低,催化活性仍有待提高。本論文圍繞非金屬和非貴金屬碳基雙效催化劑展開研究,設(shè)計構(gòu)筑高密度活性位點,并系統(tǒng)的研究了催化劑的結(jié)構(gòu)與組成,探究了其催化氧還原與氧析出反應(yīng)性能,主要研究成果如下:1.發(fā)展了主客體策略制備氮、硼共摻雜碳材料的方法。利用主客體的合成策略將含硼客體分子(苯硼酸)封裝在沸石咪唑骨架ZIF-8的孔籠之中,通過調(diào)整苯硼酸比例,可以優(yōu)化雜原子與碳原子的最佳配比,經(jīng)高溫?zé)峤庵苽湟幌盗蟹墙饘偬蓟p效催化劑(B-N-C),并用于催化氧還原/析出反應(yīng)。結(jié)果表明:苯硼酸中硼原子占ZIF-8中鋅原子的比例為30%,經(jīng)二步碳化,裂解溫度在1100℃時,制備的催化劑(30%B-N-C-1100)具有最好的氧還原催化性能(E1/2=0.82 V vs.RHE...
【文章頁數(shù)】:93 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
1.1 引言
1.2 鋅空氣液流電池技術(shù)
1.3 非金屬雜原子摻雜碳材料
1.3.1 氮原子摻雜
1.3.2 硼原子摻雜
1.3.3 磷原子摻雜
1.3.4 硫原子摻雜
1.4 非貴金屬單原子-氮-碳催化劑
1.4.1 金屬種類的調(diào)控
1.4.2 金屬密度的調(diào)控
1.5 論文的選題目的及意義
第二章 實驗儀器及研究方法
2.1 實驗藥品及儀器
2.2 催化劑的物理表征
2.2.1 掃描電子顯微鏡表征(SEM)
2.2.2 透射電子顯微鏡表征(TEM)
2.2.3 X射線衍射光譜(XRD)
2.2.4 X射線光電子能譜(XPS)
2.2.5 穆斯堡爾譜表征(Mossbuer)
2.2.6 拉曼光譜表征(Raman)
2.2.7 氮氣吸脫附表征
2.2.8 電感耦合等離子光譜測試(ICP)
2.2.9 球差校正掃描透射電子顯微鏡表征(HAADF-STEM)
2.2.10 X射線吸收光譜測試(XAS)
2.3 電化學(xué)性能測試
2.3.1 線性掃描伏安曲線測試(LSV)
2.3.2 循環(huán)伏安曲線測試(CV)
2.3.3 計時電流曲線測試(i-t)
2.3.4 過氧化氫產(chǎn)率(H_2O-%)
2.3.5 電化學(xué)活性面積(ECSA)
2.3.6 氧擴散系數(shù)測試
2.4 電池性能測試
第三章 主客體限域策略制備非金屬氮硼摻雜雙效碳基催化劑
3.1 前言
3.2 材料的制備過程
3.3 物理化學(xué)結(jié)構(gòu)表征分析
3.3.1 材料的微觀形貌及結(jié)構(gòu)表征分析
3.3.2 材料的元素價態(tài)分析
3.4 電化學(xué)性能分析
3.4.1 碳化方式對催化劑性能的影響
3.4.2 反應(yīng)時間對催化劑性能的影響
3.5 本章小結(jié)
第四章 主客體限域策略制備單原子Fe-N-C雙效碳基催化劑
4.1 前言
4.2 材料的制備過程
4.3 物理化學(xué)結(jié)構(gòu)表征分析
4.3.0 材料的形貌表征分析
4.3.1 材料的微觀結(jié)構(gòu)表征分析
4.3.2 材料的元素價態(tài)分析
4.3.3 鐵存在形式的表征分析
4.3.4 催化劑的配位結(jié)構(gòu)分析
4.4 電化學(xué)性能分析
4.4.1 電化學(xué)活性面積
4.4.2 氧氣擴散系數(shù)
4.4.3 催化活性和穩(wěn)定性測試
4.4.4 催化劑活性中心探究
4.4.5 抗甲醇性能測試
4.5 Fe-N-C在電池中的應(yīng)用性能
4.6 本章小結(jié)
第五章 單原子Fe-N-C催化劑活性密度的調(diào)控策略
5.1 前言
5.2 活性位密度的調(diào)控
5.3 物理化學(xué)結(jié)構(gòu)表征
5.3.1 材料的結(jié)構(gòu)表征及金屬含量分析
5.3.2 材料的元素價態(tài)分析
5.4 本章小結(jié)
第六章 結(jié)論
參考文獻
致謝
研究成果及發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
作者及導(dǎo)師簡介
專業(yè)學(xué)位碩士研究生學(xué)位論文答辯委員會決議書
本文編號:3670059
【文章頁數(shù)】:93 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
1.1 引言
1.2 鋅空氣液流電池技術(shù)
1.3 非金屬雜原子摻雜碳材料
1.3.1 氮原子摻雜
1.3.2 硼原子摻雜
1.3.3 磷原子摻雜
1.3.4 硫原子摻雜
1.4 非貴金屬單原子-氮-碳催化劑
1.4.1 金屬種類的調(diào)控
1.4.2 金屬密度的調(diào)控
1.5 論文的選題目的及意義
第二章 實驗儀器及研究方法
2.1 實驗藥品及儀器
2.2 催化劑的物理表征
2.2.1 掃描電子顯微鏡表征(SEM)
2.2.2 透射電子顯微鏡表征(TEM)
2.2.3 X射線衍射光譜(XRD)
2.2.4 X射線光電子能譜(XPS)
2.2.5 穆斯堡爾譜表征(Mossbuer)
2.2.6 拉曼光譜表征(Raman)
2.2.7 氮氣吸脫附表征
2.2.8 電感耦合等離子光譜測試(ICP)
2.2.9 球差校正掃描透射電子顯微鏡表征(HAADF-STEM)
2.2.10 X射線吸收光譜測試(XAS)
2.3 電化學(xué)性能測試
2.3.1 線性掃描伏安曲線測試(LSV)
2.3.2 循環(huán)伏安曲線測試(CV)
2.3.3 計時電流曲線測試(i-t)
2.3.4 過氧化氫產(chǎn)率(H_2O-%)
2.3.5 電化學(xué)活性面積(ECSA)
2.3.6 氧擴散系數(shù)測試
2.4 電池性能測試
第三章 主客體限域策略制備非金屬氮硼摻雜雙效碳基催化劑
3.1 前言
3.2 材料的制備過程
3.3 物理化學(xué)結(jié)構(gòu)表征分析
3.3.1 材料的微觀形貌及結(jié)構(gòu)表征分析
3.3.2 材料的元素價態(tài)分析
3.4 電化學(xué)性能分析
3.4.1 碳化方式對催化劑性能的影響
3.4.2 反應(yīng)時間對催化劑性能的影響
3.5 本章小結(jié)
第四章 主客體限域策略制備單原子Fe-N-C雙效碳基催化劑
4.1 前言
4.2 材料的制備過程
4.3 物理化學(xué)結(jié)構(gòu)表征分析
4.3.0 材料的形貌表征分析
4.3.1 材料的微觀結(jié)構(gòu)表征分析
4.3.2 材料的元素價態(tài)分析
4.3.3 鐵存在形式的表征分析
4.3.4 催化劑的配位結(jié)構(gòu)分析
4.4 電化學(xué)性能分析
4.4.1 電化學(xué)活性面積
4.4.2 氧氣擴散系數(shù)
4.4.3 催化活性和穩(wěn)定性測試
4.4.4 催化劑活性中心探究
4.4.5 抗甲醇性能測試
4.5 Fe-N-C在電池中的應(yīng)用性能
4.6 本章小結(jié)
第五章 單原子Fe-N-C催化劑活性密度的調(diào)控策略
5.1 前言
5.2 活性位密度的調(diào)控
5.3 物理化學(xué)結(jié)構(gòu)表征
5.3.1 材料的結(jié)構(gòu)表征及金屬含量分析
5.3.2 材料的元素價態(tài)分析
5.4 本章小結(jié)
第六章 結(jié)論
參考文獻
致謝
研究成果及發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
作者及導(dǎo)師簡介
專業(yè)學(xué)位碩士研究生學(xué)位論文答辯委員會決議書
本文編號:3670059
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