H2和合成氣是重要的化工原料氣。當前,甲烷水蒸氣催化重整是制備H2和合成氣的主要方式。甲烷水蒸氣催化重整工藝存在流程復雜,能耗和設備投資大等缺點。開展簡潔和高效的甲烷制H2和合成氣工藝勢在必行。此外,溫室氣體排放引發(fā)的氣候問題受到全球各界的廣泛關注。H2和合成氣制備過程中溫室氣體CO2的捕集和利用也是當前研究熱點之一。甲烷化學鏈干重整聯(lián)合制氫是基于化學鏈概念開發(fā)的新型能源轉化技術,對于實現(xiàn)H2和合成氣制備過程中能源轉化效率提高和溫室氣體零排放具有重要的意義。本文圍繞甲烷化學鏈制氫過程還原氣體（CH4,CH4/CO2）和鐵基載氧體之間反應展開實驗研究。在小型流化床反應器中,考察了鐵基載氧體與還原氣體反應過程載氧體積碳特性;探討了載體和反應條件對積碳的影響;探索了鐵基載氧體的還原與甲烷干重整反應之間的耦合機制。主要工作和研究結論如下所示:考察了鐵基載氧體表面積碳形成的機制和反應溫度（800～900℃）和CH4濃度（20～100 vol.%）對積碳的影響。結果顯示,載氧體表面單質Fe的形成是積碳的主要原因,降低反應溫度和CH4濃度可以緩解載氧體表面積碳速度。單質Fe會催化甲烷裂解反應并加速甲... 

【文章來源】：東南大學江蘇省211工程院校985工程院校教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：109 頁

【學位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 課題的研究背景及意義
    1.2 甲烷化學鏈制氫或合成氣技術
        1.2.1 化學鏈制氫技術
        1.2.2 甲烷化學鏈部分氧化技術
        1.2.3 甲烷化學鏈水蒸汽重整技術
        1.2.4 甲烷化學鏈干重整技術
        1.2.5 甲烷化學鏈轉化技術研究總結
    1.3 課題研究內容及技術路線
        1.3.1 課題研究內容
        1.3.2 課題研究技術路線
第二章 甲烷化學鏈制氫鐵基載氧體積碳特性
    2.1 前言
    2.2 實驗部分
        2.2.1 載氧體制備
        2.2.2 載氧體表征
        2.2.3 小型流化床反應器及實驗步驟
        2.2.4 數(shù)據(jù)處理
    2.3 Fe_2O_3/Al_2O_3載氧體表面積碳特性
    2.4 還原溫度和甲烷濃度對積碳的影響
    2.5 Fe_2O_3/ MgAl_2O_4載氧體積碳特性
    2.6 積碳物理形貌
    2.7 本章小節(jié)
第三章 惰性載體對鐵基載氧體積碳特性的影響
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 載氧體制備
        3.2.2 實驗方法及數(shù)據(jù)處理
        3.2.3 載氧體表征
    3.3 載氧體物理化學特性表征
    3.4 新鮮鐵基載氧體積碳與反應活性
    3.5 循環(huán)反應后載氧體積碳和反應活性
    3.6 載氧體CH_4-TPR測試
    3.7 積碳表征
    3.8 本章小節(jié)
第四章 還原氣氛中加入CO_2對鐵基載氧體表面積碳的影響
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 載氧體制備
        4.2.2 實驗方法與數(shù)據(jù)分析
        4.2.3 載氧體表征
    4.3 混合氣體(CH_4,CO_2)與鐵基載氧體反應特性
    4.4 還原氣體加入CO_2對鐵基載氧體制氫特性的影響
    4.5 混合氣體(CH_4,CO_2)與還原后的鐵基載氧體反應特性
    4.6 還原氣體加入CO_2對鐵基載氧體積碳特性的影響
    4.7 本章小節(jié)
第五章 化學鏈制氫聯(lián)合甲烷干重整熱力學分析
    5.1 引言
    5.2 化學鏈干重整聯(lián)合制氫技術
    5.3 模型建立及數(shù)據(jù)處理
    5.4 還原反應器Fe_2O_3還原和CH_4轉化特性
    5.5 干重整反應器CH_4/CO_2轉化特性
    5.6 蒸汽反應器和空氣反應器鐵氧化物氧化特性
    5.7 本章小節(jié)
第六章 化學鏈制氫聯(lián)合甲烷干重整實驗研究
    6.1 引言
    6.2 實驗部分
    6.3 鐵氧化物還原深度對甲烷干重整的影響
    6.4 CH_4/CO_2比對甲烷干重整和制氫的影響
    6.5 載氧體循環(huán)特性
    6.6 鐵氧化物與CH_4和CO_2混合氣反應機制
    6.7 甲烷干重整過程鐵基載氧體積碳特性
    6.8 本章小節(jié)
第七章 總結與展望
    7.1 全文總結
    7.2 本文創(chuàng)新點
    7.3 后續(xù)工作展望
致謝
參考文獻
作者簡介
攻讀博士學位期間的學術成果


【參考文獻】：
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本文編號：3632687