近年來(lái),隨著化石能源使用帶來(lái)的一系列環(huán)境污染加劇以及化石能源本身的枯竭,開(kāi)發(fā)清潔可再生能源已經(jīng)成為了全世界關(guān)注的熱點(diǎn)。氫能作為一種高能量密度且無(wú)污染的可再生能源被認(rèn)為是一種可用于替代化石能源的應(yīng)用前景廣泛的清潔能源,同時(shí)氫燃料電池也由于其高能量轉(zhuǎn)換效率、產(chǎn)物無(wú)污染被視為一種理想的動(dòng)力提供裝置。通過(guò)光解水將太陽(yáng)能固定到氫氣之中,然后使用氫燃料電池將氫能轉(zhuǎn)換成可供機(jī)械設(shè)備直接使用的電能被認(rèn)為是未來(lái)理想的能源轉(zhuǎn)換體系之一。但是目前光解水制氫以及氫燃料電池中的能源轉(zhuǎn)換過(guò)程效率較低,因此氫能制取和氫能使用過(guò)程中,不可避免的要涉及能源轉(zhuǎn)換催化劑的使用。本文通過(guò)環(huán)己六酮與三聚氰胺聚合制備了一種具有二維結(jié)構(gòu)的高含氮量的新型的共價(jià)有機(jī)聚合物（即COPHM）,并研究了該共價(jià)有機(jī)聚合物衍生物在能源轉(zhuǎn)換過(guò)程中的催化作用。首先,通過(guò)共價(jià)有機(jī)聚合物原位生長(zhǎng)的方式對(duì)二氧化鈦進(jìn)行了修飾改性,改變共價(jià)有機(jī)聚合物合成反應(yīng)物的添加比例,制備了不同的共價(jià)有機(jī)聚合物修飾的二氧化鈦材料（即TiO2@COPHM-0.1、TiO2@COPHM-1 和 TiO2@COPHM-10）并進(jìn)行了光解水產(chǎn)氫實(shí)驗(yàn)。相較于未修飾的二氧化鈦（3.1... 

【文章來(lái)源】：北京化工大學(xué)北京市211工程院校教育部直屬院校

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【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

圖１－２典型的燃料電池和電解水系統(tǒng)

?北京化工大學(xué)碩士學(xué)位論文???的來(lái)源。他們的工作闡明了用于能源轉(zhuǎn)換的石墨烯基電催化劑設(shè)計(jì)原則。然而，由于??缺乏精確的設(shè)計(jì)和可預(yù)測(cè)的過(guò)程，這些現(xiàn)有方法無(wú)法形成精確的結(jié)構(gòu)和可控的活性位??點(diǎn)來(lái)用于的這些重要電催化反應(yīng)。??１．４．２共價(jià)有機(jī)聚合物在電催化領(lǐng)域研究現(xiàn)狀??｜?會(huì)??賽??？……靈＇：邏……－??ｙ?ｊ暴．??Ｉ??■??圖１－３各種具有精確結(jié)構(gòu)和可調(diào)活性中心的共價(jià)有機(jī)聚合物催化劑的設(shè)計(jì)，包括：非金屬結(jié)構(gòu)，??例如，只包含共價(jià)三嗪框架（ＣＴＦｓ）?［｜５】。雜金屬嵌入，通過(guò)非貴金屬優(yōu)化催化活性【｜＊］。與碳納??米管［９４】／石墨烯［９５】等導(dǎo)體復(fù)合，共價(jià)有機(jī)聚合物作為活性中心和可傳導(dǎo)的基質(zhì)促進(jìn)電子轉(zhuǎn)換過(guò)??程。層次結(jié)構(gòu)包括二維的類石墨烯結(jié)構(gòu)【９６］和具有高比表面積的三維結(jié)構(gòu)［９７】??Ｆｉｇ．?１－３?Ｄｅｓｉｇｎ?ｏｆ?ｖａｒｉｏｕｓ?ＣＯＰｓ?ｃａｔａｌｙｓｔｓ?ｗｉｔｈ?ｗｅｌｌ－ｄｅｆｉｎｅｄ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ?ａｎｄ?ａｄｊｕｓｔａｂｌｅ?ａｃｔｉｖｉｔｙ，?ｉｎｃｌｕｄｉｎｇ：??Ｎｏｎ－ｍｅｔａｌ?ｃｏｎｆｉｇｕｒａｔｉｏｎ，?ｆｏｒ?ｅｘａｍｐｌｅ，?ｏｎｌｙ?ｃｏｎｔａｉｎｉｎｇ?ｃｏｖａｌｅｎｔ?ｔｒｉａｚｉｎｅ－ｂａｓｅｄ?ｆｒａｍｅｗｏｒｋｓ?（ＣＴＦｓ）［ｌ５１．??Ｈｅｔｅｒｏｍｅｔａｌ－Ｅｍｂｅｄｄｅｄ，?ｔａｋｅ?ｔｈｅ?ｃｏｎｔｒｉｂｕｔｉｏｎ?ｏｆ?ｎｏｎ－ｎｏｂｌｅ?ｍｅｔａｌ?ｔｏ?ｏｐｔｉｍｉｚｅ?ｔｈｅ?ｃａｔａｌｙｔｉｃ?ａｃｔｉｖｉｔｙ１１８１．??Ｈｙｂｒｉｄ?ｗｉｔｈ?ｃｏｎｄｕｃｔｏｒｓ?ｌｉｋｅ?ｃａｒｂｏｎ?ｎａｎｏ?ｔｕｂｅＩ９４】／

?北京化工大學(xué)碩士學(xué)位論文???可行方法來(lái)調(diào)整非金屬和雜原子摻雜物位置和結(jié)構(gòu)，這使得優(yōu)化活性位點(diǎn)含量提高效??率和機(jī)制研宄成為可能。??“［Ｔ?７?戶圏３｜■屋??１?祕(mì)；■國(guó)??■ＭＭ??圖１－５高效共價(jià)有機(jī)聚合物電化學(xué)催化劑設(shè)計(jì)策略??Ｆｉｇ．?１－５?Ｓｔｒａｔｅｇｉｅｓ?ｔｏ?ｄｅｓｉｇｎ?ｐｒｏｍｉｓｉｎｇ?ＣＯＰ－ｂａｓｅｄ?ｅｌｅｃｔｒｏｃａｔａｌｙｓｔｓ??正如上面提到的，共價(jià)有機(jī)聚合物自身含有的雜原子提供了天然的催化位點(diǎn)和其??自身的幾何特性提供了最佳的含量。此外，通過(guò)碳化過(guò)程，材料的電導(dǎo)率和穩(wěn)定性可??以顯著改善。具有可調(diào)活性中心的共價(jià)有機(jī)聚合物表現(xiàn)出作為電催化劑的巨大潛力且??具有能穩(wěn)定和長(zhǎng)期運(yùn)行的能力，同時(shí)具有極好的甲醇和Ｃ０中毒耐受性。在圖１－４中，??總結(jié)了共價(jià)有機(jī)聚合物作為〇１１１１催化劑在堿性介質(zhì)中的性能［１７，１８，９８，９９］并與？１／（：進(jìn)行??了比較，同時(shí)也展示了共價(jià)有機(jī)聚合物作為ＨＥＲＮ１和ＯＥＷ９４，１０〇１催化劑的催化性能。??起始電位和半波電位都是用于定性評(píng)價(jià)催化劑的活性主要參數(shù)。作為ＯＲＲ催化劑，??共價(jià)有機(jī)聚合物表現(xiàn)出卓越的性能。金屬摻雜共價(jià)有機(jī)聚合物更是表現(xiàn)出和Ｐｔ／Ｃ相近??的起始電位［９９，１（）｜］，甚至部分共價(jià)有機(jī)聚合物衍生催化劑在堿性溶液中展現(xiàn)出比Ｐｔ／Ｃ??更高的動(dòng)力學(xué)電流和極限電流。??盡管在過(guò)去的十年里高效電催化劑的發(fā)展十分迅速，仍然有許多關(guān)于催化劑的關(guān)??鍵問(wèn)題懸而未決。例如，目前尚不清楚為什么ＨＥＲ在堿性介質(zhì)中的反應(yīng)速率比酸性??介質(zhì)中低，也不清楚金屬對(duì)ＯＲＲ活性的貢獻(xiàn)，對(duì)ＯＥＲ過(guò)程的理解仍然十分有限。出??于這方面的需求，具有卓越性能


本文編號(hào)：3615059