石化能源的消耗與日俱增,排放CO2含量日益增多,進而導(dǎo)致溫室效應(yīng),因此實現(xiàn)CO2的資源化利用成為人們亟不可待的任務(wù)。焦?fàn)t煤氣是焦化產(chǎn)品的副產(chǎn)物,含有大量的氫氣和甲烷,實現(xiàn)焦?fàn)t煤氣的潔凈增值利用具有非常重要的意義。本文利用CO2重整焦?fàn)t煤氣制取CO,進而利用產(chǎn)品氣CO來合成基礎(chǔ)有機化學(xué)品。此項研究中催化劑是必備不可少的,其制備研究是非常重要的。粉煤灰穩(wěn)定性高,耐熱性強,具有一定的比表面積,可用作催化劑的載體,不僅可減少其對環(huán)境的危害,而且價格低廉,為CO2重整焦?fàn)t煤氣制取CO工藝中催化劑的制備與研究開辟一條新的道路。本文首先對空白粉煤灰催化劑的活性進行了研究,在原料氣體積比為V（CH4）:V（H2）:V（CO2）=1:2.23:5.23,總進料空速為3500 h-1,外控爐溫在700-1100℃的條件下,結(jié)果發(fā)現(xiàn)由于粉煤灰中Fe203的存在促使C02轉(zhuǎn)化率高于CH4轉(zhuǎn)化率。在負(fù)載5wt%Ni并用不同HN03酸濃度浸漬粉煤灰后,Ni/粉煤灰催化劑的活性和抗積碳能力隨著硝酸濃度的變化而變化。當(dāng)硝酸濃度為1.0 mol/L時,催化劑的抗積碳能力最好。通過XRD和H2-TPD表征分析得知,Ni與... 

【文章來源】：太原理工大學(xué)山西省 211工程院校

【文章頁數(shù)】：79 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
符號說明
第一章 文獻綜述
    1.1 引言
    1.2 甲烷二氧化碳重整反應(yīng)研究現(xiàn)狀
        1.2.1 甲烷二氧化碳重整催化劑活性組分的研究
        1.2.2 甲烷二氧化碳重整催化劑載體的研究
        1.2.3 甲烷二氧化碳重整催化劑助劑的研究
        1.2.4 甲烷二氧化碳重整機理的研究
    1.3 逆水煤氣變換反應(yīng)的研究現(xiàn)狀
        1.3.1 非貴金屬催化劑
        1.3.2 貴金屬催化劑
    1.4 粉煤灰(FA)及其研究進展
        1.4.1 粉煤灰的性質(zhì)與結(jié)構(gòu)
        1.4.2 粉煤灰的綜合利用
    1.5 立題依據(jù)
    1.6 研究內(nèi)容
第二章 實驗研究方法
    2.1 實驗原料與儀器裝置
        2.1.1 實驗原料及試劑
        2.1.2 實驗設(shè)備
    2.2 實驗裝置及流程
    2.3 實驗溫度系統(tǒng)
    2.4 實驗分析系統(tǒng)
        2.4.1 色譜條件
        2.4.2 分析方法
    2.5 數(shù)據(jù)處理
    2.6 催化劑的制備
        2.6.1 催化劑制備方法
        2.6.2 助劑的加入
    2.7 催化劑表征
        2.7.1 XRD測定
        2.7.2 H_2程序升溫還原測定(H_2-TPR)
        2.7.3 H_2程序升溫脫附測定(H_2-TPD)
    2.8 催化劑活性評價
第三章 Ni/FA對焦?fàn)t煤氣重整的實驗研究
    3.1 空白粉煤灰催化劑的活性
    3.2 硝酸濃度對Ni/FA催化劑活性的影響
        3.2.1 不同硝酸濃度改性的空白粉煤灰的H_2-TPR表征
        3.2.2 不同硝酸濃度改性的Ni/FA的H_2-TPR表征
        3.2.3 不同硝酸濃度改性Ni/FA的XRD表征
        3.2.4 硝酸改性前后的Ni/FA的H_2-TPD表征
        3.2.5 不同酸濃度對Ni/FA催化活性的影響
    3.3 不同載體對催化劑活性的影響
    3.4 還原溫度的影響
    3.5 CO_2與CH_4比值對反應(yīng)體系的影響
    3.6 本章小結(jié)
第四章 不同助劑對Ni/FA催化活性的影響
    4.1 添加堿土金屬氧化物對反應(yīng)的影響
        4.1.1 負(fù)載不同含量CaO催化劑的XRD表征
        4.1.2 負(fù)載不同含量CaO對反應(yīng)的影響
        4.1.3 負(fù)載不同堿土金屬氧化物CaO和MgO催化劑的XRD表征
        4.1.4 不同堿土金屬氧化物對催化活性的影響
    4.2 過渡金屬氧化物對催化劑催化活性的影響
        4.2.1 CuO-Ni/FA和Fe_2O_3-Ni/FA催化劑的H_2-TPR與XRD表征
        4.2.2 CuO和Fe_2O_3的添加對催化劑反應(yīng)性能的影響
    4.3 添加稀土氧化物CeO_2助劑對催化活性的影響
        4.3.1 CeO_2-Ni/FA催化劑的XRD表征
        4.3.2 CeO_2的添加對催化劑反應(yīng)活性的影響
    4.4 本章小結(jié)
第五章 結(jié)論
    5.1 主要結(jié)論
    5.2 創(chuàng)新點
    5.3 課題展望
參考文獻
致謝
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文



本文編號：3581363