光催化制氫是利用取之不盡用之不竭的太陽能光解水制氫,是一種有潛力的環(huán)保且可持續(xù)的制氫方式。在眾多光催化劑中,石墨相氮化碳（g-C₃N₄）由于穩(wěn)定的化學(xué)和熱學(xué)性質(zhì)、合適的能帶結(jié)構(gòu)、無毒環(huán)保等優(yōu)點在光催化領(lǐng)域中倍受青睞。但是,單純的g-C₃N₄光生電子和光生空穴復(fù)合嚴重,使得其光解水制氫量子效率不到0.1%。為此,研究者們通過摻雜元素、構(gòu)筑異質(zhì)結(jié)或負載助催化劑的策略對g-C₃N₄進行改性。盡管取得了可觀的光解水制氫速率,但大多體系在光催化過程需要添加價格昂貴的Pt作為助催化劑。因此,尋找廉價、高效的助催化劑對提高g-C₃N₄光解水制氫的量子效率是十分必要的。光催化反應(yīng)的三個基本過程為光吸收被激發(fā)產(chǎn)生光生電荷,光生電荷分離、傳輸與復(fù)合,遷移至表面的光生電荷參與氧化還原反應(yīng),其中第二個過程作為光催化反應(yīng)的主要步驟,可以反映光催化反應(yīng)中光生電荷遷移的機理問題。但是,目前檢測手段有限以及各種手段沒有很好地配合使用,所以對光催... 

【文章來源】：吉林大學(xué)吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：151 頁

【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
abstract
第一章 前言
    1.1 引言
    1.2 氫氣的制備途徑
        1.2.1 化石燃料制氫
        1.2.2 生物質(zhì)制氫
        1.2.3 電解水制氫
        1.2.4 光催化制氫
    1.3 光催化過程中太陽能轉(zhuǎn)換的其他類型
        1.3.1 光催化的基本過程
        1.3.2 光催化降解有機物
        1.3.3 光催化CO_2還原
    1.4 主要的光催化劑
        1.4.1 TiO_2
        1.4.2 硫化鎘
        1.4.3 鈦酸鹽
        1.4.4 鈮酸鹽
        1.4.5 鉭酸鹽
        1.4.6 三元硫族化合物Mlnx Sy
        1.4.7 2D新型光催化劑
    1.5 聚合物半導(dǎo)體g-C_3N_4
        1.5.0 g-C_3N_4的研究進展
        1.5.1 g-C_3N_4的結(jié)構(gòu)性質(zhì)
        1.5.2 g-C_3N_4的合成方法
            1.5.2.1 直接熱縮聚法
            1.5.2.2 硬模板法
            1.5.2.3 軟模板法
            1.5.2.4 超分子預(yù)組裝法
        1.5.3 g-C_3N_4的加工改性
            1.5.3.1 助催化劑修飾
            1.5.3.2 構(gòu)筑異質(zhì)結(jié)
            1.5.3.3 元素摻雜
    1.6 太陽能光催化制氫中的科學(xué)問題與解決措施
        1.6.1 太陽能光催化制氫中的科學(xué)問題
        1.6.2 表面光電壓原理及應(yīng)用
        1.6.3 表面光電流
        1.6.4 光聲光譜和熒光光譜
    1.7 本論文的立體思想與主要內(nèi)容
第二章 Ni修飾氮化碳光解水制氫及其光生電荷特性研究
    第一節(jié) Ni修飾g-C_3N_4光解水制氫及其光生電荷特性研究
        2.1.1 引言
        2.1.2 實驗部分
            2.1.2.1 實驗試劑與主要儀器
            2.1.2.2 Ni/g-C_3N_4的制備
            2.1.2.3 Ni/g-C_3N_4的結(jié)構(gòu)表征
            2.1.2.4 Ni/g-C_3N_4的光生電荷行為表征
        2.1.3 實驗結(jié)果與討論
            2.1.3.1 Ni/g-C_3N_4的形貌和結(jié)構(gòu)信息
            2.1.3.2 Ni/g-C_3N_4的光解水制氫性能
            2.1.3.3 Ni的光催化作用機理探究
        2.1.4 本節(jié)小結(jié)
    第二節(jié) 疏松的Ni/CM-C_3N_4光解水制氫及其光生電荷特性研究
        2.2.1 引言
        2.2.2 實驗部分
            2.2.2.1 主要試劑與儀器
            2.2.2.2 Ni/CM-C_3N_4的制備
            2.2.2.3 Ni/CM-C_3N_4的形貌結(jié)構(gòu)及光學(xué)性質(zhì)表征
            2.2.2.4 Ni/CM-C_3N_4的光生電荷行為表征
            2.2.2.5 Ni/CM-C_3N_4的光解水制氫測試及量子效率測試
        2.2.3 實驗結(jié)果與討論
            2.2.3.1 Ni/CM-C_3N_4的形貌和結(jié)構(gòu)
            2.2.3.2 Ni/CM-C_3N_4的光解水制氫速率
            2.2.3.3 Ni/CM-C_3N_4的光學(xué)性質(zhì)
            2.2.3.4 Ni/CM-C_3N_4的光生電荷轉(zhuǎn)移行為
        2.2.4 本節(jié)小結(jié)
第三章 NiCoP/g-C_3N_4光解水制氫及其光生電荷特性研究
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 試劑與儀器
        3.2.2 NiCoP/g-C_3N_4的制備
        3.2.3 NiCoP/g-C_3N_4的基本表征及電化學(xué)性能測試
        3.2.4 NiCoP/g-C_3N_4的光生電荷行為表征
        3.2.5 NiCoP/g-C_3N_4的光解水制氫測試
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 NiCoP/g-C_3N_4的形貌、結(jié)構(gòu)及光學(xué)性質(zhì)
        3.3.2 NiCoP/g-C_3N_4的光催化產(chǎn)氫性能
        3.3.3 NiCoP/g-C_3N_4的光生電荷分離效率評估
    3.4 本章小結(jié)
第四章 PtNi_x/g-C_3N_4光解水制氫及其光生電荷行為研究
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 試劑與儀器
        4.2.2 PtNi_x/g-C_3N_4的制備
        4.2.3 PtNi_x/g-C_3N_4的基本表征及電化學(xué)性能測試
        4.2.4 PtNi_x/g-C_3N_4的光生電荷行為表征
        4.2.5 PtNi_x/g-C_3N_4的光解水制氫測試
    4.3 實驗結(jié)果與討論
        4.3.1 PtNi_x/g-C_3N_4的形貌與結(jié)構(gòu)
        4.3.2 PtNi_x/g-C_3N_4的光解水產(chǎn)氫性能
        4.3.3 PtNi_x/g-C_3N_4的光生電荷分離效率的評估
        4.3.4 PtNi_x/g-C_3N_4的光學(xué)性質(zhì)
        4.3.5 PtNi_x/g-C_3N_4的電化學(xué)性能
        4.3.6 PtNi_x/g-C_3N_4的穩(wěn)定性實驗研究
    4.4 本章小結(jié)
第五章 S-PtNi_x/g-C_3N_4光解水制氫及其光生電荷行為研究
    5.1 引言
    5.2 實驗部分
        5.2.1 試劑與儀器
        5.2.2 S-PtNi_x/g-C_3N_4的制備
        5.2.3 S-PtNi_x/g-C_3N_4的形貌和結(jié)構(gòu)表征及電化學(xué)性能測試
        5.2.4 S-PtNi_x/g-C_3N_4的光生電荷行為表征
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 S-PtNi_x/g-C_3N_4的形貌和結(jié)構(gòu)信息
        5.3.2 S-PtNi_x/g-C_3N_4的光分解水制氫
        5.3.3 S-PtNi_x/g-C_3N_4的光生電荷行為及光學(xué)性質(zhì)
    5.4 本章小結(jié)
參考文獻
總結(jié)
作者簡介及攻讀博士學(xué)位期間的科研成果
致謝



本文編號：3567730