鎳基助催化劑用于提高硫化物光催化制氫活性研究
發(fā)布時間：2021-12-11 19:17
眾所周知,氫是一種環(huán)境友好的、可持續(xù)的化石燃料替代品,利用光催化劑在太陽光驅(qū)動下進行分解水是一種至關(guān)重要的制氫途徑。有效的太陽能轉(zhuǎn)換的先決條件是開發(fā)能夠利用太陽光光譜波長范圍的光催化劑。光分解水催化劑通常由光催化半導體和一個或多個助催化劑組成。光的吸收和電荷的轉(zhuǎn)移主要是由半導體負責,催化反應則主要發(fā)生在助催化劑的表面。硫化鎘是具有窄帶隙和可調(diào)帶結(jié)構(gòu)的一種很有前途的光催化材料。然而,硫化鎘有著光生載流子復合率高且光腐蝕嚴重的缺點。有很多方案可以用于提高其光催化性能,主要包括增加比表面積、構(gòu)建異質(zhì)結(jié)、摻雜、助催化劑修飾等。本文設(shè)計了不同的鎳基助催化劑用于修飾硫化鎘基半導體,使其光生載流子分離率和抗腐蝕能力增加。主要研究內(nèi)容與結(jié)果如下:（1）使用水熱法合成海膽狀CdS后球磨負載NiC。負載了助催化劑NiC的CdS和純相CdS相比,光解水產(chǎn)氫性能顯著提高。在可見光照射下,CdS-4%NiC光催化劑的產(chǎn)氫速率達到12.84 mmol·g-1（3 h）,是純相CdS的6倍。這是由于NiC促進了CdS表面光生載流子的傳輸速率,提供了更多的產(chǎn)氫活性位點。（2）使用一步水熱法合成了...
【文章來源】：內(nèi)蒙古大學內(nèi)蒙古自治區(qū) 211工程院校
【文章頁數(shù)】：88 頁
【學位級別】：碩士
【部分圖文】：
半導體光催化分解水產(chǎn)生氫氣和氧氣的主要過程[57]
內(nèi)蒙古大學碩士學位論文51.3.2金屬氧化物催化劑二氧化鈦（TiO2）因其高光催化效率、在極端條件下的高穩(wěn)定性和恰到好處的帶位置成為近幾十年來熱門的光催化劑，可用于光分解水產(chǎn)氫產(chǎn)氧，光降解空氣水體污染物等多個方面[9,46,47]。TiO2早起初被用作光催化劑時為一般的白色TiO2，氫化處理可以得到彩色的TiO2，類如黑色TiO2[48,49]和灰色TiO2[50,51]就有很強的可見和紅外的光吸收。三氧化鎢（WO3）也是一種常見的金屬氧化物光催化劑，也被廣泛應用于光催化制氫制氧。Zhang等人將硫化銻（Sb2S3）入WO3中，提高了WO3在可見光照射下的光電催化活性。然后又合成了WO3/Sb2S3的異質(zhì)結(jié)光電催化劑，增強了吸光性，構(gòu)建了合適的帶隙，使光電催化活性大大增強[52]。TaejongPaik等人報道了一種非化學計量的高還原性氧化鎢（WOx）納米線用于直接光催化制氫。與化學計量比的WO3相比，WO3氧空位出現(xiàn)，光學帶隙增加，可以用于以醇為犧牲劑的光催化產(chǎn)氫[53]。1.3.3金屬硫?qū)倩锎呋瘎–dX，X=S，Se，Te）圖1.3CdS、CdSe和CdTe半導體的能帶結(jié)構(gòu)與水分裂氧化還原電位的關(guān)系(pH=0)[57]。Fig.1.3RelationshipbetweenbandstructureofCdS,CdSeandCdTesemiconductorsandredoxpotentialsofwatersplitting(pH=0).
內(nèi)蒙古大學碩士學位論文8復合率。第三，以納米粒子的形式制備半導體材料將可以利用量子約束效應來打開半導體的帶隙并調(diào)節(jié)能級。圖1.4（a）生長過程中的主要步驟，（b）通過調(diào)節(jié)Cd2+注入速率，可以簡單地控制CdS納米錐、CdS納米銹和CdS納米板的形成的說明示意圖。Fig.1.4Schematicillustrationof(a)themajorstepsinvolvedinthegrowthprocessand(b)theformationofaCdSnanocone,aCdSnanofrustum,andaCdSnanoplate,simplycontrolledbyadjustingCd2+injectionrate.目前，很多不同的形狀的CdS（納米粒子、納米棒、納米片、納米線等）被成功的設(shè)計并制備出來用于產(chǎn)氫實驗。Yu等人通過在水熱法中調(diào)節(jié)溶劑和硫源設(shè)計了一系列不同形貌的CdS，實驗結(jié)果表明CdS的形貌和晶型對光解水產(chǎn)氫起著重要作用[73]。雖然純的CdS半導體材料已經(jīng)被證明有光催化分解水的能力，但其產(chǎn)氫速率和量子效率仍然太低，即使在有犧牲劑存在時也無法有效利用太陽能。所以人們進一步通過其他材料修飾CdS來提高其光催化性能。1.4.2.2固溶體固溶體的合成是一種有效的策略用于加強CdS半導體材料的光催化性能。與原始的CdS
【參考文獻】：
期刊論文
[1]Covalently integrated core-shell MOF@COF hybrids as efficient visible-light-driven photocatalysts for selective oxidation of alcohols[J]. Guilong Lu,Xiubing Huang,Yang Li,Guixia Zhao,Guangsheng Pang,Ge Wang. Journal of Energy Chemistry. 2020(04)
本文編號：3535244
【文章來源】：內(nèi)蒙古大學內(nèi)蒙古自治區(qū) 211工程院校
【文章頁數(shù)】：88 頁
【學位級別】：碩士
【部分圖文】：
半導體光催化分解水產(chǎn)生氫氣和氧氣的主要過程[57]
內(nèi)蒙古大學碩士學位論文51.3.2金屬氧化物催化劑二氧化鈦（TiO2）因其高光催化效率、在極端條件下的高穩(wěn)定性和恰到好處的帶位置成為近幾十年來熱門的光催化劑，可用于光分解水產(chǎn)氫產(chǎn)氧，光降解空氣水體污染物等多個方面[9,46,47]。TiO2早起初被用作光催化劑時為一般的白色TiO2，氫化處理可以得到彩色的TiO2，類如黑色TiO2[48,49]和灰色TiO2[50,51]就有很強的可見和紅外的光吸收。三氧化鎢（WO3）也是一種常見的金屬氧化物光催化劑，也被廣泛應用于光催化制氫制氧。Zhang等人將硫化銻（Sb2S3）入WO3中，提高了WO3在可見光照射下的光電催化活性。然后又合成了WO3/Sb2S3的異質(zhì)結(jié)光電催化劑，增強了吸光性，構(gòu)建了合適的帶隙，使光電催化活性大大增強[52]。TaejongPaik等人報道了一種非化學計量的高還原性氧化鎢（WOx）納米線用于直接光催化制氫。與化學計量比的WO3相比，WO3氧空位出現(xiàn)，光學帶隙增加，可以用于以醇為犧牲劑的光催化產(chǎn)氫[53]。1.3.3金屬硫?qū)倩锎呋瘎–dX，X=S，Se，Te）圖1.3CdS、CdSe和CdTe半導體的能帶結(jié)構(gòu)與水分裂氧化還原電位的關(guān)系(pH=0)[57]。Fig.1.3RelationshipbetweenbandstructureofCdS,CdSeandCdTesemiconductorsandredoxpotentialsofwatersplitting(pH=0).
內(nèi)蒙古大學碩士學位論文8復合率。第三，以納米粒子的形式制備半導體材料將可以利用量子約束效應來打開半導體的帶隙并調(diào)節(jié)能級。圖1.4（a）生長過程中的主要步驟，（b）通過調(diào)節(jié)Cd2+注入速率，可以簡單地控制CdS納米錐、CdS納米銹和CdS納米板的形成的說明示意圖。Fig.1.4Schematicillustrationof(a)themajorstepsinvolvedinthegrowthprocessand(b)theformationofaCdSnanocone,aCdSnanofrustum,andaCdSnanoplate,simplycontrolledbyadjustingCd2+injectionrate.目前，很多不同的形狀的CdS（納米粒子、納米棒、納米片、納米線等）被成功的設(shè)計并制備出來用于產(chǎn)氫實驗。Yu等人通過在水熱法中調(diào)節(jié)溶劑和硫源設(shè)計了一系列不同形貌的CdS，實驗結(jié)果表明CdS的形貌和晶型對光解水產(chǎn)氫起著重要作用[73]。雖然純的CdS半導體材料已經(jīng)被證明有光催化分解水的能力，但其產(chǎn)氫速率和量子效率仍然太低，即使在有犧牲劑存在時也無法有效利用太陽能。所以人們進一步通過其他材料修飾CdS來提高其光催化性能。1.4.2.2固溶體固溶體的合成是一種有效的策略用于加強CdS半導體材料的光催化性能。與原始的CdS
【參考文獻】：
期刊論文
[1]Covalently integrated core-shell MOF@COF hybrids as efficient visible-light-driven photocatalysts for selective oxidation of alcohols[J]. Guilong Lu,Xiubing Huang,Yang Li,Guixia Zhao,Guangsheng Pang,Ge Wang. Journal of Energy Chemistry. 2020(04)
本文編號：3535244
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