本文關(guān)鍵詞：Ni基助催化劑的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)及其對CdS可見光分解水制氫性能的影響研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：近些年,光催化分解水制氫反應(yīng)引起了人們的廣泛研究。CdS是一種常用的可見光響應(yīng)光催化劑,但較快的光生電子-空穴的復(fù)合速率和光腐蝕限制了它在光催化中的應(yīng)用。在CdS表面負(fù)載貴金屬助催化劑是簡便、有效的提高其光催化效率的方法之一,但由于貴金屬價(jià)格較高,不利于實(shí)際應(yīng)用,而研究發(fā)現(xiàn),非貴金屬Ni對CdS光催化分解水同樣具有促進(jìn)作用,因此本文主要對Ni基助催化劑的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)及其對CdS可見光分解水制氫性能的影響進(jìn)行了研究。具體內(nèi)容為:1.Ni納米膜對CdS納米棒光催化分解水產(chǎn)氫性能的影響采用硼氫化鈉還原體系,利用化學(xué)還原法,通過控制還原條件制備出Ni納米膜。TEM表征說明Ni呈現(xiàn)膜狀,有利于其在CdS表面的負(fù)載。Ni/CdS光催化劑的粉末X射線粉末衍射儀(XRD)、高分辨透射電鏡(TEM)、X射線能譜(EDX)、熒光光譜儀(PL)等表征結(jié)果表明,Ni納米膜在CdS納米棒表面分布較為均勻,Ni的負(fù)載對CdS的各晶面衍射峰強(qiáng)度、熒光強(qiáng)度都有一定影響,表明Ni納米膜在CdS納米棒表面的沉積具有選擇性,負(fù)載后引起CdS納米棒本征激發(fā)對應(yīng)的熒光峰減弱,光生載流子壽命延長。Ni/CdS光催化劑可見光(?≥420 nm)分解水產(chǎn)氫活性測試表明,當(dāng)Ni納米膜的負(fù)載量為1.2%時(shí),Ni/CdS產(chǎn)氫活性最高,為40.18 mmol/h/g,高于相同擔(dān)載量和相同反應(yīng)條件下的Pt/CdS(26.8 mmol/h/g,擔(dān)載量1.25 wt%,為該反應(yīng)體系下的最高產(chǎn)氫速率)的產(chǎn)氫活性。究其原因可能在于Ni納米膜在CdS表面負(fù)載更為均勻,形成了更多活性位點(diǎn),有效抑制了CdS光生電子-空穴的復(fù)合,從而提高了分解水產(chǎn)氫活性。2.不同結(jié)構(gòu)雙金屬PtNi納米粒子對CdS光催化分解水產(chǎn)氫活性的影響1)PtNi合金納米粒子對CdS光催化分解水產(chǎn)氫活性的影響采用化學(xué)連續(xù)還原法制備出PtNi合金納米粒子,TEM表明Pt Ni合金納米粒子大小在5 nm左右,無明顯團(tuán)聚現(xiàn)象發(fā)生。對PtNi/CdS光催化劑進(jìn)行X射線單晶衍射儀(XRD)、高分辨透射電鏡(TEM)、X射線能譜(EDX)、熒光光譜儀(PL)表征,結(jié)果表明PtNi納米粒子在CdS表面有較好的負(fù)載,且對CdS部分晶面的衍射峰強(qiáng)度有影響,說明沉積存在方向性。然而PtNi/CdS的熒光強(qiáng)度與單金屬Pt/CdS、Ni/CdS相比出現(xiàn)了反差,說明兩種元素形成的合金出現(xiàn)共振結(jié)構(gòu)。通過改變前驅(qū)體H2PtCl6、NiCl2的量制備出不同質(zhì)量配比的PtNi合金納米粒子,并應(yīng)用于光催化實(shí)驗(yàn),結(jié)果表明,當(dāng)PtNi配比為5:5時(shí),PtNi/CdS產(chǎn)氫速率最高,為53.4 mmol/h/g,產(chǎn)氫活性較相同條件下的Pt/CdS(20.1 mmol/h/g)、Ni/CdS(34.82 mmol/h/g)有明顯提高,原因主要在于雙金屬之間的協(xié)同作用使得電子的轉(zhuǎn)移速率進(jìn)一步增強(qiáng),光生電子-空穴的復(fù)合率降低。2)PtNi空心納米粒子對CdS光催化分解水產(chǎn)氫活性的影響以K2PtCl6和NiCl2.6H2O為前驅(qū)體,硼氫化鈉為還原劑,采用化學(xué)連續(xù)還原法,通過改變前驅(qū)體的量制備出不同摩爾配比的PtNi空心結(jié)構(gòu)納米球。透射電鏡(TEM)結(jié)果表明PtNi空心結(jié)構(gòu)納米球大小在50 nm左右,邊緣殼層厚度在2-3nm左右,但顆粒尺寸不太均一。利用化學(xué)沉積和光沉積結(jié)合的方法將Pt Ni空心結(jié)構(gòu)納米粒子沉積到CdS表面,得到PtNi/CdS光催化劑。在犧牲試劑(NH4)2SO3存在下,進(jìn)行可見光分解水產(chǎn)氫反應(yīng),結(jié)果表明,Pt Ni空心結(jié)構(gòu)納米粒子對CdS的光催化性能有一定促進(jìn)作用,當(dāng)PtNi摩爾配比為1㑳0.5時(shí),產(chǎn)氫活性最高,為29.76 mmol/h/g。PtNi/CdS熒光測試數(shù)據(jù)表明,PtNi空心微球在CdS納米棒表面負(fù)載引起其本征激發(fā)減弱,是其可見光產(chǎn)氫活性增強(qiáng)的電子學(xué)基礎(chǔ)。
【關(guān)鍵詞】：光催化 分解水 氫氣 硫化鎘 鎳 鉑鎳二元金屬
【學(xué)位授予單位】：河南大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;TQ116.2
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-12
• 1 緒論12-32
• 1.1 概述12
• 1.2 光催化分解水制氫研究現(xiàn)狀12-18
• 1.2.1 反應(yīng)機(jī)理12-13
• 1.2.2 反應(yīng)體系13
• 1.2.3 光催化劑13-18
• 1.3 鎳基助催化劑的研究進(jìn)展18-22
• 1.3.1 鎳基納米粒子的制備方法及其協(xié)同分解水產(chǎn)氫性能18-22
• 1.4 鉑鎳雙金屬納米粒子研究進(jìn)展22-25
• 1.4.1 合金結(jié)構(gòu)22-23
• 1.4.2 空心結(jié)構(gòu)23-24
• 1.4.3 核殼結(jié)構(gòu)24-25
• 1.5 本課題的選題依據(jù)及研究內(nèi)容25-26
• 1.5.1 本課題的選題依據(jù)25
• 1.5.2 研究內(nèi)容25-26
• 參考文獻(xiàn)26-32
• 2 Ni納米膜對CdS納米棒光催化分解水產(chǎn)氫性能的影響32-48
• 2.1 引言32-33
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分33-36
• 2.2.1 主要試劑33-34
• 2.2.2 主要實(shí)驗(yàn)儀器34
• 2.2.3 Ni/CdS光催化劑的合成34-35
• 2.2.4 光催化分解水反應(yīng)系統(tǒng)35
• 2.2.5 儀器表征35-36
• 2.3 結(jié)果與討論36-44
• 2.3.1 Ni納米膜的結(jié)構(gòu)表征36-38
• 2.3.2 Ni film/CdS nano-rod的結(jié)構(gòu)表征38-40
• 2.3.3 Ni film/CdS nano-rod的光吸收特性40-43
• 2.3.4 Ni film/CdS nano-rod的可見光分解水產(chǎn)氫性能43-44
• 2.4 小結(jié)44-46
• 參考文獻(xiàn)46-48
• 3 PtNi合金納米粒子對CdS光催化分解水產(chǎn)氫活性的影響48-62
• 3.1 引言48-49
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分49-51
• 3.2.1 主要試劑49
• 3.2.2 主要實(shí)驗(yàn)儀器49-50
• 3.2.3 PtNi/CdS光催化劑的合成50
• 3.2.4 光催化分解水反應(yīng)系統(tǒng)50
• 3.2.5 儀器表征50-51
• 3.3 結(jié)果與討論51-57
• 3.3.1 PtNi合金納米粒子的結(jié)構(gòu)表征51-53
• 3.3.2 PtNi/CdS光催化劑的結(jié)構(gòu)表征53-54
• 3.3.3 PtNi/CdS光催化劑的熒光特性54-57
• 3.3.4 PtNi/CdS光催化活性57
• 3.4 小結(jié)57-59
• 參考文獻(xiàn)59-62
• 4 PtNi空心納米粒子對CdS光催化分解水產(chǎn)氫活性的影響62-74
• 4.1 引言62-63
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分63-65
• 4.2.1 主要試劑63
• 4.2.2 主要實(shí)驗(yàn)儀器63-64
• 4.2.3 PtNi/CdS光催化劑的合成64
• 4.2.4 光催化分解水反應(yīng)系統(tǒng)64
• 4.2.5 儀器表征64-65
• 4.3 結(jié)果與討論65-68
• 4.3.1 PtNi空心納米粒子的結(jié)構(gòu)表征65-66
• 4.3.2 PtNi/CdS的結(jié)構(gòu)表征66-67
• 4.3.3 PtNi/CdS的光吸收特性67-68
• 4.3.4 PtNi/CdS的光催化活性68
• 4.4 小結(jié)68-70
• 參考文獻(xiàn)70-74
• 5 結(jié)論74-78
• 5.1 本論文的主要結(jié)論74-75
• 5.2 本論文的創(chuàng)新點(diǎn)75
• 5.3 存在問題75-78
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文78-80
• 致謝80-81

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本文編號：281743