本文關(guān)鍵詞：產(chǎn)品工程學(xué)——化學(xué)反應(yīng)工程的新拓展，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

《浙江大學(xué)》 2011年

嵌段共聚物鏈結(jié)構(gòu)不對稱性對其調(diào)控共混體系相結(jié)構(gòu)行為的影響

濮公偉  

【摘要】：亞微米尺度的雙連續(xù)結(jié)構(gòu)聚合物復(fù)合材料因其獨特的結(jié)構(gòu)和性能,具有廣闊的應(yīng)用前景。近年來,具有雙連續(xù)結(jié)構(gòu)的聚合物復(fù)合材料的制備與應(yīng)用逐漸成為研究熱點。目前,已有一些制備雙連續(xù)結(jié)構(gòu)聚合物復(fù)合體系的方法。其中,熔融共混兩元不相容聚合物是最簡單、最容易實現(xiàn)工業(yè)放大的制備方法。這種方法下為了降低稀相相疇尺寸到亞微米尺度需要加入共聚物作為相相容劑,但是相相容劑的加入會增大出現(xiàn)雙連續(xù)結(jié)構(gòu)時稀相的最低濃度、縮小共混體系雙連續(xù)結(jié)構(gòu)組成窗口。 本論文類比小分子乳液體系,提出在相相容劑的共聚物的鏈結(jié)構(gòu)上引入不對稱性的思路,成功解決了上述困難,實現(xiàn)了同時做到降低稀相相疇尺寸、降低出現(xiàn)雙連續(xù)結(jié)構(gòu)時稀相的最低濃度、擴大共混體系雙連續(xù)結(jié)構(gòu)組成窗口。此方法可以簡單、快速、經(jīng)濟、可靠的制備亞微米尺度的雙連續(xù)結(jié)構(gòu)聚合物共混體系,為進一步開發(fā)以雙連續(xù)結(jié)構(gòu)共混物為基礎(chǔ)的先進材料提供方便。 本論文主要內(nèi)容如下： (1)以PS(聚苯乙烯)/PMMA(聚甲基丙烯酸甲酯)為模型共混體系,利用RAFT活性/可控自由基聚合技術(shù)合成了一系列對稱度不同的PS-PMMA嵌段共聚物,系統(tǒng)研究了嵌段共聚物相相容劑鏈結(jié)構(gòu)的不對稱性對共混物相形態(tài)的影響。特別是發(fā)現(xiàn),當不對稱嵌段共聚物體積較大的鏈段位于稀相(分散相)時,不對稱嵌段共聚物的加入可以使原本海島結(jié)構(gòu)的共混物轉(zhuǎn)變?yōu)殡p連續(xù)結(jié)構(gòu)。我們認為嵌段共聚物不對稱性調(diào)控聚合物-聚合物共混體系相形態(tài)形成雙連續(xù)結(jié)構(gòu)共混物的機理是：由于界面共聚物分子層的彎曲能與界面張力的平衡,導(dǎo)致了稀相纖維不再發(fā)生毛細管破裂,進而稀相纖維的堆積形成了雙連續(xù)相結(jié)構(gòu)。據(jù)此機理制備雙連續(xù)結(jié)構(gòu)共混物時,有三點要求：一是共聚物乳化劑分子鏈結(jié)構(gòu)是不對稱的,是其自然曲率的取向是向濃相彎曲(體積較大的嵌段位于稀相),三是共聚物乳化劑分子在界面密堆積。 (2)研究了嵌段共聚物不對稱性對共混體系雙連續(xù)結(jié)構(gòu)組成窗口的影響。不對稱嵌段共聚物乳化劑不僅可以擴大共混體系的雙連續(xù)結(jié)構(gòu)組成窗口,還可以降低共混體系形成雙連續(xù)結(jié)構(gòu)的初始稀相濃度。嵌段共聚物的不對稱性越大.這樣的效果越顯著。對于PS/PMMA體系,不加入相相容劑時雙連續(xù)結(jié)構(gòu)組成窗口為PS/PMMA=45/55-50/50;加入對稱嵌段共聚物(PMMA110-b-PS110)縮小了體系的雙連續(xù)結(jié)構(gòu)組成窗口；加入不對稱嵌段共聚物(PMMA110-b-PS433)擴大了體系的雙連續(xù)結(jié)構(gòu)組成窗口至(?)PS/PMMA=20/80～30/70;加入不對稱性更大的嵌段共聚物(P(S-r-MMA)22o-b-PS32o)更加擴大了體系的雙連續(xù)結(jié)構(gòu)組成窗口到PS/PMMA=10/90-30/70。 (3)研究了共混條件對共混體系相形態(tài)的影響。發(fā)現(xiàn)共混時間、共混剪切強度、共混加料策略均不影響共混物相結(jié)構(gòu),只是影響共混物的特征尺寸。 (4)通過比較雙連續(xù)結(jié)構(gòu)共混物的退火粗化速率,研究了不對稱嵌段共聚物的序列結(jié)構(gòu)對其界面活性的影響。相同分子量和單體組成下,純兩嵌段共聚物(PMMA110-b-PS433)界面活性最高,帶有線性梯度嵌段的復(fù)合嵌段共聚物(P(S-g-MMA)202-b-PS344)次之,帶有無規(guī)共聚嵌段的復(fù)合嵌段共聚物(P(S-r-MMA)220-b-PS32o)界面活性最低。通過靜態(tài)熱處理的方法可以方便的在0.1μm到約5μm的尺度上調(diào)控雙連續(xù)結(jié)構(gòu)的特征尺寸。 (5)通過比較雙連續(xù)結(jié)構(gòu)共混物的拉伸力學(xué)性能,研究了不對稱嵌段共聚物的序列結(jié)構(gòu)對其界面增強效果的影響。相同分子量和單體組成下,帶有線性梯度嵌段的復(fù)合嵌段共聚物(P(S-g-MMA)202-b-PS344)對PS/PMMA相界面增強效果最佳,帶有無規(guī)共聚嵌段的復(fù)合嵌段共聚物(P(S-r-MMA)22o-b-PS32o)次之,純兩嵌段共聚物(PMMA110-b-PS433)再次之。

【關(guān)鍵詞】：
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2011
【分類號】：O631.3
【目錄】：

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5 魏芬芬;星型PLA-PEG嵌段共聚物的合成及其在藥物負載中的應(yīng)用[D];華南理工大學(xué);2010年

6 劉旭;pH/溫度響應(yīng)性聚磷酸酯全親水性嵌段共聚物的合成及應(yīng)用[D];蘇州大學(xué);2010年

7 王帥;旋流場中膠束結(jié)構(gòu)的計算機模擬研究[D];吉林大學(xué);2010年

8 高明明;嵌段共聚物PS-b-PMMA在空氣/水界面的聚集行為[D];哈爾濱理工大學(xué);2010年

9 曾文娟;兩親性聚己內(nèi)酯嵌段共聚物的合成及其自組裝行為研究[D];廣東工業(yè)大學(xué);2011年

10 韓曉宇;溫度/雙pH敏感性嵌段共聚物PDEAM-b-PDMAEMA-b-PMAA的ATRP及膠束化研究[D];陜西師范大學(xué);2010年

  本文關(guān)鍵詞：產(chǎn)品工程學(xué)——化學(xué)反應(yīng)工程的新拓展，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

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