本文關(guān)鍵詞：新型節(jié)能CO_2零排放工藝——化學(xué)循環(huán)燃燒技術(shù)，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

《西北大學(xué)》 2015年

化學(xué)循環(huán)干氣重整用催化—載氧雙功能材料的構(gòu)建及反應(yīng)特性研究

劉瑩  

【摘要】：化學(xué)循環(huán)干氣重整(CLDR)作為一種新型的CO2捕集技術(shù),它既可以實(shí)現(xiàn)含碳燃料的高效利用,又可以實(shí)現(xiàn)CO2的廉價(jià)捕集和定向轉(zhuǎn)化。在CLDR系統(tǒng)中,決定其運(yùn)轉(zhuǎn)的關(guān)鍵是氧載體,其實(shí)質(zhì)就是氧化還原催化劑。因此,本文就CLDR系統(tǒng)用催化-載氧雙功能材料從微觀結(jié)構(gòu)、氧移動(dòng)能力等方面進(jìn)行探索研究,力圖為開(kāi)發(fā)出高效高活性的氧載體提供一些科學(xué)依據(jù)。采用共沉淀法制備了鐵基氧化物(Fe2O3/Al2O3)、鈣鈦礦(ABO3)以及鐵基六鋁酸鹽(LaFe3Al9O19)三種不同的氧載體,并且將其焙燒至不同溫度。對(duì)不同系列的氧載體通過(guò)XRD、BET以及SEM等手段進(jìn)行表征,分析其物化性能。根據(jù)反應(yīng)需要自主設(shè)計(jì)并搭建了一套化學(xué)循環(huán)干氣重整用實(shí)驗(yàn)設(shè)備,并且使用該設(shè)備對(duì)所制備的氧載體進(jìn)行活性評(píng)價(jià),考察了反應(yīng)過(guò)程中甲烷轉(zhuǎn)化率、氫氣選擇性、失去晶格氧后活化C02的能力以及循環(huán)穩(wěn)定性,并與其物化性能進(jìn)行關(guān)聯(lián)分析。研究發(fā)現(xiàn)：對(duì)于鐵基氧化物,適度溫度焙燒(900℃～1000℃)的氧載體有較高且穩(wěn)定的轉(zhuǎn)化活性,高溫焙燒的樣品出現(xiàn)了大面積的嚴(yán)重?zé)Y(jié)從而影響了催化活性。鈣鈦礦樣品雖然其比表面積小,但是無(wú)論是反應(yīng)活性還是穩(wěn)定性都優(yōu)于鐵基氧化物,尤其是在循環(huán)實(shí)驗(yàn)中,焙燒溫度為1100℃的鈣鈦礦樣品呈現(xiàn)出了很高的反應(yīng)活性和循環(huán)穩(wěn)定性,其對(duì)甲烷的轉(zhuǎn)化率始終保持在60%以上。但是,在多次實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)鈣鈦礦會(huì)出現(xiàn)坍塌現(xiàn)象。相比與鐵基氧化物和鈣鈦礦,鐵基六鋁酸鹽呈現(xiàn)出了良好的活性以及高溫穩(wěn)定性。即使當(dāng)焙燒溫度達(dá)到1200℃時(shí),鐵基六鋁酸鹽依然保持有高的比表面積(10 m2/g),是相同焙燒溫度下鐵基氧化物的3倍。焙燒溫度為1000℃～1100℃的樣品均呈現(xiàn)出高的甲烷轉(zhuǎn)化率和高的氫氣選擇性,在反應(yīng)的前7 min,1000℃的樣品都保持有100%的甲烷轉(zhuǎn)化率。特別地,即使當(dāng)焙燒溫度達(dá)到1200℃,鐵基六鋁酸鹽也呈現(xiàn)出高的氫氣選擇性,在反應(yīng)的10 min內(nèi)就達(dá)到了90%以上。這是由于六鋁酸鹽的獨(dú)特結(jié)構(gòu)使得其在高溫焙燒下依然含有大量的晶格氧,因此具有良好的反應(yīng)活性�？傊�,綜合比較抗燒結(jié)能力、反應(yīng)活性以及循環(huán)穩(wěn)定性,鐵基六鋁酸鹽都較鈣鈦礦和鐵基氧化物呈現(xiàn)出了良好的性能。

【關(guān)鍵詞】：
【學(xué)位授予單位】：西北大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TQ426;TB34
【目錄】：

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