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  本文關(guān)鍵詞：基于Cu基載氧體的化學(xué)鏈燃燒技術(shù)，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

《北京科技大學(xué)》 2015年

基于Cu基載氧體的化學(xué)鏈燃燒技術(shù)

鄭曉明  

【摘要】：二氧化碳捕集與封存(Carbon CaptureStorage, CCS)技術(shù)作為減少溫室氣體排放最直接最有效的手段,其應(yīng)用的主要障礙在于CO2捕集工藝的巨大能耗,因而如何降低C02捕集能耗成為了CCS技術(shù)研發(fā)的焦點�；剂系幕瘜W(xué)鏈燃燒(Chemical-Looping Combustion, CLC)技術(shù)具有先天性的近零能耗捕集CO2的功能,而且還具有能量利用效率高、污染物質(zhì)近零排放的特點,是一種極具發(fā)展前景的新技術(shù)。然而,目前關(guān)于化學(xué)鏈燃燒技術(shù)的研究大都以火力發(fā)電為應(yīng)用對象,其系統(tǒng)多為在900℃以上高溫下工作的串行流化床,因而存在著高溫積碳與燒結(jié)以及流動磨損等導(dǎo)致的載氧體使用壽命過短以及系統(tǒng)密封性差等問題,使得化學(xué)鏈燃燒系統(tǒng)迄今仍未有實際的工程應(yīng)用�；诖�,本文提出了一種基于Cu基載氧體的化學(xué)鏈燃燒新工藝,并對Cu基載氧體的性能及循環(huán)壽命進行了系統(tǒng)深入的研究。主要研究內(nèi)容如下 本文是以Cu基載氧體的利用為切入點的。Cu基載氧體具有氧化與還原均為放熱過程的獨特性質(zhì),該特性使得固定床的采用,以及氧化與還原過程不間斷供熱的實現(xiàn)成為可能,其缺點是金屬Cu的熔點較低因而在高溫下工作時易發(fā)生燒結(jié)。首先采用固定床反應(yīng)器,TPR和熱重分析儀測定了H2、CO和CH4與Cu基載氧體在不同溫度下的還原特性。結(jié)果表明,在與Cu基載氧體發(fā)生完全反應(yīng)所需的最低溫度上,H2和CO分別為300℃和225℃,而CH4則為650℃,還發(fā)現(xiàn)CH4與Cu基載氧體在550℃反應(yīng)時會發(fā)生積碳。此外,通過測定在350℃和700℃下焙燒時載氧體的CO化學(xué)吸附量隨焙燒時間的變化發(fā)現(xiàn),Cu基載氧體在350℃焙燒溫度下的化學(xué)吸附量明顯大于700℃下的化學(xué)吸附量,且350℃下的化學(xué)吸附量隨時間的下降趨勢明顯小于700℃下的化學(xué)吸附量隨時間的下降趨勢,說明通過降低工作溫度可以抑制載氧體的燒結(jié)現(xiàn)象。據(jù)此,本文提出了以基于Cu基載氧體、采用固定床反應(yīng)器、引入CH4預(yù)重整過程(包括CH4水蒸氣重整和CH4二氧化碳重整)為特征的化學(xué)鏈燃燒新工藝,通過將CH4轉(zhuǎn)化為H2和CO可大幅降低CH4進行化學(xué)鏈還原反應(yīng)所需的溫度,從而在根本上克服CH4與Cu基載氧體在反應(yīng)過程中存在的上述問題。本化學(xué)鏈燃燒新工藝可用于替代燃氣中壓、低壓蒸汽鍋爐、燃氣熱水鍋爐以及導(dǎo)熱油爐等,在實現(xiàn)清潔高效供熱的同時,還可近零能耗捕集CO2,進而副產(chǎn)液體CO2。 本文基于該新工藝,以Cu為活性組分,以Al2O3或SiO2為惰性載體,分別采用浸漬法和機械混合法制備出了多種Cu基載氧體,并采用固定床反應(yīng)器對其反應(yīng)性能進行了評價。結(jié)果表明：浸漬法制備的載氧體具有良好的初期反應(yīng)活性,但由于受到活性組分飽和擔(dān)載量的制約,其載氧率較低；而機械混合法可達到極高的載氧率,同時,通過將活性組分Cu粉的粒度控制在25～38μm的范圍,并控制惰性載體顆粒的粒度明顯小于載氧體顆粒的粒度,可得到良好的初期反應(yīng)活性。兩種機械混合法制備的Cu/SiO2-M和Cu-Ni/Al2O3-M的載氧率分別達到了0.167和0.177,并可在還原過程GHSV(H2)為200h-1、氧化過程GHSV(O2)為95h-1、入口溫度500℃的條件下與H2和O2發(fā)生完全的反應(yīng),即當(dāng)還原產(chǎn)物氣中的H2和氧化產(chǎn)物氣中的O2突破1%時,載氧體的還原利用率和氧化利用率分別達到了90%以上 本文還基于該工藝,在入口溫度500℃的固定床反應(yīng)器中對Cu-Ni/Al2O3-M和Cu/SiO2-M的循環(huán)性能進行了評價。結(jié)果表明,Cu-Ni/Al2O3-M在氧化過程中的性能衰減明顯,氧化利用率在第120次循環(huán)時降至27.7%。相比之下,Cu/SiO2-M的氧化利用率在第360次循環(huán)時仍維持在50%以上,但在第420次循環(huán)時降至30.6%。對于還原過程,Cu-Ni/Al2O3-M和Cu/SiO2-M的性能衰減均較輕微,Cu-Ni/Al2O3-M的還原利用率在120次循環(huán)后仍維持在86.8%,而Cu/SiO2-M在420次循環(huán)之后仍維持在80%左右。通過對循環(huán)后載氧體的XRD和SEM表征發(fā)現(xiàn),載氧體性能衰減的主要原因是載氧體顆粒發(fā)生了局部粉化、堆密并形成團聚塊,團聚塊內(nèi)的反應(yīng)氣體擴散受阻,而團聚塊的形成還使得載氧體填充床的壓損增大從而導(dǎo)致反應(yīng)氣流分布不均。據(jù)此,本文提出了一種基于對劣化后載氧體再造粒的載氧體再生方法,并闡明了其再生機理。結(jié)果表明,通過對劣化后的載氧體重新造�？墒固畛浯矇簱p和載氧體利用率恢復(fù)到接近初期的水平。 本文還提出了一種可應(yīng)用于天然氣集中供暖領(lǐng)域的、基于CO2化學(xué)吸收工藝、以化學(xué)鏈燃燒反應(yīng)熱的品質(zhì)下降為代價的CO2熱化學(xué)增壓新技術(shù),其作用是在不引起系統(tǒng)能量利用效率下降的前提下,減少制取液體CO2時的CO2壓縮功耗。CO2熱化學(xué)增壓的工作原理是,在常壓和較高溫度(高于供暖回水溫度,一般為60℃)的吸收塔工作條件下,對還原產(chǎn)物氣體進行CO2吸收,然后在加壓和更高溫度的再生器工作條件下,以高品質(zhì)的化學(xué)鏈燃燒反應(yīng)熱為再生熱源投入到再生器內(nèi)換熱器,對吸收富液進行再生。這樣,在再生器頂部的冷凝器出口便可得到增壓了的CO2。由于吸收反應(yīng)的放熱和再生器頂部冷凝器的水蒸氣冷凝熱均可由供暖回水來回收,因而該CO2增壓過程實質(zhì)上不存在熱量的消耗,顯然,該CO2增壓過程的驅(qū)動力是化學(xué)鏈燃燒反應(yīng)熱品質(zhì)的降低。 本文結(jié)合CO2熱化學(xué)增壓,對化學(xué)鏈燃燒新工藝系統(tǒng)進行了放大實驗。以Ni基重整催化劑為CH4二氧化碳重整催化劑,以Cu-Ni/Al2O3-M和Cu/SiO2-M為載氧體,首先進行了CH4二氧化碳重整實驗,分析了溫度、空速等對CH4二氧化碳重整反應(yīng)的影響規(guī)律。然后在重整反應(yīng)器出口550℃、GHSV(CH4)為50h-1、化學(xué)鏈燃燒反應(yīng)溫度450～600℃的條件下,進行了還原與氧化循環(huán)實驗。結(jié)果表明,CH4預(yù)重整過程的CH4的轉(zhuǎn)化率為85%左右,在還原過程中CH4二氧化碳重整產(chǎn)生的H2和CO可與載氧體發(fā)生完全反應(yīng),而當(dāng)H2濃度或O2濃度突破1%時,載氧體的還原利用率和氧化利用率分別達到了80.7%和71.4%。此外,以氧化反應(yīng)過程的反應(yīng)熱為再生熱源,對在還原過程中70℃下吸收了CO2的吸收富液進行再生時,在137℃下再生器的壓力達到了2.5MPa,表明CO2熱化學(xué)增壓新技術(shù)具有明顯的CO2增壓效果。

【關(guān)鍵詞】：
【學(xué)位授予單位】：北京科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TQ038
【目錄】：

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5 郗艷榮;煤/載氧體化學(xué)鏈氣化鈣基復(fù)合載氧體的制備及性能研究[D];青島科技大學(xué);2013年

6 賀鳳娟;基于化學(xué)鏈燃燒的固體蓄能材料實驗研究及冷熱電系統(tǒng)集成[D];中國科學(xué)院研究生院（工程熱物理研究所）;2012年

7 王強;化學(xué)鏈氧解耦燃燒中錳基載氧體特性實驗研究[D];重慶大學(xué);2014年

8 賈偉華;煤化學(xué)鏈燃燒鈣基復(fù)合載氧體的制備及性能研究[D];青島科技大學(xué);2014年

9 范峻銘;基于化學(xué)鏈燃燒熱耦合蒸汽強化重整氫電聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)研究[D];西南石油大學(xué);2015年

10 劉永卓;化學(xué)鏈燃燒過程鈣基載氧體的研究[D];青島科技大學(xué);2010年

  本文關(guān)鍵詞：基于Cu基載氧體的化學(xué)鏈燃燒技術(shù)，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

本文編號：148295