本文關鍵詞：新型有機—無機復合材料的設計、制備及光催化性能的研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：近年來大量生活污水、食品加工和造紙等工業(yè)廢水的排放,造成環(huán)境及飲用水的嚴重污染。這些廢水中含有大量的碳水化合物、脂肪、蛋白、纖維素等有機物,對于此類有機污染物的消除已成為刻不容緩的問題。光催化技術作為一種在能源和環(huán)境領域有著重要應用前景的綠色技術,得到了廣泛的研究與應用。過去幾十年中,人們所開發(fā)的光催化材料主要為無機半導體材料,例如金屬氧化物(TiO2、ZnO),硫化物(CdS),氮氧化物(TaON)等。這些半導體光催化材料具有化學穩(wěn)定性高、價格低廉、催化活性高等優(yōu)點。但同時,他們的嚴重缺陷是只有在紫外區(qū)才能發(fā)生光降解,嚴重制約了其發(fā)展和實際應用。因而,尋找更加高效實用的光催化材料尤為重要。 在本論文中,我們通過簡便可控的熱處理方法設計并合成了三種新型的有機-無機復合光催化材料g-C3N4/NiO、g-C3N4/CuO、g-C3N4/Fe2O3,并研究了它們對有機污染物的光催化降解性能。本論文主要內容有如下三點： 1.設計有機半導體g-C3N4材料與無機半導體氧化物NiO構成異質結g-C3N4/NiO復合光催化材料。以醋酸鎳和三聚氰胺作為前驅體通過簡單的一步煅燒法制備了具有不同NiO含量的產物,分別用熱重(TG),粉末X-射線衍射(XRD),掃描電子顯微鏡(SEM),高分辨透射電子顯微鏡(HR-TEM),對產品進行結構表征。通過產物對有機染料光催化降解的實驗研究表明所獲得的復合光催化材料g-C3N4/NiO具有優(yōu)良的光催化降解能力,其對亞甲基藍(MB)水溶液的光催化降解反應速率是單純g-C3N4材料的2.3倍。這種異質結復合光催化材料的合成在光催化技術的商業(yè)化應用中取得重大成果,為未來的光催化研究技術的探索提供了開闊的道路,使其在環(huán)境保護等諸多方面具有廣闊的應用前景。 2.以金屬有機骨架Cu-BTC為模版,首先將三聚氰胺固載于其孔道中,再通過煅燒制備出具有不同氧化銅含量的產物,分別用熱重(TG),粉末X-射線衍射(XRD),掃描電子顯微鏡(SEM),高分辨透射電子顯微鏡(HR-TEM),對產品進行結構表征。通過產品對有機染料光催化降解的實驗研究表明所獲得的復合光催化材料g-C3N4/Cu0具有優(yōu)良的光催化降解能力,其對亞甲基藍(MB)染料的光催化降解反應速率是單純g-C3N4材料的3倍。這種先固載再煅燒的方法可以制備出小顆粒的氧化銅納米粒子,不僅可以增加異質結的界面面積,同時減小了光生載流子的輸運距離,從而抑制了電子與空穴的復合,提高光催化性能。 3.我們創(chuàng)新性地提出了將g-C3N4這一新型的有機半導體光催化材料與無機半導體氧化物Fe203復合并首次合成了具有磁性分離可回收性質的有機-無機復合光催化材料g-C3N4/Fe203,并研究了其對羅丹明B染料(RhB)的降解能力。以三聚氰胺和氯化鐵為前驅體,通過煅燒熱處理制備出磁性復合光催化材料g-C3N4/Fe2O3,并詳細研究了不同氧化鐵質量分數的復合材料對所羅丹明B染料的降解能力的影響。高分辨透射電子顯微鏡(HRTEM)觀察表明,復合材料擁有明顯的多孔結構,Fe203納米粒子尺寸大小約為5-10nm,并均勻地分散在g-C3N4基質上。通過磁性測試,所有產品都具備著優(yōu)良的磁性分離可回收性能。光催化性能測試表明,復合物對羅丹明B水溶液的光催化降解反應速率是單純g-C3N4材料的1.8倍。這樣得到的復合材料,不但可以提高原有光催化材料對可見光的吸收能力和可見光條件下的光催化活性,而且使光催化材料具有優(yōu)異的磁回收性能,從而顯著提升了其在工業(yè)應用領域的價值,并為設計與制備磁性催化劑材料鋪墊了開闊的道路。
【關鍵詞】：復合光催化材料 金屬有機骨架 g-C_3N_4/NiO g-C_3N_4/CuO g-C_3N_4/Fe_2O_3
【學位授予單位】：安徽大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2013
【分類號】：TB33;O643.3
【目錄】：

• 摘要3-5
• Abstract5-10
• 第一章 緒論10-23
• 1.1 引言10-11
• 1.2 半導體光催化簡介11-14
• 1.2.1 半導體光催化11-12
• 1.2.2 半導體光催化的基本原理12-13
• 1.2.3 影響光催化材料活性的主要因素13-14
• 1.2.4 半導體光催化技術的發(fā)展趨勢和前景展望14
• 1.3 石墨相結構氮化碳(g-C_3N_4)材料的簡介14-16
• 1.3.1 g-C_3N_4的結構14-15
• 1.3.2 g-C_3N_4的制備方法15
• 1.3.3 g-C_3N_4的廣泛應用15-16
• 1.4 新型有機-無機復合半導體光催化材料的設計思路16
• 1.4.1 提高g-C_3N_4材料光催化活性的途徑16
• 1.4.2 基于g-C_3N_4異質結復合光催化材料16
• 1.5 本課題的研究內容及意義16-17
• 參考文獻17-23
• 第二章 g-C_3N_4/NiO異質結復合光催化材料的設計、合成及其可見光光催化性能23-38
• 2.1 前言23-25
• 2.2 實驗內容25-27
• 2.2.1 實驗試劑和儀器25
• 2.2.2 表征方法和手段25-26
• 2.2.3 合成步驟26
• 2.2.4 光催化實驗26-27
• 2.3 g-C_3N_4/NiO的表征27-31
• 2.3.1 g-C_3N_4/NiO的結構表征27-28
• 2.3.2 g-C_3N_4/NiO的熱穩(wěn)定性表征28-29
• 2.3.3 g-C_3N_4/NiO的形貌表征29-30
• 2.3.4 g-C_3N_4/NiO的紫外表征30-31
• 2.4 g-C_3N_4/NiO光催化性能的研究31-35
• 2.5 g-C_3N_4/NiO可能的光催化機理35-36
• 2.6 小結36
• 參考文獻36-38
• 第三章 g-C_3N_4/CuO異質結復合光催化材料的設計、合成及其可見光光催化性能38-54
• 3.1 前言38-40
• 3.2 實驗內容40-42
• 3.2.1 實驗試劑和儀器40
• 3.2.2 表征方法和手段40-41
• 3.2.3 合成步驟41-42
• 3.2.4 光催化實驗42
• 3.3 g-C_3N_4/CuO的表征42-46
• 3.3.1 g-C_3N_4/CuO的結構表征42-43
• 3.3.2 g-C_3N_4/CuO的熱穩(wěn)定性表征43-44
• 3.3.3 g-C_3N_4/CuO的形貌表征44-45
• 3.3.4 g-C_3N_4/CuO的紫外表征45-46
• 3.4 g-C_3N_4/CuO的光催化性能研究46-50
• 3.5 g-C_3N_4/CuO可能的光催化機理50-51
• 3.6 小結51
• 參考文獻51-54
• 第四章 磁性可分離g-C_3N_4/Fe_2O_3復合光催化材料的設計、合成及其可見光光催化性能54-71
• 4.1 前言54-55
• 4.2 實驗部分55-58
• 4.2.1 實驗試劑55-56
• 4.2.2 表征方法和手段56
• 4.2.3 石墨相氮化碳磁性復合光催化材Fe_2O_3/g-C_3N_4的制備56-57
• 4.2.4 光催化實驗57-58
• 4.3 Fe_2O_3/g-C_3N_4的表征58-63
• 4.3.1 Fe_2O_3/g-C_3N_4的結構表征58-59
• 4.3.2 Fe_2O_3/g-C_3N_4的熱穩(wěn)定性表征59-60
• 4.3.3 Fe_2O_3/g-C_3N_4的磁性表征60-61
• 4.3.4 Fe_2O_3/g-C_3N_4的透射電鏡以及高分辨率透射電鏡61-62
• 4.3.5 Fe_2O_3/g-C_3N_4的紫外表征62-63
• 4.4 Fe_2O_3/g-C_3N_4的光催化性能的研究63-67
• 4.5 Fe_2O_3/g-C_3N_4可能的光催化機理67-68
• 4.6 結論68
• 參考文獻68-71
• 致謝71-72
• 碩士期間發(fā)表的論文72

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