發(fā)布時間：2016-12-19 10:27

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《華東理工大學(xué)》 2013年

利用單顆粒氣溶膠飛行時間質(zhì)譜研究氣溶膠的老化與混合狀態(tài)及定量計(jì)算

牟瑩瑩  

【摘要】：利用單顆粒氣溶膠飛行時間質(zhì)譜(SPAMS)于2011年11月中旬在上海測量了氣溶膠高污染過程中200nm-2.0μm氣溶膠的粒徑譜及其化學(xué)組成。對氣溶膠粒子的分類結(jié)果發(fā)現(xiàn),灰霾天期間大氣中主要存在OCEC、METAL、EC、SECONDARY和K-Na等5種氣溶膠粒子,其粒子數(shù)分別占總數(shù)的27.4%、3.4%、7.3%、45.6%和5.4%,二次污染顯著。觀測得到的5類氣溶膠顆粒中都包含18NH4+、80S03-、96S04-、97HSO4-、46N02-、62NO3-、125H(NO3)2-等二次組分,說明灰霾天期間這些顆粒都經(jīng)歷了不同的二次過程或與二次組分進(jìn)行了不同程度的混合,且隨著灰霾的生成和發(fā)展,氣溶膠不斷老化,二次氣溶膠粒子的信號迅速增強(qiáng)。OCEC粒子中97HSO4的信號較強(qiáng),說明S02可能在氣溶膠表面發(fā)生多相反應(yīng),同時因有機(jī)物的存在對氣態(tài)硫酸參與氣溶膠成核和增長起了重要作用,尤其是在嚴(yán)重污染的條件下,氣態(tài)硫酸和有機(jī)蒸氣相互作用可能加速了硫酸-有機(jī)顆粒物的形成。從氣溶膠類型的譜分布可以發(fā)現(xiàn),新鮮的EC氣溶膠粒子排入大氣后,其表面會不斷附著18NH4+、80SO3-、96S04-、97HSO4、46N02-、62N03-、125H(N03)2-等二次組分,EC顆粒在老化的過程中其類型逐步由EC氣溶膠演變成二次氣溶膠粒子。來自海洋的暖濕氣流除了形成降水對氣溶膠形成沖刷作用,使得二次氣溶膠粒子和OCEC氣溶膠粒子數(shù)明顯降低以外,也將有機(jī)胺帶入內(nèi)陸,在清潔天氣溶膠粒子中形成Amine粒子。 對比不同類型氣溶膠粒子在灰霾天和清潔天的絕對粒徑分布發(fā)現(xiàn)：氣溶膠顆粒的來源、老化程度以及氣溶膠粒子本身的物理化學(xué)性質(zhì)影響其粒徑分布。對比清潔天,對比清潔天,灰霾天的氣溶膠粒子數(shù)較多,導(dǎo)致灰霾天各類氣溶膠粒子的粒徑分布呈現(xiàn)光滑平緩的曲線；OC/EC、EC和SECONDRY氣溶膠粒子在灰霾天的粒徑分布偏向較大粒徑范圍,METAL氣溶膠粒子的粒徑分布與清潔天幾乎相同,K-Na粒子則偏向較小的粒徑。而且,清潔天中EC氣溶膠粒子出現(xiàn)明顯的雙峰分布,SECONDARY也有雙峰出現(xiàn),但是不是非常明顯。 同時,通過聯(lián)合氣溶膠粒徑譜儀對比單顆粒氣溶膠飛行時間質(zhì)譜在不同粒徑段內(nèi)總顆粒數(shù)的粒徑分布,得到200-1252nm粒徑范圍的校正參數(shù),利用校正參數(shù)還原EC氣溶膠粒子真是的粒徑分布,發(fā)現(xiàn)EC氣溶膠粒子數(shù)濃度的時間變化趨勢與熱光法得到的EC質(zhì)量濃度一致。本文也利用單顆粒氣溶膠飛行時間質(zhì)譜獲得的信號強(qiáng)度定量OC、EC濃度的時間變化,并與光熱法得到的質(zhì)量濃度進(jìn)行對比,發(fā)現(xiàn)對比結(jié)果較一致。

【關(guān)鍵詞】：
【學(xué)位授予單位】：華東理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2013
【分類號】：X831;O657.63
【目錄】：

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